中国超大城市综合实验:京、沪、穗气溶胶理化和吸湿特性

气溶胶对环境、气象和人体健康都有较大影响,这些影响与气溶胶理化特性(粒子尺度谱、化学组分、混合状态等)密切相关。为了深入研究气溶胶的环境和气候效应,发展了一套气溶胶在线综合观测系统。本文介绍了利用该系统在北京、上海、广州三个超大城市开展的综合观测实验结果。通过对比分析发现,广州气溶胶数浓度最高,其粒子尺度谱分布特征与北京特征相似,均以核模态为主,上海气溶胶数浓度则整体较低。对比三个超大城市的新粒子生成(New Particle Formation,NPF)特征发现,北京NPF的发生频率低于广州,主要由于北京地区大气中大粒径气溶胶更多,较高的碰并汇抑制了NPF的发生和发展。研究发现,观测期间北京和上海站点气溶胶的吸湿性强于广州,人为一次性排放气溶胶吸湿性较弱。气溶胶吸湿性日变化特征与人为活动、气溶胶老化程度密切相关。此外,三个超大城市中气溶胶光吸收系数的日变化特征存在明显差别,北京站点的气溶胶吸收系数呈现白天高、夜间低的特点,而广州站点气溶胶的吸收系数呈现相反的日变化趋势,这可能是由观测站周边的环境差异及大气边界层的变化特征差异造成的。

超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京(BJ)、上海(SH)、广州(GZ)的观测数据,选取3个城市的春季和冬季(北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测)集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核(CCN)浓度与气溶胶(CN)数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为(500±200)#·cm^(-3),CN最大浓度小于(1.0×10^(4)±0.3×10^(4))#·cm^(-3),活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为(1500±500)#·cm^(-3),CN最大浓度小于(98.0×10^(4)±0.3×10^(4))#·cm^(-3),最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为(150±30)#·cm^(-3),CN最大浓度为(24.0×10^(3)±0.3×10^(3))#·cm^(-3),最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质(粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征)在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成(NPF)期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成(Non-NPF)时期,证明NPF发生时对CCN的活化率(AR)有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^(-3)附近,广州的最大值约为17×10^(-4),上海的最大值为3×10^(-3).且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境(如霾)的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.