固体酸SO_(4)^(2-)-/ZrO_(2)-γ-Al_(2)O_(3)的制备及其催化合成癸二酸二辛酯的研究

本研究采用沉淀-浸渍法制备了SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-γ-Al_(2)O_(3)固体酸催化剂,以癸二酸和异辛醇的酯化反应为探针反应,确定了SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-γ-Al_(2)O_(3)固体酸催化剂的最佳制备条件。实验分别考察了焙烧温度、焙烧时间、硫酸浸渍浓度、硫酸浸渍时间、陈化温度对催化活性的影响,并进一步考察了催化剂的循环使用性能。结果表明:焙烧温度为600℃、焙烧时间为5 h、硫酸浸渍浓度为0.6 mol/L、硫酸浸渍时间为9 h、陈化温度为-20℃时,制备出的SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-γ-Al_(2)O_(3)固体酸催化剂具有较好的催化活性,癸二酸的酯化率可以达到99.66%,催化剂循环使用5次后,酯化率降至90.54%。

固体超强酸SO^(2-)_4/ZrO_2催化合成十二烷二酸二异辛酯

采用沉淀-浸渍法制备了固体超强酸SO2-4/ZrO2催化剂,经FT-IR、XRD对制备的固体超强酸进行表征。以十二烷二酸、异辛醇为原料,采用SO2-4/ZrO2固体酸催化剂合成十二烷二酸二异辛酯。考察了反应温度、反应时间、原料配比、催化剂的质量分数等对合成反应的影响。使用该催化剂合成十二烷二酸二异辛酯的最佳反应条件为:反应温度为130℃,醇酸物质的量比为4∶1,反应时间为5 h,催化剂质量为酸的质量的1.5%,酯化率为98.4%。催化剂不经处理可循环使用,使用5次以后酯化率为95.3%。

Ni-Cu/γ-Al_2O_3催化剂的制备及其脱氢反应研究

采用共沉淀法、浸渍法和共沉淀-浸渍法制备了3种不同的Ni-Cu/γ-Al2O3双金属催化剂,并利用微型连续管式反应器,考察了3种Ni-Cu/γ-Al2O3催化剂对氢能载体甲基环己烷(MCH)气相脱氢的催化性能。采用XRD、SEM、BET、BJH等手段对所制备的催化剂进行表征。结果表明,使用共沉淀-浸渍法制备的Ni-Cu/γ-Al2O3催化剂优于其他两种〔3种催化剂中Ni和Cu负载量均为26%且n(Ni)∶n(Cu)=8∶1〕。在反应温度673K,反应压力0.6 MPa,MCH与N2体积流量比为19∶27,混合进样体积空速240 h-1条件下,MCH脱氢转化率达到98.5%,产物甲苯的选择性接近100%。与铂等贵金属催化剂以及单金属镍催化剂相比,镍铜双金属催化剂在该反应中具有更好的应用前景。

固体酸催化剂SO_4^(2-)/ZrO_2催化木糖制备呋喃甲醛的研究

为了使呋喃甲醛的制备过程绿色化,以ZrOCl2为原料,利用沉淀-浸渍法初步制备了SO42-/ZrO2固体酸,并应用于催化木糖制备呋喃甲醛的反应。采用L9(34)正交试验确定了适宜的反应条件:木糖质量浓度10 g/L、催化剂用量20 g/L、反应温度220℃、反应时间3 h。之后采用单因素试验考察了催化剂制备条件对呋喃甲醛产率的影响。得到的催化剂最佳制备条件为:H2SO4浸渍浓度1.0 mol/L、焙烧温度550℃、焙烧时间5 h,呋喃甲醛产率达最大值47%。实验结果表明:SO42-/ZrO2固体酸在催化木糖制备呋喃甲醛方面,具有较大发展潜力。

固体超强酸SO_4^(2-)/TiO_2-Fe_2O_3的制备及其光催化性能

采用共沉淀-浸渍法制备了SO42-/TiO2-Fe2O3固体超强酸催化剂,通过样品光催化降解酸性蓝染料,考察了制备条件对染料脱色率的影响.结果表明,当固体酸中nTi和nFe的配比为1∶1,陈化pH为9~10,硫酸浸渍液浓度为0.5 mol/L,在500℃下焙烧4 h时制得的催化剂具有最高的催化活性.SO42-/TiO2-Fe2O3固体超强酸再生后催化活性基本不变,可重复使用.

