南海东北部及吕宋海峡邻近海域海水和大气中挥发性卤代烃的浓度分布与海-气通量

挥发性卤代烃(VHCs)是大气中一类重要的挥发性有机污染物。本文于2020年9月对南海东北部及吕宋海峡邻近海域海水及大气中的二氯二氟甲烷(CFC-12)、三氯氟甲烷(CFC-11)、溴甲烷(CH_(3)Br)和碘甲烷(CH_(3)I)的浓度进行了同步测量,探讨了4种VHCs浓度的水平分布及其影响因素,并估算了CH_(3)Br和CH_(3)I的海-气通量。结果表明,调查海域海水中CFC-12、CFC-11、CH_(3)Br和CH_(3)I的浓度平均值分别为(1.96±0.84)、(5.35±4.86)、(1.26±0.57)和(2.58±0.88)pmol·L^(-1)。海水中CH_(3)Br和CH_(3)I的分布是生物生产释放、陆源输入和光化学等多种因素共同作用的结果。大气中CFC-12、CFC-11、CH_(3)Br和CH_(3)I的浓度平均值分别为(480.65±68.55)、(184.07±31.22)、(9.21±4.35)和(1.13±0.65)pptv。结合气象参数和后向轨迹分析发现海洋洁净气团扩散、陆源污染气团的输送和海-气交换作用会共同影响大气中VHCs的分布。CH_(3)Br和CH_(3)I的海-气通量分别为(1.59±3.22)和(9.51±4.57) nmol·m^(-2)·d^(-1),表明调查期间南海东北部及吕宋海峡邻近海域是CH_(3)Br和CH_(3)I的源。

2002年南海季风爆发前后西沙海区海-气通量交换及其变化

利用2002年4月24日至6月20日在西沙海区进行的第三次南海海-气通量观测试验资料,采用涡相关法和TOGACOARE2.5b版本通量计算方案,计算了西南季风爆发前后海洋-大气间的通量交换,讨论了辐射、动量、感热通量、潜热通量、海洋热量净收支的时间变化特征及其与气象要素变化的关系.结果表明:西南季风爆发前后,太阳短波辐射、海面净辐射、潜热通量和海洋热量净收支变化特别强烈;通量变化受不同环境要素的影响:感热通量与海-气温差呈正相关关系,与气温呈明显的负相关关系.潜热通量与风速、海-气温差及海面水温均有正相关关系,其中与风速的关系最密切.动量通量(τ)主要随风速变化,它与风速(V)的关系可以表示为τ=0.00185V2-0.00559V+0.01248.

地表反照率动态参数化对陆-气通量模拟的影响:以东北玉米农田为例

利用考虑了生物因子(叶面积指数)和环境因子(太阳高度角、表层土壤湿度)影响的地表反照率α动态参数化方案对BATS1e模型进行改进,基于2008年玉米农田生态系统的通量、气象及生物因子的连续观测资料,研究α动态参数化对玉米农田生态系统与大气间通量交换的影响。结果表明,引入α动态参数化方案后,模型实现了地表反照率α的日、季动态模拟,模型效率系数提高0.65,误差明显减小,使陆-气通量交换热力作用的模拟准确性有所提高,其中,净入射短波辐射模拟改进最为明显,全年改进量为81772kJ/m2,占年总辐射的1.7%;表层土壤温度的年均改进量为0.62K,多数月份的改进量在1K以上。另外,模型改进实现了叶面积指数和植被覆盖度等决定下垫面性质各参数的动态变化,使各种通量交换过程更接近于实际,感热和潜热模拟的模型效率系数分别提高0.516和0.1,模拟值对实测值的解释能力在生长季分别提高6%和9%,大于非生长季。

南海夏季风期间海-气通量整体输送系数分析

利用 2 0 0 0年南海海 气通量观测资料 ,建立了南海季风期间海 气通量整体输送系数的计算公式 ;同时 ,利用2 0 0 0和 2 0 0 2年观测资料与邻近海区同类公式进行了对比试验研究。结果表明 ,使用邻近海区的同类公式计算的海 气通量的误差高于新建立公式所得结果。因此 ,开展南海海

