自牺牲法合成氮空位g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)异质结及其广谱光固氮性能

本研究采用原位自牺牲法合成了N空位掺杂的g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu)异质结催化剂,该催化剂体现出优异的可见-近红外宽光谱驱动性。实验结果表明,g-C_(3)N_(4)与Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)之间的电荷迁移遵循“Z”型机制。氮空位的存在抑制了电荷载流子的重组,降低了界面电荷转移的能量屏障,对N 2和O_(2)的吸附和活化激发了固氮还原反应的进行,并提供了更多的反应活性位点。体系中甲醇作为空穴清除剂时O_(2)的添加对制备的催化剂的光固氮性能有显著的促进作用,在50%O_(2)和50%N_(2)混合气氛下VCN/Cu异质结催化剂的铵离子产率高达14.52 mg·L^(-1)·h^(-1)·g^(-1),是纯N 2气氛下的2.7倍,且按照“三线”光固氮机理运行。本研究为低耗、绿色环保固氮工艺提供了一条新途径。

新型氮空位g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)异质结的构建及广谱光催化降解有机染料的性能

本研究设计了一款不含贵金属、宽光谱响应的氮空位异质结催化剂g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu),并考察了其对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能。采用扫描电镜/透镜(SEM/TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X光电子能谱(XPS)、荧光光谱(PL)等分析手段对产物形貌、结构、元素能态等性质进行了表征。结果表明,VCN/Cu异质结催化剂对250~1800 nm的光均有较强吸收。VCN/Cu光催化降解RhB最大反应速率常数达到0.052 min^(-1),分别是Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)和g-C_(3)N_(4)的12.7倍和5.8倍,且具有优异的光催化稳定性。Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)一方面作为红外光吸收材料,提高了对太阳光全光谱的利用率;另一方面与VCN构成异质结,提高了光生电子-空穴的分离效率,同时VCN上的氮空位强化了对光生电子的捕获、对氧的吸附及还原作用。此外,本研究还考察了VCN/Cu异质结催化剂光催化降解RhB的机理。

氮空位调控晶格畸变度强化(NbMoTaW)N_(x)薄膜的力学性质和耐磨损性

高熵过渡金属氮化物(HENs)具有热稳定性,抗腐蚀、抗氧化性以及优异的力学性质,可用作结构部件及运动部件的表面防护薄膜。然而,受HENs组元多样性的影响,宽泛可调的金属组分与HENs力学性质之间的映射关系相当复杂。本工作以(NbMoTaW)N_(x)薄膜为研究对象,基于磁控溅射方法调节薄膜生长过程中氮气流量,制备了不同氮含量的(NbMoTaW)N_(x)(x=0,0.59,0.80,0.95)薄膜,研究了(NbMoTaW)N_(x)薄膜的成分、结构、形貌与性能,并对薄膜力学性质的主要影响机制进行了系统探究。结果表明,通过调节氮空位,实现了对氮原子及金属原子亚晶格畸变度的协同调控,得益于氮原子和金属原子亚晶格的高畸变度,(NbMoTaW)N_(0.80)样品具有最高的硬度与最好的耐磨损性能。排除电子结构、残余应力、晶粒尺寸等力学性质影响因素后,进一步确认了HENs薄膜晶格畸变度与力学性质之间的直接关系。本研究寻找到一条简洁的晶格畸变度调控策略,为调节、优化氮化物薄膜性能,进而更好地解决复杂服役环境下防护薄膜的机械损伤问题提供了新的思路。

V型三能级金刚石氮空位色心电磁诱导透明体系中孤子的存取

本文先构建一束弱探测场和一束强控制场所形成的V型三能级金刚石氮空位(NV)色心电磁诱导透明(EIT)模型,随后研究探测场在体系的线性吸收和非线性传播特性.结果表明,一旦开启强控制场,体系就会呈现出EIT窗口,且透明窗口的宽度随着控制场磁感应强度的增加而变宽.在非线性情况下,探测场能形成稳定传播的孤子,且可通过开启和关闭控制场的磁场实现孤子的存储和读取,可以有效地克服冷原子介质和量子点介质孤子存取的缺陷.值得一提的是,体系所存取孤子的振幅还可以通过控制场的磁感应强度来进行调节.

