微波辐照下碳化硅与沸石负载氧化铜催化剂协同去除甲苯的实验研究

实验采用浸渍法制备沸石负载氧化铜催化剂,对催化剂的表面形貌进行了表征分析,考察了催化剂在微波场中的升温曲线和对甲苯的吸附能力.催化剂与吸波材料碳化硅混合后装入石英管内组成固定床反应器,考察了微波辐照下碳化硅与催化剂协同氧化甲苯废气的降解效果.研究表明,氧化铜在沸石表面分布比较均匀;催化剂对甲苯的吸附为单层吸附,吸附量为11mg·g-1;微波场中催化剂与碳化硅混合体升温迅速,1min内温度可升至460℃.给定实验条件下碳化硅与催化剂协同去除甲苯效果显著,甲苯去除率达94%;连续运行10h证明催化剂效果稳定;经济性分析表明微波辅助催化氧化甲苯废气工艺能耗低于传统的电阻炉工艺,有一定的应用前景.

过渡金属氧化物和金属负载型沸石催化剂上合成纳米碳管及其表征

采用气相催化沉积法催化合成纳米碳管,比较了不同金属氧化物和金属负载型沸石催化剂以及不同分子筛载体对合成纳米碳管的影响,并用TEM,XRD表征其形貌和结晶度,用DTA-TG考察了纳米碳管的热稳定性.实验结果表明纳米碳管的形成除了与金属种类有关外,还直接与催化剂的颗粒大小和分散状态有关,粒径在20nm左右的不规则形状的纳米粒子是形成纳米碳管的活性组分,非负载和负载型的催化剂均表明活性组分的粒径与纳米碳管的管径有一定的对应关系.化学提纯后能得到高纯度的纳米碳管;其管壁具有较好的石墨化结构,在空气中的热稳定性大于400℃,而在氮气中能维持到1200℃以上.

天然沸石负载二氧化钛光催化剂的制备与性能研究

以钛酸丁酯为钛源,天然沸石为载体,用溶胶 凝胶法制备了天然沸石负载TiO2光催化剂,用紫外可见吸收光谱、比表面积、红外光谱和X射线衍射等分析技术对沸石负载TiO2光催化剂进行了表征,以甲基橙为目标降解染料,考察了TiO2负载量、催化剂用量、热处理温度等不同条件下催化剂的光催化活性,结果表明,用天然沸石为载体所制得的TiO2光催化剂对于甲基橙具有较好的光催化降解效果。

氧化铈气凝胶担载氧化铜催化剂上的一氧化碳氧化反应

以一氧化碳氧化为探针反应 ,考察了氧化铈气凝胶担载氧化铜催化剂的催化活性 ,研究了催化剂中氧化铜的含量、载体及催化剂的焙烧温度对催化剂活性的影响 .结果表明 ,氧化铈气凝胶担载的氧化铜催化剂对一氧化碳氧化反应呈现出高催化活性 ,适当温度下焙烧载体及催化剂有利于提高催化剂的催化活性 ;随着催化剂中氧化铜含量的增加 ,一氧化碳完全转化的温度降低 ,但当w(CuO) >12 %时 ,过量的氧化铜以体相形式而不是以高分散形式存在 。

氧化铈气凝胶担载氧化铜催化剂的TPR研究

采用程序升温还原研究了氧化铈气凝胶担载氧化铜催化剂的还原行为 ,并与其对一氧化碳氧化反应的催化活性进行了关联 .发现此类催化剂中存在两种类型的氧化铜 ,即体相氧化铜和分散于载体表面的氧化铜 ,且后者中的部分氧化铜还原后易被氧化 .随着此易被氧化的铜含量的增加 ,催化剂对一氧化碳氧化反应的催化活性升高 。

