西安冬季PM_(2.5)中不同极性水溶性有机物的污染特征及氧化潜势

大气细颗粒物(PM_(2.5))通过产生活性氧(ROS)对健康造成不利影响.酸性、中性和高极性水溶性有机物(WSOM)是有机气溶胶中产生ROS的重要成分.采集西安市区2019年冬季PM_(2.5)样品,深入探究不同极性水平WSOM组分的污染特征和健康风险.结果表明,西安市PM_(2.5)中ρ(WSOM)为(4.62±1.89)μg·m^(-3),类腐殖质物质(HULIS)是WSOM的重要组成部分(78.81%±10.50%),霾天HULIS的占比更高.三类不同极性WSOM的碳浓度水平在霾天和非霾天大小分别为:中性HULIS(HULIS-n)>酸性HULIS(HULIS-a)>高极性有机物(HP-WSOM)和HULIS-n>HP-WSOM>HULIS-a.采用DCFH(2′,7′-二氯二氢荧光素)法测量其氧化潜势(OP),发现霾天和非霾天单位质量OP(OPm)的规律均为HP-WSOM>HULIS-a>HULIS-n,单位空气体积OP(OPv)特征为:HP-WSOM>HULIS-n>HULIS-a.整个采样期间OPm与WSOM的三类组分碳浓度呈负相关.霾天HULIS-n(R2=0.866 9)和HP-WSOM(R2=0.858 2)的OPm与其碳浓度高度相关,非霾天HULIS-n、 HULIS-a和HP-WSOM的OPm对各碳浓度都有很强的依赖性.

西安市冬季道路扬尘中有机质组成特征及其氧化潜势

道路是城市人群户外活动暴露大气颗粒物的主要场所,道路颗粒物中含有的某些氧化活性物质是诱导产生活性氧,进而危害人体健康的重要组分.探索西安市道路扬尘中水溶性(WSM)和甲醇溶性组分(MSM)中有机质组成特征及其氧化潜势(OP),并基于平行因子分析(PARAFAC)研究了有机组分以及分布状况,还分析有机质类型与OP之间的相关性.结果表明,西安市道路扬尘中水不溶性组分含有更多的发色团有机物质,其总浓度平均值为(4.71±1.27)×10^(4)R.U.,是WSM的12倍[(3.96±1.10)×10^(3)R.U.],其中低氧化性类腐殖质(HULIS)是主要有机质(占总有机质的34.8%~43.7%).聚类分析结果显示西安市道路扬尘中有机质的重要来源为燃料燃烧和工业生产.扬尘氧化毒性(以DTT计)的平均值是(0.34±0.08)pmol·(min·μg)^(-1),其中水不溶性组分提供了扬尘颗粒物总氧化毒性的70%,是水溶性组分的2.4倍.扬尘颗粒物氧化毒性的主要前驱物为金属元素,特殊类型的有机物质也是重要氧化毒性前驱物质之一,其中发色团有机质是WSM组分产生OP的主要原因(r=0.35,P<0.01),WSM中的类蛋白有机质和高氧化HULIS可能是产生OP的主要两类有机物质.但MSM中有机质浓度与水不溶性OP(OP_(总)-OP_(WSM))无显著相关性(r=-0.04,P>0.1),因此水不溶性颗粒物组分氧化毒性主要产生于非有机质.

保定市冬季PM_(2.5)的氧化潜势特征及其影响来源分析

为了探究保定市郊区2018年冬季PM_(2.5)氧化潜势的特征及其影响来源,利用二硫苏糖醇(DTT)测定法对PM_(2.5)中活性氧进行测定,采用皮尔逊相关分析PM_(2.5)中各化学成分与氧化潜势的关系,并且利用PMF对DTT_(v)进行污染源解析.结果表明,冬季保定市ρ(PM_(2.5))平均值为(140.96±70.67)μg·m^(-3),高于同时期北京PM_(2.5)浓度.氧化潜势的DTT_(v)和DTT_(m)值均表现出白天高于夜间的情况[DTT_(v)白天为(2.37±0.76)nmol·(min·m^(3))^(-1),夜间为(2.14±1.17)nmol·(min·m^(3))^(-1);DTT_(m)白天为(0.96±0.60)pmol·(min·μg)^(-1),夜间为(0.76±0.41)pmol·(min·μg)^(-1)].这表明白天的大气环境更有利于活性氧的生成和存活.另外,通过对DTT_(v)与糖类化合物、无机盐离子、OC、EC和水溶性金属等相关性分析,发现金属Fe、草酸根和NH_(4)^(+)与DTT_(v)在昼夜均存在较高相关性(白天:r=0.790,P<0.01,晚上:r=0.960,P<0.01;白天:r=0.609,P<0.01,晚上:r=0.577,P<0.01;白天:r=0.627,P<0.01,晚上r=0.586,P<0.01),另外OC、左旋葡聚糖、甘露聚糖和半乳聚糖仅仅在白天与DTT_(v)相关性较高(r=0.675,P<0.01;r=0.701,P<0.01;r=0.662,P<0.01;r=0.671,P<0.01).最后,利用PMF模型对DTT_(v)进行源解析,发现影响DTT_(v)的污染源主要有次生来源(29.9%)、生物质燃烧(29.2%)、扬尘(11.2%)、矿物粉尘和工业来源(8.6%)和交通源(21.1%)这5种,次生来源和生物质燃烧对DTT_(v)的影响占主要地位.