基于AERONET和OMI数据分析中国北方典型地区气溶胶单次散射反照率的变化趋势

气溶胶单次散射反照率(SSA)表征气溶胶吸收特性,很大程度上决定了气溶胶辐射强迫的正负,对准确评估气候变化中的气溶胶辐射强迫具有重要意义。根据2004年10月至2016年12月地基AERONET(AERosol RObotic NETwork)和OMI(Ozone Monitoring Instrument)卫星数据,分析了中国北方典型地区(北京、香河、兴隆和兰州郊区)SSA的变化趋势以及两组数据的一致性。4个站AERONET和OMI的SSA年均值分别为:北京0.89±0.04和0.90±0.04,香河0.89±0.04和0.91±0.04,兴隆0.92±0.04和0.91±0.04,兰州0.91±0.04和0.90±0.04。4个站点SSA季节变化一致,夏季高冬季低。SSA年际变化趋势分析时,因有效数据较少且为非正态分布,用月中位数代替月均值,同时需对数据进行筛选和去季节变化,结果显示北京和香河均有地基和卫星有效数据时间尺度不同的情况,而兴隆OMI和兰州AERONET满足趋势分析要求。在研究期间,4站SSA均呈上升趋势,说明近年来中国北方气溶胶的吸收性减弱,散射特性增强,尤其北京四季地基和卫星数据均呈上升趋势,但香河秋冬吸收性增强。同时,对AERONET和OMI两种反演算法得到的SSA一致性进行分析。香河结果差异较大,仅30%的数据在误差±0.03的范围内,55%在±0.05的范围内;北京分别为46%(±0.03)和68%(±0.05),兴隆分别为50%(±0.03)和76%(±0.05),兰州数据一致性较好,分别为51%(±0.03)和86%(±0.05),总体来说是受人为活动影响比较明显的地区,数据一致性较差。

基于实测数据的太湖上空气溶胶单次散射反照率特征分析

基于AERONET太湖站2005年9月-2010年9月的太阳分光光度计实测数据，分析太湖上空单次散射反照率（SSA）随时间变化特征以及频率分布特征．结果表明，SSA的月均最大值、最小值分别为8月的0．95±0．03和12月的0．87±0．03．季节均值的最大值为夏季的0．94±0．03，最小值为冬季的0．88±0．04；SSA的年均值为0．90．从频率分布来看，SSA的最高频率分布区间为0．9～0．92．分析表明，太湖上空存在中度吸收型的气溶胶．

用紫外辐射反演气溶胶单次散射反照率的方法研究

利用紫外辐射监测资料,结合对流层紫外与可见光辐射传输模式,反演气溶胶单次散射反照率(SSA).敏感性试验和误差分析表明:紫外辐照度对SSA敏感;气溶胶光学厚度(AOD)对反演SSA的误差影响最大,波长指数次之,地表反照率和其他因素的影响较小.使用该方法计算的珠三角地区的气溶胶单次散射反照率为0.84～0.99,平均值为0.92,与以往研究相比具有较好的一致性.

基于S5P/TROPOMI的中国东部气溶胶单次散射反照率反演初探

气溶胶单次散射反照率SSA(Single Scattering Albedo)的卫星定量遥感对气候评估和大气污染治理均具有重要意义。搭载于S5P(Sentinel-5 Precursor)上的对流层监测仪(TROPOMI)具有目前同类卫星传感器中最优的空间分辨率。本文基于S5P/TROPOMI数据开展了中国东部地区的SSA反演研究。首先利用中国东部地区AERONET(Aerosol Robotic Network)站点数据对OPAC(Optical Properties of Aerosols and Clouds)气溶胶模型进行约束改进,构建了更为合适的气溶胶类型,并使用地基激光雷达(Lidar)预设相应气溶胶类型的垂直结构。然后使用辐射传输模型SCIATRAN构建查找表LUT(Look-Up Table),将TROPOMI UVAI(Ultraviolet Absorbing Index)和MODIS AOD(Aerosol Optical Depth)数据联合输入反演气溶胶SSA数据。反演结果与地基站点数据对比,相关系数R^(2)为0.61,均方根误差为0.05;和OMI SSA产品相比,总体趋势一致且具有空间连续性更好。基于TROPOMI的高分辨率SSA算法和数据将有助于中小尺度下气溶胶时空分布、光学特性等研究。

