中国不同区域大气气溶胶化学成分浓度、组成与来源特征

为获得中国不同区域大气气溶胶化学组成的总体"图景",进一步探讨污染治理方向,需要分区域评估其化学成分浓度水平、组成与来源特征。通过对近地层中国内陆大气气溶胶中6种主要化学成分(硫酸盐、硝酸盐、铵、有机碳、黑碳和矿物气溶胶)至少有1 a观测研究的评估分析,获得不同区域气溶胶化学成分质量浓度水平与组成的评估结果,认识到在气溶胶污染最严重的4大区域(即北京以南的华北与关中平原区域、以长三角为主体的华东区域、以珠三角为主体的华南区域以及四川盆地)的PM_(10)中矿物气溶胶(所占比例在20%38%)、硫酸盐(14%-24%)、有机碳(11%-18%)是3个主要组分;其中华北与关中平原气溶胶污染在中国最重,硫酸盐浓度在35—47μg/m^3(远高于北京(13—18μg/m^3))、有机碳28—45μg/m^3(约是北京(19—22μg/n^3)的1.8倍)、硝酸盐19—22μg/m^3(约是北京(9.9—12μg/m^3)的2倍)、铵14—16μg/m^3(仍然比北京(6.2-8.4μg/m^3)高1倍),黑碳在北京和北京以南城市的浓度差别不大(9.1—12μg/m^3)。这其中燃煤对硝酸盐和有机碳气溶胶的贡献超过50%,农业活动是铵的最重要来源。华东、华南和东北城市区域气溶胶化学成分浓度水平与北京相近,但四川盆地城市站各组分浓度均高于北京,污染较重。西北兰州城市站,除了黑碳浓度低很多、硝酸盐浓度稍高外,其他气溶胶化学成分浓度水平与北京相当。西北偏远区域沙漠站点,各种气溶胶化学成分的浓度都要远低于北京。青藏高原和云贵高原城市站气溶胶化学成分浓度与北京相比也明显偏低。不同区域气溶胶化学组成分析显示,燃煤、机动车、城市逸散性粉尘和农业活动是4个最需要关注的污染源,加强除发电行业外的燃煤脱硫,进一步消减燃煤氮氧化物、一次有机碳和挥发性有机物排放,并有效减少农业活动排放到大气中的氨,更有效限制硫酸盐和硝酸盐的形成是已有大气污染治理对策基础上,未来应特别关注的控制方向。

春季中国东部气溶胶化学组成及其分布的模拟研究

本文利用区域空气质量模式RAQMS(Regional Air Quality Model System),对2009年春季中国东部气溶胶主要化学成分及其分布进行了模拟研究。与泰山站观测资料的对比结果显示,模式能比较合理地反映气溶胶浓度的逐日变化特征。整体上,模式对无机盐气溶胶的模拟好,分别高估和低估黑碳和有机碳气溶胶浓度,其原因与排放源、二次有机气溶胶化学机制和模式分辨率的不确定性有关。模拟结果显示,春季气溶胶浓度高值主要集中于华北、四川东部、长江中下游等地区。受东南亚生物质燃烧和大气输送的影响,中国的云南和广西等地区有机碳浓度高于中国其他地区。中国西北部沙尘浓度较高,而且向东输送并影响到中国东部和南方部分地区。中国东部的华北、四川东部、长江中下游等地PM_(2.5)(空气动力学直径在2.5微米以下的颗粒物)污染严重,4月平均PM2_(2.5)浓度超过了我国日平均PM_(2.5)浓度限值。中国东部泰山站的观测和模拟结果都显示近地面硝酸盐浓度超过硫酸盐,中国北部对流层中硝酸盐的柱含量也大于硫酸盐,而在中国南部则相反,这一方面与春季中国云量南多北少的分布特征以及云内液相化学反应有关,另一方面也与南北温差对气溶胶形成的影响有关。就整个中国东部而言,虽然硫酸盐的柱含量(46 Gg)仍大于硝酸盐(42 Gg),但比较接近,反映出我国氮氧化物排放迅速增加的趋势。春季中国地区对流层中PM_(10)(空气动力学直径在10微米以下的颗粒物)及其化学成分柱含量分别为:990.8Gg(PM_(10)),52.6 Gg(硫酸盐),48.2 Gg(硝酸盐),32.1 Gg(铵盐),22.9 Gg(黑碳)和74.1 Gg(有机碳),有机碳(OC)中一次有机碳(POC)和二次有机碳(SOC)分别占60%和40%,中国东部PM_(10)中人为气溶胶和沙尘分别占30%和70%,反映了春季沙尘对我国大气气溶胶的重要贡献。