沸石负载的钒络合物催化剂对烷烃氧化反应的催化性能

将钒氧吡啶甲基络合物VO(pic) 2 负载于Y及ZSM 5沸石分子筛中 ,制备出沸石负载的钒络合物催化剂 .用X射线衍射、电子自旋共振、红外光谱和元素分析等方法对催化剂进行了表征 .结果表明 ,VO(pic) 2 络合物确实负载于分子筛孔道内 ,负载后的络合物仍保持着原来的结构 .考察了催化剂对正己烷和环己烷氧化反应的催化性能 ,发现沸石分子筛负载的VO(pic) 2 络合物催化剂保留有络合物原有的催化性能 ,虽然催化活性有所下降 ,但显示出较好的形状选择性 .与未负载的络合物相比 ,NaY和ZSM 5沸石负载的VO(pic) 2 络合物催化剂对正己烷氧化反应的伯醇选择性分别提高了 2～ 3倍和 5～

负载铁沸石催化剂催化氧化降解偶氮染料活性黑5的研究

采用浸渍法,以FeSO_4溶液为浸渍剂对沸石进行浸渍制备负载铁沸石催化剂。研究了H_2O_2存在条件下负载铁沸石催化剂催化氧化降解染料活性黑5的性能及机理。结果表明,负载铁沸石催化剂对染料活性黑5的催化降解效果明显优于未负载沸石,其最优制备条件为FeSO_4溶液浓度0.1 mol/L,浸泡时间12 h,焙烧温度450℃,焙烧时间3 h;在反应时间为60 min,反应温度30℃,染料废水p H为3,H_2O_2浓度为200 mg/L,催化剂投加量1.5 g/L的条件下,活性黑5降解效率最高,为98.9%。负载铁沸石催化剂催化氧化降解偶氮染料活性黑5过程中,·OH自由基起主导作用。

正庚烷在超稳Y沸石(USY)负载超强酸催化剂上加氢异构化

The Pt-bearing SO42-/ZrO2 superacid catalysts supported on ultra stable Y (USY) zeolite were prepared by impregnation and characterized by X-ray diffracti on, nitrogen adsorption and Hammett indicators. Their catalytic activities were evaluated in the hydroisomerization of n-heptane with an atmospheric fixed-bed r eactor. The catalysts possessed a high surface area, superacidity and well maint ained pore structure of USY support. The supported catalysts with a suitable SO4 2-/ZrO2 loading exhibited a higher catalytic activity and selectivity than the u nsupported SO42-/ZrO2 catalyst or the Pt supported on USY catalyst without super acid. At the reaction temperature of 220 ℃, over the catalyst with a Pt loading of 0.8wt% and ZrO2 loading of 10wt%, the conversion of n-heptane could be as hi gh as 35.2% with a selectivity of 87.9% for isomerization products.

沸石载体催化剂研制及其催化臭氧氧化染料废水的研究

以沸石为载体负载不同金属氧化物来制备催化剂,通过试验分析该催化剂催化臭氧氧化染料废水的效果及其影响因素。结果表明:(1)沸石对染料废水的吸附作用很小,总有机碳(TOC)去除率基本维持在3.2%左右,对于后期的试验可以忽略其影响。(2)以沸石作为载体制得的MnO2、Fe2O3、ZnO、CuO负载型催化剂(分别简写为MnO2/沸石、Fe2O3/沸石、ZnO/沸石、CuO/沸石),对臭氧氧化反应均有催化作用,其催化效果依次为MnO2/沸石>Fe2O3/沸石>ZnO/沸石>CuO/沸石。同时,MnO2/沸石的重复使用率高。(3)MnO2/沸石催化臭氧氧化效率及重复使用率均优于以活性炭为载体的MnO2负载型催化剂。(4)臭氧氧化和MnO2/沸石催化臭氧氧化对染料的脱色率基本一致。MnO2/沸石催化臭氧氧化的TOC去除率比臭氧氧化提高较多,对染料废水有很好的处理效果。(5)以沸石为载体制得的负载型催化剂催化臭氧氧化实际染料废水的处理效果较好,具有较高的实用价值。

氧化物载负型沸石催化剂的阈值效应( 英文)

