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冬季NH_(3)和液态水含量对PM_(2.5)中SNA形成的影响与敏感性分析 被引量:6
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作者 吕文丽 张凯 +4 位作者 支敏康 曹晴 黎洁 罗宇骞 刘翰青 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期1053-1062,共10页
为了解冬季不同污染等级下NH_(3)和AWC(Aerosol Water Content,气溶胶液态水含量)对PM_(2.5)中水溶性二次离子形成的影响,对保定市冬季颗粒物浓度、二次离子及前体物(SO_(2)、NO_(2)、NH_(3))浓度进行了分析,并利用ISORROPIA-Ⅱ计算了PM... 为了解冬季不同污染等级下NH_(3)和AWC(Aerosol Water Content,气溶胶液态水含量)对PM_(2.5)中水溶性二次离子形成的影响,对保定市冬季颗粒物浓度、二次离子及前体物(SO_(2)、NO_(2)、NH_(3))浓度进行了分析,并利用ISORROPIA-Ⅱ计算了PM_(2.5)中的AWC和pH.结果表明:①2017—2018年冬季保定市重污染期(AQI>200)ρ(PM_(2.5))、ρ(SO_(2))、ρ(NO_(2))和ρ(NH_(3))较优良期(AQI<100)分别升高了3.0、1.1、1.3和0.8倍,气态前体物的二次转化是污染形成的重要原因之一.重污染期ρ(NH_(4)^(+))、ρ(SO_(4)^(2-))、ρ(NO_(3)-)较冬季平均值分别升高了1.2、0.9、1.3倍,其中ρ(NO_(3)-)升幅最大,其次为ρ(NH_(4)^(+)).②保定市大气中过剩NH_(3)指数为0.1μmol m^(3),采样期间为富氨环境,NO_(3)-的生成主要受HNO_(3)限制.③重污染期PM_(2.5)中AWC高达93.6μg m^(3),是优良期的20.6倍,观测期间保定市SO_(4)^(2-)的二次生成以颗粒物表面液相氧化为主,即SO_(2)被NO_(2)和NH_(3)氧化,NO_(3)-的二次生成包括NH_(3)参与的非均相转化和N_(2)O_(5)的非均相水解过程.④整体而言,pH变化的敏感性表现为TA(总氨)浓度>TS(总硫)浓度>TN(总氮)浓度≈TA+TS+TN浓度(同时改变相同比例的总氨、总硫、总氮浓度),随污染等级的升高,pH对TS、TA浓度变化的敏感性减弱,对TN浓度变化的敏感性增强;单独改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性弱,同时改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性较强,AWC变化与二次离子浓度密切相关.研究显示,保定市冬季污染期SNA的形成以液态水参与的液相氧化为主,NH_(3)可以维持颗粒物的高pH,保持氧化过程. 展开更多
关键词 NH_(3) 气溶胶液态水含量(AWC) 污染等级 ISORROPIA-Ⅱ 敏感性
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深圳市冬季大气中硝酸分配特征观测研究 被引量:1
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作者 罗遥 林晓玉 +5 位作者 牛英博 云龙 古添发 林楚雄 黄晓锋 何凌燕 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第8期3877-3885,共9页
总硝酸(TNO_(3)=HNO_(3)+NO_(3)^(-))的颗粒相分数ε(NO_(3)-)决定了TNO_(3)在大气中的寿命,然而在冬季城市地区对该分配过程仍然掌握较少.本研究于2022年1月1日~1月31日分别在深圳市城区点位和路边点位对大气HNO_(3)、NO_(3)-和相关污... 总硝酸(TNO_(3)=HNO_(3)+NO_(3)^(-))的颗粒相分数ε(NO_(3)-)决定了TNO_(3)在大气中的寿命,然而在冬季城市地区对该分配过程仍然掌握较少.本研究于2022年1月1日~1月31日分别在深圳市城区点位和路边点位对大气HNO_(3)、NO_(3)-和相关污染物进行了在线连续观测.结果显示,深圳市城区冬季PM_(2.5)中NO_(3)-的平均浓度为(6.3±3.9)μg/m^(3),占PM_(2.5)质量浓度的24.7%,是PM_(2.5)中最重要的成分之一.本次观测期间城区点位和路边点位ε(NO_(3)^(-))均值分别为(0.81±0.13)和(0.75±0.16),TNO_(3)以向颗粒态分配为主.ε(NO_(3)^(-))日变化特征均表现为白天相对较低,夜间较高,较高的温度、较低的湿度和较酸性的环境会增强硝酸盐的挥发并向气相分配,从而驱动ε(NO_(3)^(-))的日变化.此外,气溶胶液态水含量(ALWC)和气溶胶pH值是影响深圳市冬季两个点位ε(NO_(3)_(-))差异性的最重要因素,平均贡献率分别为41%和31%,在对大气硝酸的生成转化进行模式模拟时这两个因素需被重点考虑. 展开更多
关键词 硝酸 硝酸盐 溶胶pH值 气溶胶液态水含量 粒分配
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硫酸铵和硝酸铵对镇江市大气PM_(2.5)理化性质的影响 被引量:1
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作者 曹军 谢佳丽 +6 位作者 孙娟 李锦雯 徐政 华陈杰 张雨生 宋柏颖 刘永春 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期5356-5369,共14页
