非平衡定态相图在含氮体系低压金刚石沉积中的应用

０前言最近几年低压金刚石制备研究中，出现了一类以含氮气相混合物为原料的制备方法，正逐渐被人们所重视：少量氮原子的存在（甚至是ｐｐｍ级）可以显著提高金刚石薄膜的淀积速率，改善薄膜质量［１，７］。本文报道根据非平衡热力学耦合理论［１０］，首次计算得到了含...

C-H-N体系生长金刚石薄膜

通过热力学分析从理论计算上给出了C－H－N体系中低压生长金刚石的三元相图．该相图中存在金刚石生长区．不同温度和压强下金刚石生长区几乎都位于CH4－N连线以下，并且随衬底温度的改变而有显著的变化．随着氮含量的增加，金刚石生长区向碳含量减少的方向移动．使用该相图对优化添加含氮气源生长金刚石的实验条件提供了理论依据．

NHn（n=1—3）体系电子对内对间相关能的变化规律

众所周知, 电子相关能问题是量子化学的瓶颈问题[1]. 为了更深入地了解和认识电子相关能的轨道本质, 建立Post-HF理论校正模型, Ju等[2～6]应用电子对内对间电子相关模式, 指出国际著名量子化学家Pople等[7]提出的G1和G2理论中的高级校正项E(HLC)的逻辑缺陷. 在以G1和G2理论为基础的G3S理论[8]中, Pople等终于认识到该高级校正项的不合理性, 并舍弃了E(HLC)项而改用为标度能量项, 进一步证实了Ju指出的要建立正确的Post-HF理论校正模型必须有正确的科学思想作为指导[6]. 我们应用电子对内对间电子相关模式对离子化合物体系进行了研究并得出一些有意义的结论[9,10], 现对共价键体系, 运用电子对内对间相关模式和MELD程序[11]中MP2-OPT1[12,13]方法计算并分析了NH, NH2和NH3体系电子对内对间相关能的相对变化规律. 为了比较上述体系与其等电子原子体系电子相关能的差异性, 我们用同样的方法计算了O, F和Ne原子体系的电子对内对间相关能. 此外, 对所研究的氮氢体系及其对应的等电子原子体系还计算了包括三重激发和四重激发高激发项贡献的总电子相关能数值Ec(SDTQ), 并与只包括单重激发和两重激发贡献的总电子相关能数值Ec(SD)作了详细比较.

NH_n, NH_m^+, NH_n^-(n=1, 2, 3; m=1 , 2, 3, 4)体系 Gaussian- n和CBS-n方法物理化学性质的理论研究(三)NH_3,NH_3^+,NH_3^-,NH_4^+体系

利用多种方法研究ＮＨ３，ＮＨ３＋，ＮＨ３－，ＮＨ４＋体系的物理化学性质：离解能，电子亲合势，离化能，质子亲合 势，原子化能，这些方法有 Ｇａｕｓｓｉａｎ－ｎ：Ｇ１， Ｇ２，Ｇ２（ＭＰ２）以及 ＣＢＳ－ｎ：ＣＢＳ－４， ＣＢＳ－ｑ， ＣＢＳ－Ｑ，ＣＢＳ－ＡＰＮＯ．对所得结果及 其误差进行比较和分析．