从光谱或宽带太阳总辐射反演气溶胶一次散射反照率研究

提出一个应用光谱或宽带太阳总辐射反演气溶胶折射率虚部和一次散射反照率(SSA)的新方法,它在原理上是基于漫辐射分量对SSA的敏感性.通过数值模拟分析了辐射误差,气溶胶光学厚度(AOD)和谱分布误差,水汽含量误差和平面大气假设所引起的SSA反演误差.如模拟结果所示,对于文中建议的AOD下限,如果辐射资料误差分别在±2%和±5%以内,SSA误差在±0.029和±0.07以内;如果AOD误差在±10%以内,SSA误差在±0.041以内.实际AOD越大,SSA反演精度越高.文中还把从北京气象台站总辐射资料反演的SSA与AERONET北京站的SSA产品进行比较.对4个AERONET波长,应用本方法的SSA平均值对AERONET结果的最大偏差为0.032;均方根偏差都在0.052以内.两者有较好的吻合.

长江三角洲地区大气气溶胶柱单次散射反照率特性研究

利用OMI卫星资料2006-2017年的483.5 nm波长的气溶胶柱单次散射反照率日均数据,分析了整层大气气溶胶单次散射反照率在长三角地区的时空分布特征,特别是其年际、月、季节变化特征.长江三角洲地区的大气气溶胶柱单次散射反照率越靠近海洋越大,而越靠近内陆越小.日均气溶胶柱单次散射反照率在0.881~0.971范围内变化,多年的平均值为0.939±0.024,最大分布概率出现在0.965~0.970区间,其值约为25%.长三角地区大气气溶胶柱单次散射反照率的年平均值集中于0.938~0.940之间,年际变化很小,变化值小于1%;月均柱单次散射反照率在6、8、9月有最大值,其值为0.968,而在2月有最小值,其值为0.915;季节平均单次散射反照率在夏季最大,其值为0.968,而在冬季最小,其值为0.919.

辐射传输方程中的平均单次散射反照率的计算

根据米耶理论,对均匀系中单粒子平均单次散射反照率的计算进行了研究,并分析了反照率与粒子尺度因子以及复折射率之间的关系。结果表明,当粒子尺度因子x较小时,反照率随着x的增大而增大,但是当x再继续增大时,反照率出现了"波动",总体呈现出减小的趋势,最终趋于0.5。利用米耶理论和van de hulst近似,还分别计算0.4～0.5μm和8～12μm光谱范围内气溶胶粒子的反照率,并进行了比较,结果表明,除了波长为3μm的邻域外,随着波长的增大,反照率逐渐减小,但是利用van de hulst近似所计算的结果在8～12μm光谱范围内有较大的误差。

微量振荡天平法与激光散射单粒子法在气溶胶观测中的对比试验研究

观测气溶胶质量浓度的仪器基于多种不同的测量原理，为比对不同仪器观测结果的差异，使用两种仪器TEOM-1405s（微量振荡天平原理）和GRIMM180（激光散射单粒子原理），于2011年11月9日-2013年6月30日在广州番禺大气成分观测站开展PM10／PM22.5/M1的同步比对观测试验。将观测结果配合同期气象要素进行分析，结果表明：GRIMM180的运行稳定性明显好于TEOM1405s，TEOM1405s的错误多由干燥器、夹管阀相关故障引起，出错百分比分别在33％和15％以上，其测值小于GRIMM180的数据占总观测量的53．5％。两种仪器观测气溶胶质量浓度存在一定差异，但两者随时问变化的趋势一致，测量的PM10／eM2.5／PM1的相关系数均高于0．60，两种仪器观测的PM1和PM25的统计拟合斜率接近于1，分别为0．99和1．04，而PM，0为1-31。TEOM1405s统计的平均值、均方差和极大值等均偏大于GRIMM180，特别是PM10的结果明显偏高；而极小值均小于GRIMM180。综合认为PM2.5的一致性相对较好，但在高相对湿度情况下，两仪器观测的PM2.5差异（PM№）绝对值较大，主要集中在风速0～2m／s的静小风期间。结合气象因子分析，推测两种仪器测值的差异成因，一方面可能与TEOM1405s考虑了半挥发性物质的补偿相关，另一方面可能与GRIMM180的除湿模块效果不佳以及气溶胶密度假设与实际差异较大，在高湿度、静小风等气象条件下两种仪器的响应与性能相关。

