氧化钚属性测量技术研究

利用高分辨高纯锗γ谱仪,在铅屏蔽室内,对100g回收氧化钚粉末样品和8g纯氧化钚粉末样品分别进行了长时间测量,在自然环境,对200g回收氧化钚粉末样品进行了现场探测。在三个样品的能谱中均观察到871keV特征γ射线,除此之外,没有观察到其它与氧的存在相关的特征射线。同过去所测的金属钚谱相比较,在金属钚谱中未曾发现871keV特征γ射线。因此,就核查区分封闭容器罐中的钚材料是金属钚还是化合钚而言,可以用871keV来旁证“金属钚的不存在”。对200g氧化钚样品的现场探测表明,871keV能峰是明显存在的,而且自编的丰度和年龄分析软件能从10min测量能谱中识别出871keV能峰。如果将属性测量系统的分析软件和控制部分进行适当改进,该系统就具备通过监测871keV能峰确定氧化钚属性的能力。

二氧化钚分子的多体展式势能函数

从导出基态PuO2分子的电子状态X5Σ+g正确地判断其离解极限出发,采用MP2方法,应用相对论有效原子实模型(RECP)优化出PuO2(X5Σ+g)分子稳定构型为线性OPuO(D∞h),其平衡核间距Re=0.18004nm.同时也计算出振动频率,并优化出存在亚稳态的Pu-O-O(C∞v)构型.使用多体项展式理论方法,导出了基态PuO2分子的分析势能函数.该势能表面准确地再现了O-Pu-O(D∞h)平衡结构和亚稳态的Pu-O-O(C∞v)构型.然后根据势能函数等值图讨论了O(3Pg)+PuO反应的势能面静态特征.

水在二氧化钚表面吸附行为的模拟

采用Kinetic Monte Carlo方法对水在PuO2表面的吸附行为进行数值模拟研究,通过对Statebake,Haschke等的实验数据进行数值拟合得到水的脱附活化能:0～0.5层为200 kJ.mol-1,0.5～1层为135 kJ.mol-1,1～2层为47.6 kJ.mol-1,2～3层为43.8 kJ.mol-1,3层以后为41.1 kJ.mol-1;采用这些参数对不同升温速率下的热脱附谱以及不同温度、水分压下的吸附等温线和等压线进行预测.

二氧化钚分子激发态结构的外场效应

在相对论有效原子实势近似下,用B3LYP密度泛函方法计算优化得到分子轴方向不同电偶极场（-0.005～0.005 a.u.）作用下,二氧化钚的基态几何结构、电偶极矩和分子总能量.在优化构型下,用同样的基组,采用含时密度泛函（TDDFT）方法（TD-B3LYP）,研究同样外电场条件下,对二氧化钚的激发能的影响.计算结果表明,在外场作用下,对PuO2的前5个激发态电子跃迁光谱属于可见-红外-远红外光谱,波长为501.47～10291.5 nm,这是钚原子的奇异特征;激发能与外电场的关系近似满足Grozema等人提出的关系.

KMC方法定量研究水在二氧化钚表面的吸附行为

根据文献数据，拟合得到了水在二氧化钚表面的脱附活化能：0～0．5层为200．0kJ／mol，0．5～1层为135．0kJ／mol，1～2层为47．6kJ／mol，2～3层为43．8 kJ／mol，〉3层为41．1kJ/mol。利用这些参数采用动力学蒙特卡罗方法（kinetic Monte Carlo，KMC）定量研究了水在二氧化钚表面的吸附和脱附行为，计算得到几种常见的吸附曲线：吸附动力学曲线、热脱附谱、吸附等温线和吸附等压线，模拟结果和文献数据吻合较好，误差小于20％。

二氧化钚(^(238)PuO_2、^(239)PuO_2)事故性扩散及其粒度特征和吸入危害

目的 进一步研究在事故状态下，氧化钚放射性微粒的扩散特征和粒度特征及其吸入危险性。方法 使用优异的放射自显影技术来分析放射性气溶胶在事故现场的扩散和粒径大小，以及可吸入的组分。结果 一共分析了两万多个氧化钚微粒，是以亚微米的微粒为主的放射性粒子群，并不服从对数正态分布，且有明显的双峰现象。结论钚氧化物极易扩散，污染环境，且具有严重的吸入危害。

用低压燃烧－气相色谱法测定钢铁与二氧化钚中微量碳的研究

用低压燃烧－气相色谱法测定钢铁与二氧化钚中微量碳的研究＊周德海（四川大学原子核科学技术研究所）张林祥曾广文（北京４０１所）在人造核燃料钚的生产中，需要对钚中的微量碳进行分析．对于金属钚、铀和二氧化钚中碳的分析，通常采用电导法和测定二氧化碳体积法．但这...

