表面覆盖SiO_2用于提高Pt-Pd/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3商用柴油机氧化型催化剂的抗硫性（英文）

向Pt-Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3(Pt-Pd/CZA)商用柴油机氧化型催化剂(DOC)中加入多孔SiO2以提高其抗硫性.使用多层涂覆法在Pt-Pd/CZA催化剂表面覆盖一层多孔SiO2,从而制得SiO2/Pt-Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3(SiO2/Pt-Pd/CZA)抗硫DOC.并使用扫描电子显微镜(SEM),H2程序升温还原(H2-TPR),氮气吸脱附,X射线能谱(EDX)和热重分析(TGA)等对其进行表征.SEM结果显示,SiO2层以多孔形式均匀覆盖在催化剂表面.氮气吸脱附结果表明,所添加的SiO2的织构性质与Pt-Pd/CZA催化剂的织构性质相似,因而表面覆盖的SiO2并未明显改变Pt-Pd/CZA催化剂的比表面积和孔结构.H2-TPR结果证实表面覆盖的SiO2不影响Pt-Pd/CZA催化剂的还原性能.EDX和TGA结果说明表面覆盖SiO2可以抑制硫物种在催化剂表面的形成及累积.最终,本文所制备的SiO2/Pt-Pd/CZA催化剂在保持Pt-Pd/CZA商用DOC的高活性及耐久性的同时有效提高了其抗硫性.

一种具有低SO_2氧化活性并满足欧V排放标准的柴油车氧化型催化剂

制备了具有高性能的稀土储氧材料Ce0.75Zr0.25O2-Al2O3,Ti0.9Zr0.1O2复合材料和Cr改性的β分子筛(Cr-β分子筛),并以此制备了单Pt型柴油车尾气净化氧化型催化剂.低温N2吸附-脱附、储氧量测试结果表明,Ce0.75Zr0.25O2-Al2O3样品具有较大的比表面积和优异的储氧性能,Ti0.9Zr0.1O2复合材料也具有优越的织构性能.催化剂对HC和CO具有较高的催化活性,可使SOF在140oC开始转化,且具有较低的SO2氧化活性.在YC4F国Ⅳ柴油机的测试结果表明,经该催化剂处理后的尾气排放能够满足欧Ⅴ排放标准对HC和CO排放要求.

采用氧化型催化剂降低柴油机尾气排放的研究

建立了柴油机氧化型催化剂的微型评价装置,采用微型评价装置和发动机台架试验对柴油机的氧化型催化剂的方案进行筛选,通过台架13工况法和底盘测功机检测,结果表明,采用氧化型催化剂对降低柴油机尾气排放十分有效。

柴油机氧化型催化剂及其微型评价装置的开发应用

建立了柴油机氧化型催化剂的微型评价装置,采用微型评价装置和发动机台架试验对柴油机的氧化型催化剂的方案进行筛选,通过台架十三工况法和底盘测功机检测后确定采用氧化型催化剂对于降低柴油机尾气排放是十分有效的。

负载型催化剂上丙烷选择氧化制丙烯酸的研究

制备了负载型氧化物催化剂AgyBi1-x-yV1-3xMo3xΦxO4/Al2O3,并用于丙烷选择氧化制丙烯酸反应。考察了反应温度、负载量、掺杂离子对催化剂反应性能的影响。研究发现,w(AgyBi1-x-yV1-3xMo3xΦxO4)=40%、y=0 01的负载型催化剂在400℃下反应时,丙烷转化率为20 2%,丙烯酸选择性为8 6%。同时,对非负载型催化剂AgyBi1-x-yV1-3xMo3xΦxO4进行了对比研究和表征,结果表明,负载Al2O3载体能改善催化剂的表面结构,提高催化剂的反应性能。

