粉煤灰制备沸石分子筛及其吸附脱除水中氨氮的性能研究

以粉煤灰为原料,采用碱熔水热法,在灰碱质量比为1.5、晶种质量分数为7%的条件下,制备了具有氨氮吸附性能的沸石分子筛。通过粉末X射线衍射(PXRD)、热重分析(TGA)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积(BET)、X射线能谱(EDS)等分析手段对材料的结构性能进行了表征,结果表明,沸石分子筛为NaP型分子筛,其呈现片层堆砌的球状形貌,具有较高的热稳定性(900℃时,总脱水质量分数为11.5%),较高的比表面积(26.1641 m^(2)/g)和较大的孔道尺寸(平均孔径尺寸为6.65 nm)。对氨氮吸附性能及循环利用性能进行测试,结果表明,沸石分子筛在吸附温度为30℃、pH=6、氨氮初始质量浓度为500 mg/L、吸附时间为40 min时,氨氮吸附性能最佳(23.20 mg/g),但循环利用性能较差,还有待进一步提高。

Ba_xO_y小团簇修饰Ru(0001)表面的结构稳定性和氮分子吸附性质

为了说明钡助剂的存在形式,本文采用第一性原理方法研究了BaxOy小团簇修饰Ru(0001)表面的结构稳定性和氮分子吸附性质.基于总能的热力学分析发现,在实验条件下(500 K,PH2O/PH2<10-3),Ba2O团簇比Ba O2,Ba O,Ba和O等团簇(原子)更加稳定.这证实含有金属性钡原子的团簇也是氧化钡助剂可能的工作状态.表面电荷差分密度说明Ba2O团簇的氧和钡原子与衬底的作用不同.不过Ba2O团簇氧和钡原子附近的氮分子吸附行为相似,Ba2O团簇增强了氮分子和衬底的相互作用.Ba2O团簇氧和钡原子附近的氮分子吸附能分别为0.78和0.88 e V,均大于清洁表面的0.67 e V.氮分子间距和氮分子的拉伸振动频率都表明Ba2O团簇在一定程度上活化了吸附氮分子.Ba2O团簇氧和钡原子附近的N—N键长分别为0.117和0.116nm,大于清洁表面的0.114 nm.氧和钡原子附近氮分子的拉伸振动频率分别为1888和1985 cm-1,小于清洁表面的2193 cm-1.电荷差分密度的计算结果说明,削弱作用主要来自于Ba2O团簇中钡离子和氮分子间的静电作用.两者间的静电作用增加了氮分子π反键轨道的占据数,促进了氮分子极化,从而削弱氮分子键.

NaY/β复合分子筛改性及对模拟柴油中氮化物的吸附性能

利用二次交换二次焙烧方法对NaY/β分子筛进行改性,制备CeY/β和BaY/β复合分子筛。采用XRD、ICP-MS表征方法对改性前后的分子筛结构进行分析;采用氮含量600μg/g的模拟柴油,考察改性前后分子筛的吸附脱氮效果,并优化吸附脱氮条件。结果表明:改性前后分子筛的特征峰基本一致,说明改性没有改变分子筛的主体晶型;改性后分子筛的脱氮率明显增加,CeY/β分子筛的脱氮效果最佳;CeY/β分子筛的适宜吸附条件为:剂油质量比1∶20,反应温度40℃,吸附时间3.0h;BaY/β分子筛的适宜吸附条件为:剂油质量比1∶40,反应温度40℃,吸附时间4.0h。