螯合剂H-73^-10对一例氧化钚内污染患者尿中Pu、Zn、Cu、Mn的影响

一例氧化钚内污染患者,事故后第42天进行了第二次扩创术。在事故后42～89天,交替使用Ca-DTPA及H-73-10,共进行了五个疗程的促排治疗,结果表明,使尿钚平均增高为给药前的5倍左右,两者促排效果相近。每次给药均使尿中微量元素排出量增加,Ca-DTPA使尿Zn增加约20倍,而H-73-10为5—6倍,Ca-DTPA使尿Cu排出量无明显影响,H-73-10约增加1倍多。两药所用剂量下对尿Mn排出量均无明显影响。

氧化钚材料871 keV特征射线的探测实验

核查密封容器的内装物是金属钚还是氧化钚，或者是否有一定量的氧化钚存在是核裁军核查的一项关键技术。用高分辨γ谱仪在密封容器外进行直接测量，监测^17O°的退激Gamma射线871keV，可以为核查区分内装物是金属钚还是氧化钚提供佐证。

用符合计数研究“钚的质量属性”与“氧化钚不存在属性”

符合计数的测量量为总中子计数和符合计数，而未知量有（α，n）中子与自发裂变中子之比α、泄漏增殖系数M1以及钚-240的质量。符合计数与源中子泄漏复度分布的二阶矩成正比。对MCNP程序进行修改，加入自发裂变源与（α，n）中子源的跟踪功能，直接得到了中子泄漏复度分布的二阶矩。

氧化钚污染手掌的临床处理

一例患者被氧化钚污染的铁丝刺伤,经初步去污后测知钚污染量为1.147×10~5Bq。在当地医院切除钚污染组织并进行了DTPA促排治疗。术后伤面残留钚量为7.03×10~3Bq。在初次手术后的第42天又对残留有钚的污染组织作广泛切除和肘滑车上淋巴结摘除术,伤面缺损以足嗻全厚皮片覆盖。术中及术后仍以DTPA促排治疗。在术后5个月、两年及三年时复查,并以DTPA局部及肌肉注射,伤面钚残留量由术后的111Bq逐渐降至83Bq、18.5Bq,最后降至仪器的本底水平。钚经伤口吸收的入血量为1.1×10~4Bq,事故后1000天经尿粪排出钚1.0×10~4Bq,占吸收入血量的90％,1000天时体内钚残存量0.1×10~4Bq待积有效剂量当量为1.3Sv。

钚氧化层结构的理论研究进展

钚的氧化层结构是钚化学腐蚀的中心科学问题,本文回顾了本课题组最近在这方面的理论研究工作。首先,基于第一性原理计算结合化学热力学,说明单氧化钚在常压下是热力学不稳定的,可能分解成Pu_(2)O_(3)和钚,但是压强可以将单氧化钚稳定下来,电子结构计算说明了其中的稳定机制。其次,基于准随机结构的第一性原理计算,说明碳也可以将单氧化钚稳定下来。并且重现了碳氧化钚的晶格常数反常演化并阐释其微观电子结构机制。最后,基于类比镧系的过渡氧化物结构模型,预测在Pu_(2)O_(3)/PuO_(2)层中存在低对称结构的Pu_(n)O_(2 n-2)。基于这些工作,提出了一种阶梯状的氧化层结构模型(Pu/PuO_(x)C_(y)/Pu_(2)O_(3)/Pu_(n)O_(2 n-2)/PuO_(2)),以改进简单的三明治状氧化层模型。这个结构模型为钚的化学腐蚀研究提供了一定的理论指导价值。