合成聚对苯二甲酸丙二醇酯负载型催化剂钛酸四丁酯/纳米二氧化硅的制备

以钛酸酯偶联剂(TMC-201)为改性剂,采用超声波分散方法对亲水性纳米二氧化硅(nano-SiO2)进行了表面改性。采用浸渍法将钛酯四丁酯(Ti(OC4H9)4)负载于表面改性的nano-SiO2上,制备了纳米级Ti(OC4H9)4/nano-SiO2负载型催化剂。考察了偶联剂用量、温度、时间对纳米SiO2表面改性的影响,研究了负载时间、负载温度和Ti(OC4H9)4用量对表面改性后纳米SiO2负载Ti(OC4H9)4的影响。结果表明,当TMC-201质量分数为35%、反应温度为90℃、反应时间为3.5 h时,纳米SiO2粒子表面接枝的偶联剂量最大;在室温下,负载48 h,Ti(OC4H9)4用量为表面改性纳米SiO2量的1/2时得到的Ti(OC4H9)4/nano-SiO2负载型催化剂负载Ti(OC4H9)4量最大;运用ICP-AES、FESEM等测试技术对修饰后的纳米SiO2及Ti(OC4H9)4/nano-SiO2负载型催化剂进行了表征;将Ti(OC4H9)4/nano-SiO2负载型催化剂用于聚对苯二甲酸丙二醇酯(PTT)聚酯合成的结果表明,与均相Ti(OC4H9)4催化剂相比,Ti(OC4H9)4/nano-SiO2负载型催化剂催化合成PTT聚酯过程中酯化时间177 min,与均相催化剂催化酯化时间相近,在缩聚2 h后得到PTT的特性粘度高达1.05,证明该负载型催化剂具有高的催化活性,既可催化酯化反应又可催化缩聚反应。

“嵌入模型”在γ-Al2O3负载单组分和双组分金属氧化物催化剂中的应用(英文)

探讨负载型金属氧化物催化剂的表面组分与载体之间的相互作用,有助于理解相关催化剂的催化作用本质.近年来,我们对单组分CuO以及双组分CuO-Mn2O3,CuO-CoO等金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和存在状态,及其物理化学性质和催化性能(CO+O2和NO+CO模型反应)进行了研究.结果表明,这些金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和所得负载型催化剂样品的一些物理化学性质及其催化性能均可参照"嵌入模型"来解释.在此基础上,我们讨论了这些样品的"组成-结构-性质"间的关系,并针对表面负载双组分金属氧化物样品提出了表面协同氧空位参与的NO+CO反应机理.

稀土钙钛矿型氧化物催化剂上CO低温氧化性能研究

研究了稀土钙钛矿型氧化物La1-xA′xCo1-yBiyO3-δ(A′z=Ba0.2,Sr0.4;y=0,0.2)催化剂上一氧化碳低温氧化反应.XRD结果表明这4个催化剂均为单相立方钙钛矿结构.18O2和CO脉冲实验结果表明Sr掺杂催化剂的晶格氧活动度和反应性比Ba掺杂的强.TPR结果表明Bi的掺杂降低了催化剂的还原温度,提高了催化活性,且Sr取代部分La比Ba取代部分La更有利于增加催化活性.我们认为,Sr.(或Ba)和Bi的掺杂引起的催化活性的提高与氧空位浓度的增加,Co和Bi离子氧化-还原循环的改善以及晶格氧活动度的增加密切相关.

二氧化硅-聚乙二醇负载型铂催化剂催化苯乙烯氢硅化加成反应

制备了SiO_2-聚乙二醇(PEG)负载型铂催化剂,研究了其催化苯乙烯与甲基二氯硅烷进行氢硅化加成反应的规律。实验结果表明,该催化剂在常温常压下有很高的催化活性和β-加成选择性,在空气浴中20℃反应3 h,苯乙烯转化率可达86.02%,β-加成产物选择性为100%。催化剂可重复使用3次无明显失活。

