层状前驱体法制备Cu-MnO双功能催化剂及其气相耦合加氢合成苯甲醛

以层状铜锰铝水滑石为前躯体制备Cu-MnO双功能催化剂,实现了甲醇水蒸气重整制氢与苯甲酸甲酯气相加氢反应耦合制备苯甲醛,选择性可达93.34%,要明显优于传统的外加氢方法。X射线衍射和热重-差热分析表明合成的CuMnAl-LDHs、Cu2Al-LDHs、Mn2Al-LDHs具有典型的层状水滑石结构。层状前躯体经氢气还原后,催化剂CuMnAl-500具有Cu、MnO两种活性组分。结合单活性组分催化剂Cu2Al-500、Mn2Al-500的结构表征和催化性能评价,推测了气相耦合加氢的反应机制:首先通过甲醇在活性Cu组分上发生水蒸气重整反应得到活化氢,然后活化氢转移到MnO表面上,苯甲酸甲酯发生脱氧加氢生成苯甲醛;同时,加氢反应产生的副产物甲醇又可以进入新一轮的水蒸气重整制氢反应。