气溶胶散射吸湿增长因子对霾强度变化的响应特征

基于成都市2017年10-12月浊度计和黑碳仪的逐时观测数据,结合该时段同时次的能见度(V)、相对湿度(H_(R))、二氧化氮(NO_(2))以及细颗粒物(PM_(2.5))浓度监测资料,利用光学综合法计算气溶胶散射吸湿增长因子,分析霾强度(轻微、轻度、中度和重度)变化对气溶胶散射吸湿增长因子的影响。结果表明:(1)不同霾强度下的气溶胶散射吸湿增长因子均服从对数正态分布,该分布函数的数学期望与方差随霾强度的增加而增大。(2)气溶胶吸湿性随霾强度的增加而增强,对轻微、轻度、中度和重度霾而言,强吸湿模态占比分别为6.2%、11.4%、50.8%和84.5%。(3)分别构建了轻微、轻度、中度和重度霾强度下的二次多项式散射吸湿增长模型,对应全样本模拟值与实测值的决定系数(R^(2))分别为0.684、0.627、0.729和0.786,即气溶胶散射吸湿增长模型对样本的选择非常敏感,其泛化性能随霾强度的增加而增强。

同步辐射单光子电离在二次有机气溶胶研究中的应用

本文介绍了国家同步辐射实验室新建立的二次有机气溶胶试验站及获得的初步实验结果。同步辐射光源可以提供高亮度、高准直性和波长连续可调的真空紫外光。真空紫外光电离是单光子过程,可以克服电子束轰击电离和激光光电离的分子碎片多的缺点,与飞行时间质谱结合,能够有效探测气溶胶的化学成分,尤其是二次有机气溶胶的化学成分。该方法为深入研究挥发性有机物光氧化生成二次有机气溶胶的动力学及其形成机理,提供了一种全新的研究手段。

张掖地区气溶胶吸收和散射特性分析

兰州大学与中国科学院、中国气象局、美国马里兰大学、美国能源部等研究机构于2008年4-6月进行了中美沙尘暴联合观测试验,观测点设在张掖国家气候观象台、兰州大学半干旱气候与环境观测站（SACOL）和SACOL景泰移动观测点。利用颗粒物烟尘吸收光度计和TSI积分浑浊度仪资料分析了张掖地区气溶胶吸收和散射特性。结果表明：气溶胶吸收系数、总散射和后向散射系数日变化趋势一致,基本呈双峰型,峰值分别出现在08：00和22：00,夜间的值较白天偏大;气溶胶吸收系数、总散射和后向散射系数的月平均值在4月最大、5月次之、6月最小;450,550和700 nm波段的气溶胶单次散射反照率主要集中在0.7-0.9。

1.06μm激光气溶胶凝聚粒子散射特性

气溶胶是大气电磁环境中的重要组成部分,气溶胶粒子严重影响1.06μm激光的传输特性。单次散射反照率和不对称因子是研究气溶胶中激光传输特性的一个重要参量。基于CCA模型,模拟了由64个球形原始微粒凝聚而成的四种取向气溶胶凝聚粒子。利用离散偶极子近似方法,数值计算了1.06μm激光入射情况下四种形状气溶胶凝聚粒子的单次散射反照率和不对称因子随入射角变化的值;并分析了尺寸参数对单次散射反照率和不对称因子的影响。结果显示:对于相同数目原始微粒的气溶胶凝聚粒子,其单次散射反照率和不对称因子明显依赖于入射光的入射角度和气溶胶凝聚粒子的形状;对于不同尺寸参数的气溶胶凝聚粒子,其单次散射反照率和不对称因子随尺寸参数的增大而增大,当尺寸参数大于3时,气溶胶凝聚粒子的散射主要集中于前向散射。