南极普里兹湾及邻近海域二氧化碳的分布及其海气通量

本文根据１９９１年１２月至１９９２年１月在普里兹湾及其邻近海域所作的现场观测，采用红外分析法测定了表层水和大气ＣＯ２分压，结果表明，表层水ＰＣＯ２的分布大致呈近岸低、远岸高的特征，其分布变化主要受生物活动控制。利用通量计算模式，估算出ＣＯ２在调查海域的平均海－气通量为－７１．９ｇ／（ｍ２ａ），通量的可能误差主要来自与风速有关的交换系数。

北黄海海水中挥发性卤代烃的分布和海-气通量研究

用吹扫-捕集气相色谱法对北黄海常见的4种挥发性卤代烃（VHC）的研究表明,秋季北黄海表层海水中CHCl3,C2HCl3,CHBr2Cl和CHBr3的浓度和平均值分别为9.9~63.4（14.1±8.1）,7.1~29.4（15.4±6.2）,0.1~30.3（8.8±10.0）和4.2~56.4（21.6±12.2）pmol/dm3。这4种VHC在水平分布上呈现一定的空间变化,其浓度可能是陆地径流、人为活动和生物产生的影响程度不同造成的。VHC在垂直分布上受到地理位置和水文条件的不同影响,在不同站位有较大差异。周日变化研究表明,VHC具有一定的周日变化特征,受光照和潮汐等因素的共同影响最大值均出现在13：00—16：00。采用Liss和Slater双层模型理论对北黄海表层海水和大气之间CHCl3,C2HCl3和CHBr3的海-气通量进行估算,得到这3种物质在北黄海的海-气通量平均值和范围分别为14.8（0.2~104.4）,23.2（1.8~93.0）和15.6（0.7~55.1）nmol/（m2.d）。结果表明,在秋季该研究海域是大气CHCl3,C2HCl3和CHBr3的源。

秋季黄海与渤海异戊二烯含量的分布及海-气通量

为深入研究我国近海异戊二烯的生物地球化学过程及气候效应,于2013年11月6—23日（秋季）在黄海、渤海海域设25个采样点采集海水样品,其中在A断面4个采样点采集不同深度海水样品,运用吹扫捕集-气质联用法对海水中c（异戊二烯）进行分析,研究其分布规律及影响因素,并对异戊二烯的海-气通量进行了探讨.结果表明：1表层海水中c（异戊二烯）的范围为10.76~48.67 pmol/L,平均值为（22.85±10.52）pmol/L,其水平分布呈北高南低的特征;2c（异戊二烯）与ρ（Chla）（Chla为叶绿素a）呈正相关（R=0.643 4,n=25,P〈0.000 4）,说明浮游植物生物量是影响研究海域内c（异戊二烯）水平分布与变化规律的重要因素;3调查期间c（异戊二烯）在A断面上的垂直分布较为均匀且没有出现明显分层现象;4表层海水中异戊二烯处于过饱和状态,其海-气释放通量范围为6.26~449.81 nmol/（m^2·d）,平均值为（91.62±109.75）nmol/（m^2·d）.研究显示,我国陆架海区可能是全球海洋、大气异戊二烯重要的源,相关的调查研究工作亟需展开.

西太平洋暖池区海—气通量计算分析

用J.Launiaimen和T.Vihma提出的近地面层湍流通量计算方法,对我国在1992年11月至1993年2月TOGA—COARE—IOP实验中所获资料计算处理。得出所在站位的海一气间显效、潜热及动量通量。指出西大平洋暖池海区游热通量与显效通量之比为10.14:1;风速大于8m/s后各通量随风速的变化率明显增加;动量与热量的块体通量系数Cd和Ce,h随风速变化有相似的规律;Monin—Obukhov大气稳定度参数Z/L与△T/U_(10)之间有较好的统计关系。

基于峰值守恒法的油罐呼吸阀气通量计算

呼吸阀是减少油气排放量、保证储油罐使用安全性的必要措施之一。由于储油罐所处环境条件的不同,罐内物性参数随时间而发生变化,增加了呼吸阀设计条件的不确定性。影响呼吸阀气通量的各种物理量是多种多样的,其中温度变化是影响呼吸阀气量的主要因素之一。本文以温度变化作为研究呼吸阀气通量的出发点,提出了新的呼吸阀气通量计算方法——峰值守恒法。即将气相与液相的质量变化过程视为一个独立的质量守恒体,把该守恒体的气相介质分量变化过程作为研究对象,并设定其饱和蒸气压状态下的峰值变化过程为呼吸阀气通量,利用质量守恒原则,推导出了呼吸阀气通量计算方法。该方法与目前常用的公式方法相比,其计算气通量更接近实际情况,提高了呼吸阀的设计与选用的准确性。