金刚石氮空位中心的研究进展及应用

综述了金刚石中氮空位(NV)中心的研究进展及应用。金刚石中NV中心是由一个氮原子取代金刚石中的一个碳原子,然后捕获周围的一个空穴形成的,是一种独特的荧光光散射吸收光谱晶格缺陷。首先介绍了金刚石晶体中NV中心的晶体结构以及光学和电学等基本性质。系统综述了金刚石中NV中心的国内外研究现状,包括在物理和生物等领域的重要应用。分析了其在磁场测量、温度测量、角速率测量的超高灵敏度优势,生物标记应用上的稳定性优势以及其他方面的独特的应用前景。指出了金刚石NV中心存在的可扩展性需提高和物理机制需继续研讨等问题,并且展望了金刚石NV中心未来的发展趋势。

金刚石纳米线氮空位色心的表面与尺寸效应

使用大规模自旋极化密度泛函理论计算研究了表面修饰和尺寸对金刚石纳米线(DNs)中氮空位(NV)色心的几何结构、电子结构、磁性和稳定性的影响.理论上设计了几种不同的DNs,这些DNs具有不同的表面修饰(干净、氢化和氟化),并且直径达数百个原子.实验结果证明,中性(NV^(0))和带1个负电荷(NV^(−))的NV色心的电子结构不受半导体表面修饰和DNs直径大小的影响,但NV色心的稳定性对这两个因素具有不同的响应.此外,研究中还发现,由于DNs中存在圆柱形表面电偶极子层,对DNs中掺杂的NV^(−)色心的稳定性,表面改性诱导了不依赖尺寸的长程效应.特别地,对于n型氟化金刚石表面,掺杂在DN中的NV^(−)色心可以稳定存在,而对于p型氢化表面,NV^(0)则相对更稳定.因此,表面修饰为控制金刚石纳米线中的NV色心的电子结构和稳定性提供了一种精确有效的调控方法.

氮空位在纳米GaN颗粒和InGaN AlGaN双异质结中的聚集(英文)

直流放电等离子法制备纳米GaN颗粒中的氮缺乏可导致空位形成。在电子显微观察的电子辐照条件下 ,这些N 空位将进一步凝聚 ,形成一个a =2 2 0 9nm ,b =3 82 6nm ,c=1 0 3 7nm ,α =β =γ =90°的调制结构。随着电子辐照剂量增加 ,纳米颗粒中心将出现空洞 ,同时使该区的金属镓离子迁移到颗粒的表面。电子显微分析及分子力学理论计算表明 ,这种新的调制结构系空位的有序排列所致。在此基础上 ,进一步研究了InGaN AlGaN的双异质结薄膜结构中直径约为 5 0nm的空洞存在与发光失效的关系 ,讨论了N

固态金刚石氮空位色心光学调控优化

在金刚石氮空位色心的高灵敏传感探测研究中,光学调控是氮空位色心实现高效光学初态制备及信息提取的关键.本文基于高浓度的金刚石氮空位色心系综检测展开,采用脉冲光学探测磁共振技术,系统地研究了激光初态极化时间、信息读取时间与激光功率的关联特性,并进一步研究了激光入射偏振角与传感信息精度的关系.探究了各个激光参数对高浓度金刚石氮空位色心系综[111]轴上光学探测磁共振谱中第一个共振峰的影响,并通过实验结果进行分析,最终选取在光功率密度为45.8 W/cm^2下的最优实验参数(300μs的极化时间,700 ns的读取时间,激光入射角为220°)进行了光学磁探测共振测试,与优化前的实验参数(极化时间为50μs,读取时间为3000 ns,入射角度为250°)相比,典型的磁检测灵敏度由21.6 nT/Hz1/2提升到5.6 nT/Hz1/2.以上研究结果表明我们已经实现光学精密调控的优化测量,这些研究结果也为高浓度氮空位色心系综精密调控实现温度和生物成像、量子计算及量子信息等领域调控传感检测提供了有效参考.