杭州地区一次严重雾霾过程气溶胶特性分析

针对2012年6月10—13日杭州地区一次连续雾霾天气过程,利用气象要素及气溶胶观测资料,结合天气形势和HYSPLIT模式分析了此次雾霾天气过程气溶胶特性及造成严重污染的主要原因。结果表明:杭州地区此次雾霾天气过程以静小风为主,能见度长时间低于2 km,污染物浓度较高。整个雾霾天气过程气溶胶粒子主要以细粒子(<PM2.5)为主,而超细粒子(<PM1.0)在雾和不同霾影响阶段表现出不同的变化规律。ngstrm波长指数在雾天气和干霾天气时的平均值分别为0.24和0.75,说明雾和霾天气的气溶胶粒径分布具有明显差异。雾霾天气过程气溶胶粒子对能见度的影响散射效应高于吸收效应。气溶胶单次散射反照率在雾霾天气下的高值为0.92—0.96,表明雾霾天气时气溶胶具有较强的光散射能力。秸秆焚烧产生的污染物经过长距离输送、本地污染源排放的稳定贡献及受静稳天气系统共同影响是造成杭州地区此次雾霾天气严重污染的主要原因。

飞行时间-二次离子质谱技术在大气气溶胶研究中的应用进展

在简述飞行时间-二次离子质谱技术(TOF-SIMS)的基本原理、技术特点和优势的基础上,阐述了近年来TOF-SIMS应用于气溶胶表面化学表征、气溶胶粒子化学组成深度剖析、气溶胶表面化学反应、气溶胶粒子表面毒性,以及气溶胶污染源排放特征与污染源识别等方面的研究进展,并对TOF-SIMS技术在大气气溶胶研究中的应用前景进行了展望。

天井山空气背景站单颗粒气溶胶有机硫酸酯初步研究

运用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)在雨季(2015年8月18日~9月7日)于广东南岭天井山国家背景空气站,首次从二次有机气溶胶(SOA)中发现了有异戊二烯参与生成的有机硫酸酯(IEPOX-derived organosulfate),并初步研究了其变化规律.运用自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)将细颗粒物按化学成分分为9类,元素碳(EC)、有机碳(OC)、元素/有机混合碳(ECOC)、左旋葡聚糖颗粒(LEV)、富钾颗粒(K-rich)、富钠颗粒(Na-rich)、金属颗粒(Metal)、富硅颗粒(Si-rich)和有机胺(Amine).并运用示踪离子法研究森林中与异戊二烯氧化相关的有机硫酸酯的变化规律,发现其变化趋势与O_3较为相关,与SO_2和CO几乎不相关.另外,有机硫酸酯在相对湿度大于90%和在温度小于18℃时更容易形成.在夜间观测到的有机硫酸酯较白天高出49%,这可能与森林夜间湿度更高,温度更低有关.本研究证实了该森林地区已经受到人为源污染的影响,并且可以生成人为源二次有机气溶胶(ASOA).

可见光波段非球形沙尘气溶胶散射和辐射特性的理论模拟

将非球形沙尘气溶胶视为具有一定尺度谱和形状分布的随机取向椭球粒子群,利用T矩阵和改进几何光学方法模拟了非球形沙尘气溶胶粒子在可见光波段(0.47μm)的散射特性,并与实验室测量结果和等体积球形粒子的计算结果进行了比较。结果表明:利用具有一定尺度谱和形状分布的随机取向椭球粒子模拟自然界中的非球形沙尘粒子散射特性是行之有效的;用等体积球形粒子得到的单散射相矩阵(特别是单散射相函数)与椭球粒子相比,具有明显的差异,而粒子形状对单散射反照率、不对称因子和消光效率的影响明显偏小。通过比较椭球和球形沙尘气溶胶在可见光波段的辐射特性说明在计算非球形沙尘气溶胶辐射特性过程中应考虑粒子形状对其单散射特性的影响。