南沙海面的夏季风和海—气通量分析

本文分析1984—1988年夏季南沙考察资料。结果表明:南沙海面夏季风来自南路和西路及本区的季风气流。季风潮的出现主要是南路气流加强或季风与热带气旋环流的相互作用。夏季风期间的天气形势、气象特征和海—气通量随季节和天气过程变化显著。

夏季风期间南海南部海区海—气通量交换浅析

海洋考察资料分析表明 ,夏季风期间南海南部海区海洋输向大气的热通量倍增 ,热通量的增、减过程与对流天气密切相关 ,季风潮天气过程中的热通量值居各天气过程之首 ,某些时段感热通量会出现大气向海洋的反向输送过程 ,地理环境使同一天气过程影响下海区内各通量的水平分布明显不均 ,海洋输向大气的热通量明显影响 5 0 0hPa以下各层大气。

秋季东海挥发性卤代烃的分布和海-气通量研究

于2015年10月19日~11月02日对东海表层海水和PN断面不同深度海水中4种VHCs浓度进行了测定,并同时测定了调查海域大气中C_2Cl_4和3种CFCs浓度.海水中CH_3I、CH_3Br、CHBr_3和C_2Cl_4浓度水平分布总体呈现近岸高于外海的趋势;PN断面4种VHCs浓度高值出现在表面混合层.海水中4种VHCs分布受到长江冲淡水、黑潮水、生物生产释放以及人为污染等多种因素的影响.相关性分析表明CH3I与Chl-a之间存在显著相关性,推断浮游植物生物量可能影响碘甲烷浓度分布.CH_3I与CH_3Br和CHBr_3之间也有一定的相关性,推测3种VHCs存在相似的来源或去除机制.东海大气中3种CFCs大气浓度值低于全球平均值,表明我国CFCs的排放逐步降低.后向轨迹分析表明来自近岸陆源污染物的扩散和输送是东海大气中C_2Cl_4、CFC-11、CFC-113和CFC-114的重要来源.海水中4种VHCs海-气通量的估算结果表明秋季东海是大气中CH_3I、CH_3Br、CHBr_3和C_2Cl_4的源.

春季黄、渤海中异戊二烯的浓度空间分布与海-气通量

利用吹扫捕集-气质联用方法测定了2014年5月黄海、渤海所取海水样品中异戊二烯的含量,探讨了其分布特征、海-气通量及影响因素.研究结果表明:春季黄海、渤海海域表层海水中异戊二烯的浓度范围为6.02~32.91pmol/L,(平均值±标准偏差)为(15.39±4.98)pmol/L,在黄海中部海域出现浓度高值;表层海水中异戊二烯与叶绿素a(Chl-a)浓度有一定的正相关性(R^2=0.2529,n=49,P<0.001),说明浮游植物生物量在异戊二烯生产和分布中发挥重要作用;春季黄海、渤海异戊二烯海-气通量的变化范围为0.78~192.43nmol/(m^2·d),(平均值±标准偏差)为(24.08±30.11)nmol/(m^2·d),表明我国陆架海区是大气异戊二烯重要的源.

秋季黄渤海C_2～C_5非甲烷烃海-气通量与大气反应活性

分别运用吹扫捕集和三级低温预浓缩系统与气-质联用的方法,测定了2014年11月黄渤海表层海水和大气中主要的C_2～C_5非甲烷烃(NMHCs)的浓度,研究其分布特征及海-气通量,并评价了它们的大气化学反应活性.海水中乙烷、丙烷、异丁烷、正丁烷、乙烯、丙烯、1-丁烯、异丁烯和异戊二烯的浓度平均值分别为53.0, 49.4, 26.4, 29.2, 186, 62.7, 35.6, 89.9, 42.4pmol/L.大气中乙烷、丙烷、异丁烷、正丁烷、乙烯、丙烯、1-丁烯、异丁烯和异戊二烯的体积分数平均值分别为0.043, 21, 0.36, 6.7, 7.5, 0.71, 0.12, 0.16, 0.085×10^(-9).大气中乙烷、丙烷、异丁烷、正丁烷、乙烯、丙烯、1-丁烯和异丁烯具有较好的相关性,均与异戊二烯没有相关性.海-气通量的计算结果表明,近岸陆架海域可能是大气中C_2～C_5NMHCs重要的源.通过计算C_2～C_5NMHCs的臭氧生成潜势和OH?消耗速率,表明乙烯、丙烯、丙烷和正丁烷是黄渤海大气C_2～C_5NMHCs的关键活性组分.