SO_4^(2-)/TiO_2-SiO_2固体超强酸光催化降解茜素红染料的实验研究

采用共沉淀-浸渍法制备了SO42-/TiO2-SiO2型固体超强酸催化剂,研究工艺条件对茜素红水溶液脱色率的影响.结果表明:在催化剂用量为2.0g/L,溶液pH值为8,水样初始浓度为50mg/L,光距为12cm,光照反应时间为3h的最佳条件下,其对茜素红的脱色率可大于92.02%.

两种方法制备纳米TiO_2光催化剂的研究

介绍了溶胶-凝胶法(SG法)和沉淀-浸渍法(PD法)制备纳米TiO_2光催化剂的方法。以0.12 g/L的活性艳蓝X-BR染料溶液为光降解模拟废水,对纳米TiO_2进行了光催化活性的评价。结果显示,采用SG法和PD法制备纳米TiO_2,最佳焙烧温度均为500℃,在此温度下用PD法制备的TiO_2对染料的降解率达100%,SG法制备的TiO_2对染料的降解率达87.01%。采用X射线衍射(XRD)法对催化剂的结晶形态、颗粒尺寸等进行了表征,结果显示,两种方法制备的TiO_2粒径相近,均随焙烧温度升高而增大;而PD法制备的TiO_2具有更好的耐高温性;与SG法相比,PD法具有工艺简化、制备周期短的优点。

SO_4^(2-)/ZrO_2固体酸的超声快速制备及表征

在沉淀和浸渍过程中都分别施加超声波快速制备了SO42-/ZrO2固体酸。利用XRD、FT-IR、TG-DTA、BET和NH3-TPD等方法对样品进行分析表征,探讨超声作用对固体酸中ZrO2晶粒粒径、样品比表面积、热稳定性和酸性等的影响。结果表明,超声制备SO42-/ZrO2形成超强酸结构的适宜焙烧温度为550℃。与常规法相比,超声波的引入能获得较小晶粒的ZrO2,并强化了浸渍过程中与高价硫的结合,所得样品比表面积增大,并可以提高催化剂的酸强度以及改变催化剂酸量分布。

稀燃NOx阱Pt／Co-Ba-Al-O中钴助剂的XAFS研究

共沉淀-浸渍法制备Pt／Co-Ba-Al-O样品。采用XRD，XAFS等手段对样品的微观结构进行了详细的表征。载体经过800℃焙烧后，Co物种主要以四面体配位的铝酸钴相存在。铂物种则以小金属原子簇形式存在，分散度很高。添加钴物种对Ba物种存在形态的影响不大；但改善了氧化铝相的分散度：抑制了金属铂原子簇与载体的相互作用，使Pt在催化剂表面分散更均匀。

镍基负载合成NiO-Ce_xZr_(1-x)O_2/Al_2O_3催化剂的正交试验分析

采用正交试验探讨了制备方法、助剂配比以及焙烧温度三因素对合成催化剂、CH_4/CO_2重整反应催化性能的影响,采用BET手段进行催化剂表征。结果表明,对CH_4/CO_2反应性影响最大的是助剂的配比,其次是焙烧温度和制备方法。当助剂n(CeO_2)∶n(ZrO_2)=3∶1、采用沉淀-浸渍法、700℃焙烧温度时,甲烷和二氧化碳的转化率最高;经10h活性测试,CH_4、CO_2转化率和H2收率分别可达88.3%、81.2%和94.8%。