芳香化合物生成二次有机气溶胶的光学性质研究进展

芳香化合物是二次有机气溶胶(SOA)的一类重要前体物,其在大气中的氧化可以生成具有光吸收特性的棕色碳。因此,理解芳香化合物所生成SOA的光散射、光吸收、反照率等光学性质对于定量研究其对空气质量、能见度和气候变化的影响具有重要意义。系统总结了实验室研究中单环芳香烃、含氧芳香化合物、多环芳香烃三类典型芳香化合物所生成SOA的光学性质,分析对比了文献关于光散射和光吸收参数的异同,归纳了多种环境因素对SOA光学性质的影响,并展望了该方向未来的重点研究领域。

天津城区春季大气气溶胶消光特性研究

利用天津大气边界层观测站2011年4月1日~5月10日气溶胶散射系数、吸收系数、PM2.5质量浓度、大气能见度和常规气象观测数据,分析了气溶胶散射系数和吸收系数的变化特征,以及气溶胶消光系数与PM2.5质量浓度和大气能见度的关系,并对两种方法计算的消光系数进行了比较.结果表明,观测期间天津城区气溶胶散射系数为369.93 Mm-1,对大气消光贡献为86.7%,气溶胶吸收系数为36.32Mm-1,对大气消光贡献为8.5%,单次散射反照率为0.91;气溶胶散射系数和吸收系数的日变化特征具有明显的双峰结构,对应于早晚交通高峰;不同天气类型下其日分布特征存在较大差异,霾日散射系数和吸收系数最高,沙尘日和降水日次之,晴日最低;气溶胶散射系数和吸收系数与PM2.5质量浓度呈线性正相关,与大气能见度呈指数负相关,观测期间气溶胶质量散射效率均值为2.95m2/g;采用Koschmieder’s公式反算能见度获得的大气消光系数,与通过测量气溶胶散射系数、气溶胶吸收系数、气体散射系数和气体吸收系数等分量加和获得的消光系数相比一致性较好,高相对湿度天气下能见度反算值高于各系数加和值.

上甸子秋冬季雾霾期间气溶胶光学特性

通过对2004年秋冬季(9—12月)4次雾霾天气过程在京、津背景地区——北京上甸子大气本底污染监测站观测的大气气溶胶光学特性的分析,发现该地区气溶胶光学特性受天气过程的影响很大。4次雾霾影响时段,平均气溶胶散射系数σ_(sca)、吸收系数σ_(abs)和单次散射反照率ω都远高于雾霾过后清洁时段的数值,其中气溶胶ω在雾霾影响时段为0.94～0.97,雾霾后为0.84～0.86,平均减小了0.1左右,表明雾霾天气有利于气溶胶的累积和生成。相比于光吸收性气溶胶,雾霾天气对光散射性气溶胶的增加更为有利,反映了二次气溶胶的产生及其对消光的贡献可能有较大增加。

东亚地区矿物尘气溶胶直接辐射强迫的初步模拟研究

为研究东亚地区矿物尘气溶胶的直接辐射效应,在区域气候模式RegCM3中加入起尘方案、建立矿物尘气溶胶输送模式,并将其辐射过程加入区域气候模式的辐射方案.通过对2001年3月～2002年3月的模拟发现:中国西北和蒙古国年平均地表起尘率在1μg/(m2·s)以上,最大达到90μg/(m2·s)是东亚地区最主要的矿物尘气溶胶源地;东亚地区矿物尘气溶胶柱含量最大值达5g/m2,出现在塔克拉玛干沙漠和秦岭地区;气溶胶大气顶直接辐射强迫基本呈现大陆上为正、海洋上正负均有的分布特征,区域平均辐射强迫在春夏秋冬分别为1.08,0.88,0.37,0.40W/m2,短波辐射强迫在陆上为正、海上正负均有,长波辐射强迫均为正值;四季的地表辐射强迫分别为-5.64,-2.25,-1.37,-1.87W/m2;辐射强迫数值对矿物尘气溶胶单次散射反照率的变化较敏感.