金刚石氮空位中心自旋量子调控

量子计算和量子传感近年来受到了广泛的关注.金刚石氮空位中心以其简单稳定的自旋能级结构、高效便捷的光学跃迁规则以及室温下超长的自旋量子态相干时间而成为量子信息科学中引人瞩目的新星.本文从实验研究的角度介绍金刚石氮空位中心自旋量子调控的基础理论、典型技术和代表性结果;重点讨论1)如何通过光磁共振方法在室温大气环境下对单个自旋进行探测和相干操控,2)金刚石中自旋量子比特退相干的主要机制和抑制手段,3)自旋态相干操控技术在量子传感中的应用;最后对氮空位中心在量子计算和量子传感中的发展趋势进行了小结.

基于金刚石氮空位色心的矢量磁强计

金刚石氮空位(NV)色心作为高灵敏度的磁强计被广泛应用于各种领域。针对矢量磁场探测问题,在理论上建立了NV色心矢量磁场探测的物理模型,并通过仿真得到了磁场与NV色心晶向的定量关系;实验中,自主搭建了共聚焦光路测量系统,通过测量光探测磁共振(ODMR)及Rabi振荡光谱信号,得到了不同磁场角度下的信号,实验结果与理论仿真相符。磁场可检测带宽为0~10 kHz,更高的带宽可通过脉冲调控实现。磁场的角度分辨率为5°,当角度偏转5°,荧光光谱电子自旋共振(ESR)信号以及Rabi振荡信号发生明显变化,且通过噪声谱得到三轴磁场的最小可检测灵敏度为4.3nT√Hz。通过理论和实验验证了不同的矢量磁场会对NV色心产生不同的变化,表明其矢量磁强计的可行性。研究结果为以后NV色心磁强计的发展提供了技术支持。

碳离子注入金刚石制备氮空位色心的机理

金刚石中浅表层氮空位色心在磁探测、量子传感等方面表现出优异的灵敏度和分辨率.相比于其他制备方法,低能碳离子注入具有要求金刚石纯度低、不引入新的杂质原子等优点,但其氮空位色心的形成机理尚不明确.本文采用低能碳离子注入和真空退火工艺在金刚石浅表层创建氮空位色心,并通过拉曼光谱、X射线光电子能谱以及正电子湮没分析,揭示了碳离子注入金刚石制备氮空位色心的机理.结果表明:碳离子注入金刚石在950℃真空退火后呈现出显著的氮空位色心发光.碳离子注入后金刚石浅表层表现出晶格畸变与非晶碳的损伤区,并产生了碳-空位簇缺陷(包裹碳原子的空位簇).在真空退火过程中损伤区通过畸变区的恢复与非晶碳区的固相外延逐步转变为金刚石结构,并伴随着碳-空位簇缺陷的不断解离.在850℃和900℃退火条件下损伤区结构得到部分修复,而在950℃退火时损伤层基本恢复,同时伴随碳空位簇解离的单空位与代位氮原子结合,形成了氮空位色心.

基于系综金刚石氮空位的色心量子调控系统设计

为了实现量子的自旋调控和精密测量,将金刚石作为自旋载体材料,设计了基于系综金刚石氮空位(nitrogen-vacancy,NV)色心量子调控系统。通过利用金刚石独特的自旋三重态容易被初始化、操控和读出,基于Lab VIEW软件,设计编写了脉冲序列发生模块并搭建了共聚焦系统,调控了系综NV色心的自旋量子态。结果表明:该系统可以调控系综NV色心的自旋量子态;实现了NV色心拉比振荡实验的测量;拉比振荡周期为100 ns。可见该系统结构设计简单,为下一步延长退相干时间,提高系统灵敏度打下基础。