Pt/MO_x-SiO_2(M=Ce,Zr,Al)催化剂对CO和C_3H_8氧化性能的影响

采用共沉淀法制备质量比为1:1的MOx-SiO2(M=Ce,Zr,Al)复合氧化物,以此为载体采用浸渍法制备了铂基氧化型催化剂.考察了该系列催化剂在模拟柴油车尾气条件下,经SO2硫化前后对C3H8和CO的氧化性能.用X射线衍射(XRD)、低温N2吸附-脱附、氨气/氧气/二氧化碳程序升温脱附(NH3/O2/CO2-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段进行了表征.NH3-TPD证实催化剂表面存在多种酸中心,硫化后催化剂表面中强酸中心增多.O2-TPD证实催化剂表面存在α和β氧物种,硫化后催化剂表面氧脱附量减少.其中Pt/Al2O3-SiO2表面酸性最弱和表面氧脱附量最大.XPS结果表明新鲜催化剂经硫化后会使催化剂表面Pt的结合能降低.活性测试结果表明,三种催化剂对CO和C3H8的催化氧化活性均较好,其中Pt/ZrO2-SiO2抗SO2中毒性能最佳,具有良好的应用前景.

锰前驱体对负载型氧化锰催化剂脱硝性能的影响

分别以醋酸锰、醋酸锰-硫酸锰以及硫酸锰为前驱体,采用浸渍法制备Mn/Al2O3催化剂,考察其SCR脱硝活性和耐硫性能。采用BET、XRD、FT-IR、H2-TPR和NH3-TPD等对催化剂进行表征。结果表明,锰前驱体不同,导致催化剂晶型、比表面积存在显著差异;硫酸锰的加入使催化剂表面总酸量和酸强度上升。与单独的醋酸锰和硫酸锰相比,醋酸锰-硫酸锰复合前驱体制备的催化剂可以提高催化剂在（300~450）℃的NO转化率,且原料气中SO2体积分数为0.2%时,脱硝率下降幅度最小,耐硫性能最好。因此,采用醋酸锰-硫酸锰复合前驱体制备催化剂,可以提高催化剂在高温区的脱硝活性和抗硫性能。

表面涂覆型低温氧化催化剂的开发与中试应用

本次研究中应用分布浸渍方式进行低温粉末脱销催化剂的植被,添加黏结剂制备出催化剂浆料,同时将用黏土为基础材料制备表面涂覆型蜂窝催化剂。经由实验研究,显示出在涂层的厚度为110μm时,能够获取到与100%成型蜂窝体趋于一致的脱销活性,在250℃的条件下,抗硫抗水中毒性稳定性会超出100h,其耐磨性也能够符合相关标准。

B113-2/B205-1型一氧化碳变换催化剂应用总结

总结辽河牌B113 2 /B2 0 5 1型一氧化碳变换催化剂的性能特点、工业应用、运行评价及使用时应注意事项。

负载型Al_2O_3催化剂上N-环己基氨基甲酸甲酯的洁净合成

对碳酸二甲酯与环己胺催化合成N-环己基氨基甲酸甲酯的反应体系进行了热力学分析;制备了3种不同载体的负载型Al2O3催化剂并进行了活性评价。当载体为SiO2、反应温度110℃、反应时间9h、Al2O3负载量为10%时,N-环己基氨基甲酸甲酯的收率可达68.1%。对反应前后Al2O3-SiO2催化剂的XRD、XPS和BET分析发现,反应过程中Al3+由四面体配位转化为八面体配位,导致催化活性有所降低。

负载型TiO_2催化剂上光催化降解NH_3的研究

用Sol Gel法制备负载型TiO2 催化剂并进行了氨气的光催化降解研究 ,考察了负载次数。

气相酯交换法合成碳酸甲丙酯负载型催化剂的研究

考察了负载型金属氧化物催化剂对碳酸二甲酯和丙醇气相酯交换合成碳酸甲丙酯的催化性能,并采用BET、XRD、CO2-TPD方法对催化剂进行了表征。结果表明,TiO2/Al2O3对反应具有较高的催化活性和稳定性。随着TiO2负载量的增加,催化剂的比表面积减小,而催化性能则随Ti负载量的增加先增加后减小,在Ti负载量为5%(wt)时活性达到最高,当Ti负载量低于5%(wt)时,TiO2可能以非晶态形式分散在Al2O3表面,而当Ti负载量高于5%(wt)时,TiO2以微晶的形式存在。CO2-TPD研究表明,负载量的改变对催化剂的碱性影响不明显。

