前驱体溶液中Fe^(2+)与Fe^(3+)物质的量比对Au/α-Fe_2O_3催化剂低温水煤气变换性能的影响

改变前驱体溶液中Fe^(2+)与Fe^(3+)物质的量比制备了系列Au/α-Fe_2O_3水煤气变换催化剂,并运用XRD、拉曼光谱和H_2-TPR对样品进行表征。结果表明,Fe^(2+)与Fe^(3+)物质的量比的变化对Au/α-Fe_2O_3催化剂低温水煤气变换活性具有显著影响,这是由Fe^(2+)的添加改变了载体α-Fe_2O_3的结晶度、结晶缺陷及晶粒大小,从而影响金纳米颗粒的分散及与载体间的相互作用。Fe^(2+)与Fe^(3+)适宜物质的量比为1:6,所得样品AF-1:6具有最佳低温活性,150℃,CO转化率达78.02%。

低温等离子体催化水煤气变换反应:催化剂载体的影响

水煤气变换反应是工业上用于提纯H_(2)以及去除CO的重要化学反应。为克服水煤气变换反应低温下动力学的限制,本文建立一种低温等离子体协同铜基催化剂催化水煤气变换反应体系,使得反应能在120℃时进行。通过研究不同载体(Al_(2)O_(3)、CeO_(2)、TiO_(2)、SiO_(2)、SAPO-34)负载铜催化剂对等离子体催化的影响后发现,当CuO_(x)/CeO_(2)催化剂同等离子体耦合时,表现出最佳的催化活性,CO转化率57%,氢气产率42%。研究表明,更好的催化性能归因于CuO_(x)/CeO_(2)催化剂表面的氧空位以及数量众多的Cu活性位点,有利于吸附反应物,促使反应的进行。但是载体的比表面积、颗粒尺寸、酸性位点数量,介电常数并不是影响本文实验条件下低温等离子体催化WGS反应的主要因素。

铜锌催化剂组分间相互作用的研究

本文用ICP、XRD和TPD-MS(O_2)等技术研究了铜锌催化剂组分间的相互作用,发现氧化态Cu-Zn催化剂中部分ZnO熔于CuO中生成了(Cu,Zn)O固熔体。低温变换反应条件下的Cu-Zn催化剂处于还原态,它与氧化态的主要差别在于失去了(Cu,Zn)O的晶格氧。研究了Cu-Zn-Mn催化剂中部分Mn进入ZnO晶格生成(Zn,Mn)O固溶体及其对变换反应活性的影响。本文还用TPD-MS(O_2)技术考察了添加Mn、Al等组分对Cu-Zn催化剂组分间相互作用的影响。