大鼠吸入氧化钚后肺内α粒子自显影径迹定量分析

应用四川大学计算机科学研制的MIAS-300图像分析仪,对大鼠吸入氧化钚气溶胶(肺初始沉积量为3.4±0.4kBq)后0.5～90d不同时间,肺沉积钚α粒子放射性自显影径迹集落的形态进行了定量分析。分析的参数主要有:径迹集落的面积、周长、等效直径、数密度、体积密度和形状因子等。结果说明,上述参数除形状因子外,均随着吸入后时间的增加而降低;用指数或幂函数模型进行曲线拟合,具有较好的函数依赖关系;对体积密度与吸入后0～90d时间作定积分计算,结果表明,在上述时间范围内,每天平均有1.54±0.06%的肺组织受到钚α射线的直接照射。

氧化钚替代物的LIBS实验条件优化

为将LIBS技术应用于核材料的监测分析,采用波长为1064nm的脉冲激光诱导产生等离子体光谱,利用多通道光栅光谱仪完成光信号的探测,系统研究了不同实验参数对光谱特性的影响。选用氧化铈的特征谱线Ce I500.91nm、Ce II 446.02nm进行分析。实验结果表明:靶点位置、激光聚焦位置到透镜的距离、激发能量及延迟时间对氧化铈LIBS信号均有较大影响。通过优化各实验参数可以获得较高的光谱强度和较高的信背比,确定了LIBS技术用于氧化铈分析的最佳实验条件,为后续进一步开展氧化钚成分分析提供了数据参考。

催化电解法溶解钚的氧化物

概要综述了催化电解法溶解钚氧化物 (CEPOD)的基本原理、方法和装置。在少量催化剂 (如Ag+)存在下 ,用CEPOD法将PuO2 氧化成PuO2 2 +而使PuO2 溶解。该法具有溶解速度快、溶解完全、可批量溶解、室温下无氟 (HF)、低酸 (HNO3)操作等优点 ,适用于高温 (950～ 170 0℃ )制备或煅烧过的PuO2 与MOX乏燃料元件的溶解。

铀、钚氧化物氯化溶解技术进展

氧化物的溶解过程是氧化物乏燃料熔盐电解干法后处理工艺的关键步骤,溶解产物将为后续铀钚的分离回收提供原料。氧化物在熔盐体系中溶解度和溶解速率一般较小,为满足工艺需要,通常需要引入氯化试剂。使用不同的氯化试剂,其溶解机理有较大差异。通过广泛的文献调研,分析比较了各种氯化试剂在氯化过程中相关原理及特点,为我国开展铀、钚氧化物氯化溶解的研究提供指导。

《核级二氧化钚粉末技术条件》等四项标准审查会在厦门召开

2001年11月26日至30日国防科工委核材料标技委在厦门市召开了核材料标准审查会,来自18个单位的近40名代表参加了会议。

热表面电离质谱法测定钚氧化物中的钚同位素组成

采用热表面电离质谱法对钚氧化物中钚同位素丰度进行了测定。通过对钚氧化物样品预处理、离子源和分析器的真空控制、法拉第杯接收效率检测、测量过程中的信号强度大小控制、信号强度稳定性控制以及测量时间的控制等条件进行优化,确定了最佳预处理条件和测量条件,实现了钚氧化物中钚同位素组分的准确测定。在选定的条件下,测定了钚标准样品中的钚同位素丰度,主同位素239Pu和242Pu测量精密度(sr)均优于0.05%(n=6)。

美能源部完成500克钚-238运输

【美国能源部网站2023年7月18日报道】美国能源部2023年7月18日宣布,已于6月将500克钚-238从橡树岭国家实验室(ORNL)运至洛斯·阿拉莫斯国家实验室(LANL)。这是能源部自10年前重新启动钚-238国内生产以来最大的一次运输量,比以前的运输量高一个数量级。为满足国家航空航天局空间探索对放射性同位素电力系统的需求,美能源部在10年前重建了钚-238供应链:利用橡树岭国家实验室高通量同位素反应堆(HFIR)和爱达荷国家实验室(INL)先进试验堆(ATR)对镎-237靶件进行辐照;橡树岭国家实验室对辐照后靶件进行处理和加工,获得氧化钚-238.