镧硫共掺杂纳米TiO_2可见光催化性能研究

为研究镧硫共掺杂TiO2对酸性红染料废水的降解效果,以钛酸四丁酯为原料采用共沉淀-浸渍法制备了锐钛型La/S/TiO2催化剂,确定了催化剂在可见光照射下对酸性红溶液的降解工艺条件.实验结果表明:染料溶液初始质量浓度为20mg·L-1,溶液pH值为6,La/S/TiO2的质量浓度为16g·L-1,室温下可见光照射反应60min,酸性红降解率可达到95%以上,且电子受体的加入可明显改善其光催化活性.

钒氮共掺杂TiO_2的制备及其光催化性能

通过水解沉淀-浸渍法制备了钒、氮共掺杂纳米TiO2光催化剂,并用XRD、UV-Vis、XPS表征了其结构特征。XRD分析结果表明,共掺杂和单掺杂均为单一的锐钛矿相,氮和钒都进入了TiO2晶格中。UV-Vis漫反射光谱显示,钒、氮的掺杂使得催化剂对可见光的响应红移至509 nm。XPS研究表明,N以O-Ti-N和Ti-O-N结构存在于钒氮共掺杂TiO2中,V以V4+和V3+的形式存在于钒氮共掺杂TiO2晶格中。分别以汞灯和太阳光为光源,以亚甲基蓝为降解物,进行催化剂的光催化降解实验,结果表明,煅烧温度为300℃,钒的掺杂量为1%时,钒、氮共掺杂TiO2的光催化降解效率最高。

不同制备条件对镍基催化剂性能的影响研究

通过不同制备方法制取NiO-Ce0.75Zr0.25O2/Al2O3催化剂,考察制备条件对CH4/CO2重整反应催化性能的影响。催化性能尤其结构特性的研究,采用H2-TPR、BET手段进行表征。结果表明:沉淀-浸渍法与共沉淀法和溶胶凝胶法相比较,所制得催化剂活性组分NiO在载体表面分散度更高,此时催化剂抗积炭、抗烧结性能增强,催化剂稳定性提高,活性评价中CH4、CO2转化率和H2收率分别可达85.5%、86.4%和93.8%。

CO_2加氢合成甲醇用Cu基催化剂的制备及性能研究

分别采用共沉淀法、聚乙二醇(PEG)辅助沉淀法和PEG辅助沉淀-浸渍法制备了3种Cu基催化剂,并于固定床反应器中分别评价了3种催化剂在CO2加氢合成甲醇反应中的催化性能,考察了催化剂的热稳定性和加氢反应温度对催化剂性能的影响,并进行了催化稳定性试验及催化剂的表征。实验结果表明:PEG辅助沉淀-浸渍法制备的Cu-Zn-Al-La催化剂具有较好的催化性能、热稳定性和催化稳定性。在沉淀过程中引入PEG能够提高还原态催化剂表面Cu的比表面积,再通过表面浸渍La后,使催化剂表面有利于CO2吸附,并使表面参与反应的碱性位数量增加、吸附能力增强,进而提高了催化剂的催化性能。

固体超强酸SO_4^(2-)/TiO_2-SnO_2/Ce^(4+)光催化降解含酚废水

采用共沉淀-浸渍法制备了固体超强酸SO24-/TiO2-SnO2/Ce4+,并用XRD、SEM等方法对其结构进行了表征。以苯酚的光催化降解为反应模型,确定了最佳的工艺条件和催化剂再生方法。结果表明:在pH值为6,苯酚初始浓度为50mg/L,催化剂投加量4 g/L,光照距离12 cm,光照时间为150 min,降解率达67.73%,添加助催化剂H2O2后,反应60 min,苯酚降解率达到86.33%,催化剂的最佳再生方法是先用1 mol/L的硫酸浸渍24 h后,在450℃下焙烧6 h。