氨浓度对氨蒸发法制备Pd-Cu/凹凸棒土催化剂常温CO氧化性能的影响

以凹凸棒土(APT)作载体,采用氨蒸发法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反应装置上,考察了初始氨浓度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-physisorption、XRD、FT-IR、TEM和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。结果表明,在较低或过高氨浓度条件下,制备的PdCu/APT中Cu物种均主要以Cu O为主,仅有少量Cu2(OH)3Cl;适宜的氨浓度有利于稳定Cu2(OH)3Cl物相的形成,其薄片状的形貌特征、良好的分散状态以及与Pd物种间较强的相互作用,显著提高了CO催化氧化性能。在空速6 000 h-1、CO体积分数1.5%、水蒸气体积分数3.3%的反应条件下,Pd-Cu/APT催化剂表现出优异的CO室温催化氧化活性和稳定性。

氨蒸发法制备用于甲烷干重整反应的高活性Ni催化剂

采用氨蒸发法制备了以KIT-6介孔二氧化硅负载的Ni催化剂,并将其应用于甲烷干重整反应。通过调整氨水浓度并与浸渍法对比,考察了制备方法、工艺参数对催化剂稳定性和抗积碳性能的影响。经ICP-OES、XRD、N_(2)等温吸脱附、TEM、H_(2)-TPR、Raman、TGA/DSC等表征分析发现,使用氨蒸发法能够形成层状硅酸镍,促进Ni高度分散在介孔孔道内并有效防止积碳;采用浓度为28%和20%的氨水制备的催化剂样品具有优异的催化活性和抗积碳能力,在700℃时的甲烷干重整反应中对CH_(4)和CO_(2)的转化率分别约为85%和91%,几乎没有积碳;当氨水浓度降低至10%时,形成过量的层状硅酸镍以致孔结构破坏,反应后出现严重积碳;采用传统浸渍法导致Ni颗粒大量团聚堆积在载体外表面,同样出现严重积碳。