近年来,无机盐尤其是硝酸盐对我国大气PM_(2.5)的贡献日益凸显,而其如何影响颗粒物的重要理化性质尚待深入研究.于2021年1~12月期间,在镇江市开展了连续观测,获得了大气PM_(2.5)中硫酸铵[(NH_(4)_(2)SO_(4))]和硝酸铵(NH_(4)NO_(3))浓度... 近年来,无机盐尤其是硝酸盐对我国大气PM_(2.5)的贡献日益凸显,而其如何影响颗粒物的重要理化性质尚待深入研究.于2021年1~12月期间,在镇江市开展了连续观测,获得了大气PM_(2.5)中硫酸铵[(NH_(4)_(2)SO_(4))]和硝酸铵(NH_(4)NO_(3))浓度,系统讨论了二者对颗粒物消光、吸湿增长和酸度的影响.结果表明,2021年镇江市ρ[(NH_(4)_(2)SO_(4)]和ρ(NH_(4)NO_(3))的年均值分别为(6.5±4.5)μg·m^(-3)和(15.0±13.3)μg·m^(-3),对PM_(2.5)浓度的平均贡献率分别为(20.5±18.2)%和(34.5±18.4)%;PM_(2.5)的总消光系数为(224.5±194.2)Mm-1,其中NH_(4)NO_(3)的贡献率为(40.1±20.9)%,(NH_(4)_(2)SO_(4)为(19.1±10.8)%;(NH_(4)_(2)SO_(4)和NH_(4)NO_(3)是PM_(2.5)吸湿增长的主要贡献者,在污染条件下NH_(4)NO_(3)对颗粒物液态水的贡献率为(53.8±13.4)%~(61.6±14.6)%;NH_(4)NO_(3)是未来镇江市能见度和空气质量改善的关键污染物,但削减NH_(4)NO_(3)前体物可能会导致颗粒物酸度增加,尤其对春冬季节颗粒物酸度的影响较为明显.研究结果对理解空气质量变化及二次影响具有重要意义,并对镇江市空气质量的持续改善提供了重要参考. 展开更多
关键词 颗粒物 硫酸铵[(NH_(4))_(2)SO_(4)] 硝酸铵(NH_(4)NO_(3)) 消光系数 气溶胶液态水含量 溶胶酸度
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Effects of Aerosols on Fogs Observed in the North China Plain
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作者 ZHANG Jia-Wei XUE Hui-Wen +2 位作者 DENG Zhao-Ze ZHAO Chun-Sheng ZHANG Qing-Hong 《Atmospheric and Oceanic Science Letters》 CSCD 2013年第2期79-83,共5页
Fog simulation and prediction are becoming increasingly important in China because of the great impact of fog on traffic and other human activities. More studies are needed to have a better understanding of the format... Fog simulation and prediction are becoming increasingly important in China because of the great impact of fog on traffic and other human activities. More studies are needed to have a better understanding of the formation mechanisms and life cycles of fogs. This work uses data from two fog cases observed in Wuqing, Tianjin, in 2009. The data include aerosol size distribution, fog droplet size distribution, fog liquid water content, and meteorological properties. The results show that increasing aerosols can increase the number concentration of fog droplets and decrease fog droplet size, which is consistent with the first aerosol indirect effect found in clouds. It is also shown that increased aerosols can lead to lower visibility in fogs. This work demonstrates that the first aerosol indirect effect plays an important role in fogs. 展开更多
关键词 FOG microphysical properties aerosol indi-rect effect VISIBILITY
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PM_(2.5)中二次硫酸盐和硝酸盐生成机制 被引量:1
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作者 郭方方 谢绍东 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第9期1313-1326,共14页
二次无机硫酸盐和硝酸盐是PM_(2.5)的关键化学组分,对区域霾污染的形成有十分重要的作用。厘清两者的生成机制对于消除PM_(2.5)污染至关重要。二次硫酸盐和硝酸盐的生成机理十分复杂,包括气相、液相和非均相等多种反应。最近的实验和观... 二次无机硫酸盐和硝酸盐是PM_(2.5)的关键化学组分,对区域霾污染的形成有十分重要的作用。厘清两者的生成机制对于消除PM_(2.5)污染至关重要。二次硫酸盐和硝酸盐的生成机理十分复杂,包括气相、液相和非均相等多种反应。最近的实验和观测研究揭示了SO_(2)和NO_(2)生成硫酸盐和硝酸盐的新机理和详细的反应动力学,其被用于空气质量模型后可有效提升数值模式对硫酸盐和硝酸盐的时空分布特征及生成过程的模拟。本文系统总结了PM_(2.5)中二次硫酸盐和硝酸盐生成机制的最新进展,重点阐述了SO_(2)和NO_(2)氧化生成硫酸盐和硝酸盐的重要反应途径的机理和反应动力学结果,讨论了影响SO_(2)和NO_(2)氧化速率的因素以及在表征反应动力学时出现的重大实验挑战,同时探讨了硝酸盐对氮氧化物(NO_(x))、挥发性有机物(VOCs)、氨(NH_(3))减排的敏感性。最后,对未来研究发展方向提出了建议。 展开更多
关键词 硝酸盐 硫酸盐 生成机制 气溶胶液态水含量 溶胶酸度
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