用一系列氧化物，如B2O3，Sb2O3和MgO，对HZSM-5沸石以及用Sb203对Hβ沸石进行改性．实验结果表明，这些氧化物可在沸石上自发单层分散且大部分分散的氧化物处于沸石孔内．用XRD及XPS方法测得它们的分散阈值．实验中发现，在甲苯烷基化反应中，对二甲苯选择性防氧化物含量增加而迅速提高；当氧化物在HZSM-5上的载量接近其分散阈值时，对二甲苯选择性达到最大，对某些体系可高达95％左右，而在既Sb2O3／Hβ催化剂上进行间二甲苯异构化反应时，其H甲苯产物中对邻比选择性也在Sb203的阈值附近达到极值，此后基本不再随Sb203载量增加而增大．我们称这一现象为阈值效应．TPD测试结果表明负载氧化物后沸石表面酸性有所削弱，在氧化物载量高于分散阈值后其变化趋于缓慢。阈值效应的产生应是分散的氧化物对沸石的孔道和表面酸性进行单层改性的结果．

超稳Y沸石负载杂多酸催化剂的制备、表征及催化性能 Ⅰ.制备及表征

采用过量浸渍法制备了一系列超稳Y沸石(USY)负载磷钨酸(PW)催化剂,并用XRD、热分析、N2吸附、NH3-TPD和IR等手段对其物化性质进行了详细的表征。结果表明,负载磷钨酸后,试样仍然保持较大的比表面积和与USY相近的二次中孔体积。负载量达30%时,磷钨酸仍在USY表面高度分散。与纯磷钨酸相比,PW/USY试样的热稳定性显著提高。PW/USY的酸量较磷钨酸和USY均有较大提高,在负载量为10%处酸量最大,负载量进一步增大,酸量下降,酸强度提高。PW/USY试样同时存在B酸和L酸中心,PW与USY之间可能存在弱相互作用。

负载铂催化剂中沸石载体酸性对甲烷两步转化的影响

考察了具有相同金属分散度的Pt/NaY、Pt/HNaY、 Pt/HY、Pt/NaBeta和Pt/HBeta催化剂中沸石载体的酸性对在低温下(≤250℃)甲烷两步等温转化反应以及由甲烷解离吸附产生的表面碳物种分布的影响.由甲烷等温两步转化生成的C2+烃类产物的总量随着载体酸性的增加而明显增加;C2～C6产物的分布也发生了变化.由表面碳物种的程序升温加氢结果表明,在各种催化剂上碳物种的形式是相似的,其总量和具有活性的Cα物种的量均因载体酸性增加而增加,反应性也增大.这种因沸石载体酸性变化而引起的载体效应是由金属和载体的相互作用造成负载在酸性载体上铂粒子的贫电子性而引起,即由金属粒子电子性质的变化而引起的催化性质的变化.

TiO_2/沸石负载型催化剂的催化性能研究

以钛液 (TiOSO4)为原料 ,尿素为沉淀剂 ,10 0目沸石为载体 ,制备了负载型TiO2 /沸石催化剂 ,并探讨了TiOSO4的浓度、反应温度、反应时间及负载TiO2 /沸石催化剂的焙烧温度和降解时辅助氧化剂H2 O2 的用量对TiO2 /沸石负载型催化剂催化降解

硅沸石晶体形貌对负载催化剂性能的影响

合成了五种不同晶体形貌的硅沸石,并用SEM分别对其形貌特征进行了表征。TEM表明,负载于不同形貌沸石表面的铁粒子之分散状况不同。负载催化剂在不同阶段的XPS和Mossbauer谱表明,几种催化剂中铁活性组份的存在状态相同,而各态的分布比例不同。在相同的负载情形下,不同形貌沸石的负载催化剂显示出不同的一氧化碳加氢催化活性。

