气载氚监测仪校准用氚化甲烷体积活度测量方法及其不确定度分析

针对气载氚监测仪校准用气体参考源氚化甲烷,提出其体积活度测量方法,用催化氧化燃烧炉将其转化为氚化水,用二级串联鼓泡器收集氚化水,并用液体闪烁计数器测定活度,从而确定气体参考源氚化甲烷体积活度,并进行了不确定度分析测定实验室已有氚化甲烷的体积活度为17.4 MBq/m^(3),不确定度为6.4%(k=2),符合GBT 30150-2013对气体参考源不确定度的要求。利用该气体对一款商用气载氚监测仪完成了校准实验,校准因子为0.88,表明利用所述方法确定气体参考源氚化甲烷体积活度及其不确定度,可为气载氚监测仪校准的量值溯源提供技术基础。

空气中不同形态氚取样方法

空气中氚的存在形态主要是氚化水蒸气(HTO)、氚气(HT)和氚化甲烷(CH3T)。空气中的氚含量很低,测定通常采用累积取样和液闪谱仪测量相结合的方法。本文综述了空气中不同形态氚的取样方法的研究进展,对不同取样方法进行了比较分析,总结了不同取样方法存在的问题和不足,为空气中氚的取样方法研究提供参考。

核设施周围大气中多形态氚的测量

大气中氚主要以氚化水(HTO)、氚化氢(HT)以及氚化甲烷(CH_3T)的形态存在,其危害与其化学形态相关。为了准确评价核设施周围大气中不同化学形态的氚水平,基于高温催化氧化和低温冷阱捕集的原理,建立了一套适用于核设施周围大气中多形态氚的取样及测量方法,并对秦山核电站周围大气中不同形态氚进行了初步测量。该方法中催化剂在大气环境下对HT和CH_3T的催化氧化效率≥99%,冷阱对水样的收集效率≥95%,具备了同时采集和测量HTO、HT和CH_3T的功能。基于秦山核电站周围大气中氚的初步测量结果发现:秦山核电站周围大气中存在HTO、CH_3T和HT三种形态的氚,且HTO>CH_3T>HT,CH_3T和HT浓度与环境本底水平相当,由此表明,建立的取样和测量方法有较高的灵敏度,可以用于核设施周边大气中环境水平氚的采样测量。

秦山核电基地大气多形态氚的分布

氚对环境和生命体的危害不仅与氚活度相关,而且与氚的化学形态有关,秦山核电基地作为中国最大的产氚地之一,本文对不同年份、不同季节秦山基地周围不同形态氚进行监测和测量分析,实验结果表明:秦山核电基地大气中存在三种形态的氚,氚化水(Tritiated water,HTO)平均浓度为78.24~8 324.16mBq·m^-3;氚化氢(Tritiated hydrogen,HT)和氚化甲烷(Tritiated methane,CH3T)浓度范围分别为15.35~2 763.12mBq·m^-3和5.68~163.96mBq·m^-3;大气中HTO浓度随着核电基地的运行逐年增加,随与重水堆距离的增加逐渐减小;HTO、HT浓度呈现明显的夏季高、冬季低的季节性分布特征;CH3T则没有较为明显的季节性分布规律。