2016-2017年中国中东部本底地区PM10化学特性

对中国中东部3个区域大气本底观测站2015年12月—2017年12月PM10质量浓度及其化学成分空间分布与季节变化特征进行研究,结果显示:研究期间龙凤山站、临安站和金沙站平均PM10质量浓度分别为57.5,62.2μg·m^-3和57.6μg·m^-3。其中临安站和金沙站2017年PM10质量浓度较2016年有所下降,但龙凤山站有所上升。与2013年相比,临安站和金沙站平均PM10质量浓度分别降低29.3%和26.2%。临安站SO42-,NO3-和NH4+平均质量浓度分别为9.9,8.2μg·m^-3和3.7μg·m^-3,金沙站分别为10.2,6.7μg·m^-3和2.6μg·m^-3,均高于龙凤山站的5.9,4.9μg·m^-3和2.1μg·m^-3,其中龙凤山站和临安站的NO3-与SO42-质量浓度比值较高(0.9和0.8),金沙站较低(0.6)。龙凤山站的有机碳(OC)和元素碳(EC)质量浓度分别为10.1μg·m^-3和2.7μg·m^-3,临安站为6.7μg·m^-3和3.1μg·m^-3,金沙站为4.7μg·m^-3和2.3μg·m^-3,即龙凤山站OC最高,金沙站最低,3个站点的EC基本相当,临安站略高。与2013年相比,研究期间临安站SO42-,NH4+和OC分别下降38.1%,26.0%和55.6%,金沙站分别下降46.3%,51.9%和44.7%,但临安站和金沙站的NO3-分别上升12.3%和15.5%;临安站EC下降27.9%,金沙站EC上升4.5%。3个站点夏季PM10,NO3-,EC质量浓度及NO3-与SO42-质量浓度比值均最低。

云光学厚度影响因子的模拟研究

基于绝热气泡模式的模拟结果,研究了垂直速度、气溶胶数浓度和气溶胶的化学成分对云光学厚度的影响。模拟结果不仅能够很好地再现气溶胶第一间接辐射效应,且发现云光学厚度与垂直速度间的正相关性。当云中液态水含量不变时,垂直速度与气溶胶数浓度的增加导致云滴数浓度的增加和云滴有效半径的减小,进而使云滴总表面积增加、云的反照率增强。然而垂直速度与气溶胶数浓度的迅速增加导致云滴数浓度的增速与云滴有效半径的减速同时减缓,进而使云滴总表面积增速减缓、云的反照率增速减缓,云的光学厚度增速减缓。此外,当气溶胶数浓度粒径谱分布相同时,其化学成分分别为有机碳、硫酸铵、海盐时所对应形成云滴的有效半径依次减小、总表面积依次增加,所以云的光学厚度依次增加。该研究结果阐明了以上因素对云光学厚度的影响机理,有利于加深对气溶胶第一间接效应的理论认识。

Effects of transport on aerosols over the eastern slope of the Tibetan Plateau:synergistic contribution of Southeast Asia and the Sichuan Basin

为探究南亚与四川盆地对青藏高原污染物传输的影响,论文利用青藏高原东坡区域背景站贡嘎山站2012–2014年地基观测数据,系统揭示了青藏高原东坡大气气溶胶浓度、化学成分与光学特性的变化特征。气溶胶光学厚度AOD年均值0.35左右,在夏冬季较高,春秋较低。干季钾离子(K+)、二次无机气溶胶(SIAs)与一次有机碳(POC)的浓度均高于湿季,湿季二次有机碳(SOC)为干季的3.1倍。结合后向轨迹分析,来自东南亚地区气团对应的高浓度K+、元素碳(EC)及POC表明生物质燃烧源对青藏高原东坡干季气溶胶有显著贡献;湿季气溶胶主要来源于四川盆地可挥发性有机物(VOCs)的氧化。