胶州湾海水微表层粘度及其在海-气通量计算中的作用

物质海 -气通量计算新建议中将物质海 -气通量计算公式 F=K(CL- b Cg)中的 CL 用CL ( SML ) 代替。本文着重于对公式中质量迁移系数 K的讨论。在测定了海水微表层、次表层水粘度并同时测定了其它一些化学参量基础上 ,得出如下结论 :海水粘度与盐度、碱度有一定相关性 ;微表层与次表层海水的粘度变化小于 3%。因此 ,海水微表层效应影响 K值 ,与海水微表层效应影响物质浓度相比 ,可以不考虑。

夏季长江口及其邻近海域挥发性卤代烃的分布和海-气通量研究

运用吹扫-捕集气相色谱法测定了2017年夏季长江口及其邻近海域海水中4种常见的挥发性卤代烃(VHCs,包括一氟三氯甲烷(CFC-11)、碘甲烷(CH_3I)、三氯甲烷(CH3CCl3)和四氯乙烯(C_2Cl_4))以及大气中CFC-11、CH_3I和C_2Cl_4的浓度。结果表明,表层海水中4种VHCs浓度的水平分布受长江径流输入影响强烈,整体上呈现近岸高、远海低的趋势。垂直方向上4种VHCs浓度最高值出现在10m水层,长江口内断面的浓度整体高于口外断面的浓度。海水中VHCs的浓度分布受水文环境、生物释放和人为因素等的共同影响。相关性分析表明CH_3I与Chl a浓度不存在明显的相关性,而CFC-11与CH_3I、C_2Cl_4浓度存在显著相关性(P<0.01),表明调查海域人为源对CH_3I和C_2Cl_4的影响大于天然源。大气中CFC-11、CH_3I和C_2Cl_4的浓度分布整体上呈现近岸高、远海低的趋势。CFC-11的浓度低于全球平均值,表明我国CFC-11的排放得到了有效控制。后向轨迹分析表明来自近岸的陆源污染物的扩散和输送是调查海域大气中3种VHCs的重要来源。CFC-11、CH_3I和C_2Cl_4的海-气通量平均值分别为24.99nmol/(m2·d)、7.80nmol/(m2·d)、1.55nmol/(m2·d),表明夏季长江口及其邻近海域是大气中这3种VHCs的源。

基于非迭代海-气通量算法的蒸发波导预测模型研究

蒸发波导易发生在海洋等水体之上.为了深入研究蒸发波导预测模型的诊断预报技术,本研究依据目前最新的非迭代海-气通量算法,建立了非迭代通量算法蒸发波导预测模型-NEW模型,进而对新模型进行了敏感性试验,且用我国近海试验数据进行了检验.最后将NEW模型与目前使用广泛、效果较好的4种蒸发波导模型(即P-J模型、Babin模型、NPS模型和伪折射率模型)进行了对比分析,得到了不同模型蒸发波导高度随气象海洋要素变化的规律,结果表明非迭代通量算法模型与传统模型对不同海洋气象要素的敏感性响应是一致的.不稳定层结条件下NEW模型对蒸发波导的诊断结果接近于Babin模型和NPS模型,而稳定条件下略高于NPS模型.试验表明NEW模型可以有效地诊断预报蒸发波导.本研究系统阐述了非迭代通量算法模型的建立和适用情况,为蒸发波导预测诊断算法的更新和模型发展提出了新的思路.