加氢处理催化剂的制备和表征Ⅰ.MoNiP/Al_2O_3催化剂的制备及助剂的作用

采用专利方法制备出一种新型的γ Al2 O3 ,并以其为载体 ,制备出加氢处理催化剂MoNiP/Al2 O3 .用PAS CA ,XPS ,DRS ,TPR和微型反应色谱等技术对γ Al2 O3 和催化剂进行了表征 ,考察了Ni和P两种助剂的作用 .结果表明 ,γ Al2 O3 具有较大的孔径 ,集中的孔分布和较高的机械强度 ;活性金属Mo在γ Al2 O3 表面上的化学分散量(分散阈值 )可达 5 0 4～ 5 82 μmol/m2 .因而特别适合用作高活性加氢处理催化剂的载体 .引入的Ni主要是同Mo/Al2 O3 催化剂表面上较稳定的金属 载体相互作用复合物反应 ,并生成类NiMoO4 化合物 ;在MoNi/Al2 O3 催化剂中引入P ,有利于抑制四面体配位结构的物种Mo[T],增加八面体配位结构的物种Mo[O],改善催化剂的还原性能 ,从而提高催化剂的加氢处理活性 .助剂Ni和P的最佳含量分别为w(Ni) =4 0 %和w(P) =2 6 % .

Nb_2O_5/TiO_2催化剂表面铌氧物种的分散状态和催化性能

用X射线粉末衍射 (XRD)、拉曼光谱 (LRS)、Hammett指示剂和微反测试等方法考察了负载型Nb2 O5/TiO2 催化剂表面铌氧 (NbOx)物种的分散状态、表面酸性和催化异丁烯 (IB)与异丁醛 (IBA)缩合生成 2 ,5 二甲基 2 ,4 己二烯 (DMHD)反应的催化性能 .实验测得Nb2 O5在TiO2 表面的分散容量为 0 94mmolNb/ 10 0m2 TiO2 ,与“嵌入模型”理论计算值相近 .当负载量低于分散容量的 1/ 3时 ,Nb2 O5主要以孤立的NbOx 物种通过Nb—O—Ti链与载体表面相连 ,这种孤立的NbOx 物种酸性很弱 ,催化活性很低 .随负载量的增加 ,孤立的NbOx 物种通过Nb—O—Nb键连接聚合 ,表面酸性增强 ,IB与IBA缩合生成DMHD的转化数 (TON)增加 .当Nb2 O5负载量超过分散容量时 ,表面NbOx 物种主要是通过Nb—O—Nb化学键相连形成多层的Nb2 O5,虽然催化剂的强酸中心数量有所增加 ,但NbOx 物种表面利用率下降 ,催化活性增加幅度趋缓 .

Na-W-Mn/SiO_2催化剂中的金属-载体作用

研究了 Na-W-Mn/Si O2 催化剂中不同活性组份对载体结构的影响 .结果表明 ,Na的诱导作用使无定型氧化硅在焙烧过程中相变为 α-方石英结构 ,同时伴有比表面积的大幅度下降 ;单独担载 Na时 ,硅小球经焙烧后基本无微孔存在 ,担载 W则能使硅小球焙烧后形成较为均一的微米孔道 .Si O2 载体在 Na和

载银光催化剂Ag-TiO_2合成及光催化性能

通过光化学沉积法合成了负载有贵金属银的高活性光催化剂Ag -TiO2 ,通过以亚甲基蓝为模型化合物对所制得的光催化剂的光催化活性进行评价 ,研究了制备过程中的主要因素对催化剂活性的影响。结果表明 ,当AgNO3的含量为 0 .1mol/L时 ,AgNO3 溶液用量为 7mL/gTiO2 ,AgNO3 与Na2 NO3 的溶液体积比为 2∶1,所合成的Ag -TiO2 光催化剂活性最高。在相同条件下 ,Ag -TiO2 对亚甲基蓝的降解速率是原料TiO2 的 8倍。