高频率分辨的金刚石氮-空位色心宽频谱成像技术

高分辨率宽频谱测量技术在天文学、无线通信、医学成像等领域具有重要应用价值.金刚石氮-空位(nitrogen-vacancy,NV)色心因其高稳定性、高灵敏度、实时监测、单点探测以及适用于长时间测量等特性已成为频谱分析仪备受关注的选择.目前,基于NV色心作为探测器的宽频谱分析仪能够在几十GHz频带内进行实时频谱分析,然而其频率分辨率仅达到MHz水平.本文通过搭建结合连续外差技术的量子金刚石微波频谱成像系统,利用磁场梯度对NV色心谐振频率进行空间编码,成功获取了900 MHz—6.0 GHz范围内完整的频谱数据.在可测频谱范围内,系统进一步采用连续外差的方法,同时施加谐振微波和轻微失谐的辅助微波对NV色心进行有效激发,增强了NV磁强计对微弱微波信号的响应.该方法使系统在可测频谱范围内实现了1 Hz的频率分辨率,并能够对间隔为1 MHz扫频步进的多个频点的频率分辨率进行单独测量.以上研究结果表明基于NV色心的宽频谱测量可实现Hz级频率分辨,为未来的频谱分析和应用提供了有力的技术支持.

基于金刚石氮-空位色心的新型钢筋检测方法

针对传统混凝土钢筋探测仪检测深度大多在100 mm以下且误差较大的问题,基于量子精密测量中金刚石氮-空位(NV)色心体系搭建了新型钢筋检测实验平台。金刚石NV色心因其优异的自旋性质和光学特性,对磁场有极高的分辨率。使用532 nm波长激光和微波对金刚石进行激光激发及微波调控,金刚石中的NV色心探测被测磁场,通过扫描光探测磁共振谱(ODMR)得到反射的微波功率,从而计算钢筋的尺寸及位置信息。结果表明自制的微波天线在2.87 GHz谐振频率下的回波损耗(S11)为-9.297 dB,在150 mm深度完成混凝土中钢筋位置、个数和直径的检测,钢筋位置平均误差≤4.3 mm,钢筋直径误差≤2.7 mm。

金属表面裂纹的氮-空位色心漏磁检测

基于氮-空位(NV)色心对磁场的敏感特性,以含浓度1~2 ppm(百万分之一)NV色心的金刚石量子传感器为核心,微波共振扫频激发NV色心的量子自旋为基础,通过优化的共聚焦光路激发NV色心来收集反射回的含磁场信息的光信号,以3块板卡组成控制采集模块对信号进行滤波处理和可视化处理,搭建一套量子精密测量系统。采用该量子精密测量系统完成0.1~1 mm深度下和5~15 mm提离值下的金属表面裂纹检测。试验结果表明,该系统的磁场测量灵敏度达6 nT·√Hz^(-1),可完成最小深度为0.1 mm和最大提离值为15 mm的金属表面裂纹检测,为金属表面裂纹的工业检测提供了一种新方式。

基于金刚石氮-空位色心的温度测量技术

量子信息科学的高速发展推动了量子传感技术的研究,产生了很多重要成果,在精密测量领域产生了重要的影响。基于固态金刚石NV色心电子自旋探测的传感技术,可溯源至基本量子物理规律,在磁场、电场、温度、压力等传感领域的计量标准方面有重要的研究价值。金刚石NV色心优异的性质,使得严苛环境下可靠、稳定、高精度的传感应用成为可能。以其在温度测量领域上的应用为例,重点介绍最近十年来NV色心自旋探测原理和方法的发展,并结合最新的研究成果,论述固态量子温度计量的重要研究意义。

金刚石氮-空位色心连续式温度测量灵敏度分析

金刚石氮-空位(nitrogen-vacancy,NV-)色心系综在温度测量原理上具有超高灵敏、微纳米级空间分辨率的特点,该方法利用色心最外层2个未成对电子自旋相互作用产生的零场分裂能实现温度测量,通常采用灵敏度分析方法来衡量其温度敏感信号的信噪比。为有效提高灵敏度,推导了无外加磁场时连续式温度测量灵敏度的理论模型,分析了影响信噪比的主要因素;优化了微波天线直径、激光和微波功率对光探测磁共振(optically detected magnetic resonance,ODMR)谱线线宽和荧光对比度的影响。在303~318 K范围内标定了零场分裂能D与温度T的关系,得到系统所用高浓度色心样品的d D/d T为-73.42 kHz/K,标定结果的相对标准偏差为5.3%。最终对不同温度的灵敏度进行测量,低频段平均灵敏度达到0.50 K/Hz 1/2(<10 Hz)的水平。