春季长江口及其邻近海域海水和大气中CH_(3)I、CH_(2)Br_(2)和CHBr_(3)的浓度分布与海-气通量

测定了2018年春季长江口及其邻近海域海水和大气中碘甲烷(Iodomethane,CH_(3)I)、二溴甲烷(Dibromomethane,CH_(2)Br_(2))和溴仿(Tribromomethane,CHBr_(3))的浓度,研究其在海水和大气中的浓度分布特征,探讨了环境因素对其源汇和浓度分布的影响。调查海域海水中CH_(3)I、CH_(2)Br_(2)和CHBr_(3)的浓度分别为(5.76±2.50)、(5.38±3.31)和(4.65±3.50)pmol·L^(-1),总体呈现出近岸高,远岸低的趋势。调查海域CH_(3)I的浓度分布受浮游植物的影响显著;CH_(2)Br_(2)的分布是多种因素共同作用的结果,其中人为输入是影响CH_(2)Br_(2)浓度分布的重要因素之一;CHBr_(3)的浓度分布受人为输入和浮游植物产生释放的共同影响。垂直方向上,海水上下混合比较均匀,受长江冲淡水和沉积物释放的影响,CH_(3)I、CH_(2)Br_(2)和CHBr_(3)在表层和底层都观测到浓度高值。大气中CH_(3)I、CH_(2)Br_(2)和CHBr_(3)浓度分别是(1.06±0.77)、(1.72±1.22)和(1.97±2.12)pptv,总体上呈现近岸高于远岸的趋势,人为排放、海-气交换和气团活动共同影响了大气中挥发性卤代烃(Volatile halocarbons,VHCs)的浓度分布,大气中的CH_(2)Br_(2)和CHBr_(3)存在多种来源,不同来源之间CH_(2)Br_(2)和CHBr_(3)排放比率存在较大差异。CH_(3)I、CH_(2)Br_(2)和CHBr_(3)的海-气通量分别为(50.21±45.47)、(-1.76±77.43)和(-37.65±87.07)nmol·(m^(2)·d)^(-1),表明调查期间长江口及其邻近海域是CH_(3)I的源,同时也是CHBr_(3)和CH_(2)Br_(2)的汇。

基于非迭代海-气通量算法蒸发波导预测模型在不同海域的适应性研究

利用非迭代海-气通量算法蒸发波导预测模型(Liu-Li模型)对我国渤海海域试验数据及大西洋海域FNL分析资料进行诊断,分析了模型对不同海域海上气象要素的敏感性,对试验时间内蒸发波导高度进行了预测,并与观测的实际波导高度进行了比较分析。此外,将Liu-Li模型与Babin模型、NPS模型、P-J模型和伪折射率模型的预测诊断效果进行对比。结果表明:Liu-Li模型的计算结果与实际观测波导高度及其他4种模型计算结果的变化趋势基本一致,能较好地反应该时段内海上蒸发波导高度的变化趋势,并对不同层结状态下的气象要素作出敏感性响应。在渤海海域,Liu-Li模型在不稳定海气层结状态下计算得到的波导高度略低于实际观测波导高度,而在稳定海气层结状态下Liu-Li模型计算得到的波导高度结果偏大,特别是海气层结状态越稳定时,Liu-Li模型的计算会出现异常值。在西北大西洋海域,Liu-Li模型对蒸发波导高度的诊断与Babin模型、NPS模型和伪折射率模型相近,但Liu-Li模型计算稳定性更好;同时,大多数时次内Liu-Li模型的计算结果与风速和相对湿度的变化趋势较为接近,在海气条件复杂多变的情况下模型计算的波导高度容易产生变化波动。试验表明Liu-Li模型能在不同海域进行有效的蒸发波导诊断预报。研究初步探讨了Liu-Li模型在不同海域的适应性,为非迭代海-气通量算法蒸发波导预测模型的发展提出了可行性研究。

盐度对溶解性N_(2)O浓度及水-气通量影响的实验室研究

氧化亚氮(N_(2)O)是三大温室气体之一,伴随人类活动影响,大气N_(2)O浓度一直不断提升。河口溶解性N_(2)O动态变化是大气N_(2)O的重要来源,研究表明盐水入侵对溶解性N_(2)O有直接的影响。本论文采集闽江河口水样,于实验室开展盐度影响研究,测定不同盐度条件下水体中溶解性N_(2)O的浓度,并基于水-气交换薄膜流通模型计算不同盐度条件下N_(2)O水-气通量变化。研究结果表明:随盐度上升,溶解性N_(2)O浓度及水-气通量均显著上升,平均盐度为0.07、1.69、15.3、21.6和34.0的条件下,对应的溶解性N_(2)O平均浓度分别为2.44nmol/L、2.71nmol/L、7.04nmol/L、13.31nmol/L和15.79nmol/L。本研究结果可为河口氮循环、河口动力学和全球温室效应预测提供科学依据。