输送、滞留叠加海上回流的长时间沙尘天气影响判断及贡献分析

于2019年10月15日~11月7日对上海大气中颗粒物的质量浓度和PM_(2.5)的化学组分进行了在线连续观测,期间,华东地区遭遇了一次大范围的沙尘过程.根据相关规定,结合沙尘示踪组分和WRF-CMAQ数值模拟,将观测过程分为4个阶段:沙尘前、沙尘Ⅰ(输送和滞留过程)、沙尘Ⅱ(海上回流和清除过程)和沙尘后.基于相关规定、沙尘示踪物和空气质量模型这3种方法判定的沙尘开始时间为10月29日08:00~09:00,但结束时间存在明显分歧:相关规定的判定方法无法对海上回流的沙尘气团进行识别;不同示踪物判断的沙尘结束时间有明显差异;WRF-CMAQ模型虽然能够较好地模拟沙尘的时间变化趋势,但对于短期滞留的沙尘和海上回流沙尘存在高估.沙尘天气中PM10、PM_(2.5)和无机元素的质量浓度显著高于非沙尘天,最高日均浓度出现在10月29日,分别为(234.8±125.5)、(76.8±22.5)和(17.54±10.5)μg·m^(-3).沙尘期间地壳元素对PM_(2.5)的浓度贡献显著升高,二次离子(SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+))对PM_(2.5)的浓度贡献明显降低,沙尘Ⅰ和沙尘Ⅱ过程Al、Si、Ca和Fe这4种地壳元素占PM_(2.5)的质量分数分别为23.5%和13.7%,二次离子分别占PM_(2.5)的质量分数为24.3%和41.9%.PMF源解析法、Ca含量丰度法、沙尘源区PM_(2.5)/PM10比值法和地壳物质重构法表明,沙尘颗粒对PM_(2.5)的直接浓度贡献为43.4%~50.0%,回流沙尘对PM_(2.5)的浓度贡献为19.2%~24.7%.