沸石负载氧化铜工艺条件的优化及其处理酸性大红GR废水

采用正交试验法考察了m(沸石)/V(硝酸铜溶液)(g.mL-1)、硝酸铜溶液浓度(mol.L-1)、焙烧温度(℃)和焙烧时间(h)对色度和COD去除率的影响,通过直观分析、方差分析和因素趋势图分析,确定了沸石负载氧化铜的最佳工艺条件:m(沸石)/V(硝酸铜溶液)=1∶4 g.mL-1,硝酸铜溶液浓度为1.0 mol.L-1,焙烧温度为400℃,焙烧时间为5 h。用上述最佳条件下制备的催化剂样品处理酸性大红GR废水,色度和COD去除率分别达到99.97%和88.27%,相应的出水色度和COD指标分别为6稀释倍数和76 mg.L-1,达到GB 4287—92《纺织染整工业污染物排放标准》规定的一级排放标准。

超稳Y沸石负载杂多酸催化剂的制备、表征及催化性能Ⅱ.萘的异丙基化反应

采用室温过量浸渍法制备了一系列超稳Y沸石负载的磷钨酸催化剂,详细考察了这类催化剂在萘的异丙基化反应中的催化性能,并与其它催化剂进行了比较。结果发现,超稳Y沸石负载10%的磷钨酸催化剂在433K的较低反应温度下具有较高的活性和选择性,其最佳活化温度为573K。使用过量的异丙醇和延长反应时间均使其转化率提高,而选择性仍然维持在较高水平。在相同的反应条件下,超稳Y沸石负载10%的磷钨酸较中孔分子筛MCM-41及SBA-15负载的磷钨酸催化剂具有更高的活性和相似的选择性。

Hβ沸石负载的杂多酸催化剂上乳酸正丁酯的合成

采用浸渍法制备了Hβ沸石负载磷钨酸和硅钨酸的负载型杂多酸催化剂,采用IR和TPD对催化剂进行了表征,在间歇反应器中进行了催化酯化合成乳酸正丁酯的活性评价.结果表明:负载杂多酸催化剂较Hβ沸石B酸量大;随着负载量的增加,催化剂的催化活性增加,负载40%磷钨酸的负载型催化剂活性最高;在适宜的反应条件下,2小时酯化率达到98.29%.产物的GC-MS测试表明,负载杂多酸催化剂催化合成乳酸正丁酯的反应产物较浓硫酸催化的杂质少,纯度高.

介孔USY沸石负载Pd催化剂对大分子芘的深度加氢性能研究

通过水蒸气脱铝的方法制备含有介孔结构的超稳Y沸石(USYM),同时采用四氯化硅蒸汽脱铝方法制备了缺乏介孔的超稳Y沸石(USYSI)。采用等体积浸渍方法将金属Pd负载到载体USYM,USYSI和Al-MCM-41上用于大分子芘的加氢反应。芘加氢反应活性在USYM负载的Pd催化剂上明显高于USYSI和Al-MCM-41负载的Pd催化剂。催化剂的表征结果表明,与USYSI相比,引入到USYM沸石中的介孔结构有利于大分子芘的扩散;与Al-MCM-41相比,USYM沸石具有强酸中心有利于负载Pd催化剂对芳烃分子加氢活性的提高。

低成本合成介孔ZSM-5沸石及其负载CoMo催化剂的加氢脱硫活性

以廉价的水玻璃、硫酸铝为原料,以阳离子聚季铵盐为介观尺度模板剂,通过水热合成方法制备了较高结晶度的介孔ZSM-5沸石(MZSM-5)。采用等体积浸渍法制备MZSM-5负载CoMo金属硫化物催化剂(CoMo/MZSM-5),考察了其对4,6-二甲基二苯并噻吩加氢脱硫活性。与传统的γ-Al2O3负载的CoMo(CoMo/γ-Al2O3)催化剂相比,CoMo/MZSM-5表现出更高的加氢脱硫活性。

溶胶-凝胶法制备CeO2负载CuO低温CO氧化催化剂

Ceria is widely used as a promoter in "three-way catalysts" (TWC). The promotion effect of ceria was originally supposed to be in the structural aspects and chemical ones. Precious metals are widely used for exhaust gas emission control. However, because the high cost of precious metals and their sensitivity to sulfur poisoning, attention has been given to nonprecious metal catalysts such as copper oxide.