基于金刚石氮-空位色心的磁测量技术

磁测量是推动人类社会发展不可或缺的技术之一。以高探测灵敏度、高空间分辨率等关键指标作为牵引,近年来,多种量子体系被用于精密磁测量技术发展,金刚石氮-空位色心固态自旋体系就是其中之一。本文简述了氮-空位色心体系的精密磁测量技术及其应用研究,介绍了基于金刚石氮-空位色心自旋体系磁测量的原理和优势、基于该体系的磁测量方法研究工作、以及面向材料成像和生命科学等领域开展的研究工作,指出了未来基于金刚石氮-空位色心体系的精密磁测量技术有望发展新型矢量高灵敏度、高空间分辨率磁测量装备,为更多研究领域譬如地磁测绘、工业无损检测等重大应用提供新的支撑。

金刚石氮—空位色心温度测量激发激光误差抑制

基于金刚石氮-空位(NV)色心的温度传感技术,通过测量其基态子级之间的零场劈裂值(D)来实现对温度的感测。由于金刚石稳定性高,抗干扰能力强,可制成不同尺寸,NV色心测温方法被视为解决微纳米尺度温度高精度测量难题的一种重要技术途径,具有良好的应用前景。实验测量中,首先使用激光对色心进行电子自旋极化,然后使用微波对电子自旋进行调控,进而探测电子跃迁发出的荧光得到光学探测磁共振(ODMR)光谱,对谱线进行拟合分析获得D值。激光功率波动是重要的实验噪声来源之一,为了获得较高的极化率,需要足够的激光功率,然而较大激光功率下,光功率波动会影响电子自旋极化率,从而降低电子跃迁所发出荧光强度的稳定性,增加光谱的噪声,最终增大数据测量的误差。在常规测量中,不使用任何归一化参考的直接拟合法会将激光功率的波动直接反映在ODMR光谱上。为降低激光功率波动产生的误差,提出了一种特定编码的脉冲序列测量方法,可以在实验过程中获得不受微波调控的光子数参考值,对所探测的受到微波调控的光子数相对于参考值做归一化,从而输出归一化光谱。在实验室搭建的ODMR测量系统上开展了控温300 K的对比实验,考虑对脉冲编码序列两个时间参数的优化,确定了0.8 s的计数时间和0.001 s的准备时间。在不同的激光功率下,分别采用直接拟合法、数学归一化法和脉冲编码归一化法测得三组D值。数据分析结果表明,相较于直接拟合法和数学归一化法,脉冲编码归一化法将激光功率波动引入的噪声有效地抑制到了直接拟合法的62.5%,得到D值的误差从直接拟合法的179 kHz和数学归一化法的165 kHz减小到了56.9 kHz。该方法可为金刚石NV色心测温技术提供一种抑制激发激光功率影响的有效途径,提高D值测量分辨力,为金刚石NV色心测温技术的实用化发展奠定基础。

基于金刚石氮–空位色心的微波磁场成像技术的可靠性研究

相对于单片微波集成电路(MMIC)芯片的设计与制造工艺发展,芯片的测试与失效分析研究进展缓慢。文章首先调研了基于金刚石氮–空位(NV)色心的高空间分辨率微波磁成像应用及通过磁成像技术反演电流分布的技术进展;继而进行了基于NV色心系综微波磁场成像技术的MMIC热态可靠性研究。结果表明:利用基于金刚石NV色心的微波磁场成像技术,对毫米波微波芯片表面的二维矢量场进行高空间分辨率、高灵敏度的快速成像与重构,可以采集芯片在正常和非正常工作状态下的磁场成像信息;进一步对微波芯片内部的信息进行反演重建,可以实现芯片内部故障点的精确定位诊断和潜在故障点排除。所做研究有望为芯片设计、生产、测试提供可靠性诊断。