负载型贵金属催化剂催化氧化VOCs的研究进展

挥发性有机物(VOCs)可引起光化学烟雾,并严重损害人类健康,威胁人类社会的可持续发展,亟需对其进行去除。鉴于高效、经济和无二次污染等优势,催化氧化被认为是去除VOCs的有效途径之一。综述了负载型贵金属催化剂催化氧化VOCs的反应机理,分析了贵金属种类和载体性质对VOCs催化氧化活性的影响,总结了催化剂的结构与性能之间的关系,可为高效催化剂的设计与开发提供理论依据。

过渡金属氧化物和金属负载型沸石催化剂上合成纳米碳管及其表征

采用气相催化沉积法催化合成纳米碳管,比较了不同金属氧化物和金属负载型沸石催化剂以及不同分子筛载体对合成纳米碳管的影响,并用TEM,XRD表征其形貌和结晶度,用DTA-TG考察了纳米碳管的热稳定性.实验结果表明纳米碳管的形成除了与金属种类有关外,还直接与催化剂的颗粒大小和分散状态有关,粒径在20nm左右的不规则形状的纳米粒子是形成纳米碳管的活性组分,非负载和负载型的催化剂均表明活性组分的粒径与纳米碳管的管径有一定的对应关系.化学提纯后能得到高纯度的纳米碳管;其管壁具有较好的石墨化结构,在空气中的热稳定性大于400℃,而在氮气中能维持到1200℃以上.

负载型氨硼烷水解制氢催化剂研究进展

氨硼烷(AB)作为一种液相储氢材料,因其氢含量高而倍受关注。然而,AB水解的速率缓慢且催化机理未决影响了其大规模应用;因此,研究开发高效AB水解制氢催化剂具有重要意义。综述了负载型AB水解制氢催化剂的研究进展,包括活性中心材料,以及碳材料、金属氧化物、金属氢氧化物、过渡金属碳化物、二维过渡金属碳/氮化物、金属有机框架、金属氮化物和共价有机框架等载体材料;讨论了AB水解的反应机理,并对AB水解制氢的未来发展进行了展望。

载体对负载型TiO_2催化剂光催化性能的影响

以活性碳 (AC)和镁铝尖晶石 (MA)为载体 ,采用真空吸附水解法制备了负载型光催化剂TiO2 /AC和TiO2 /MA ,并采用TiO2 溶胶负载法制备了活性碳负载催化剂TiO2 (C) /AC .以氯仿为探针分子研究了其在催化剂上的吸附及光催化降解反应性能 .结果表明 ,催化剂的制备方法、TiO2 负载量与载体的吸附性能对光催化活性有明显的影响 .通过优化制备条件 ,TiO2 /AC催化剂的催化活性可提高到纳米TiO2 的 2 5倍 .氯仿在AC上的饱和吸附量较高 ,但吸附强度较弱 ;在纳米TiO2 上的吸附情况则正好相反 .氯仿在AC和TiO2 上吸附性质的差异有利于吸附在TiO2 /AC上的氯仿分子从活性碳载体向TiO2 光催化活性中心迁移 .镁铝尖晶石载体对光催化反应没有明显的促进作用 ,与其基本上不吸附氯仿分子有关 .与TiO2 胶体负载法相比 ,真空吸附水解法是一种较好的负载型TiO2

负载型纳米TiO_2复合载体催化剂及其HDS活性研究

采用溶胶 -凝胶法在γ-Al2 O3 上制备出负载型纳米 Ti O2 ,负载活性组分 Co和 Mo,对其进行了噻吩 HDS活性评价 ,并与国产工业 HDS催化剂 T2 0 5进行比较 ,并提出负载型纳米 Ti O2 为半球模型 .

负载型纳米TiO_2复合载体及其CoMo催化剂的酸性及孔特性的研究

总结了复载不同纳米尺度的复合载体及其CoMo催化剂的表面酸性及孔结构特性的表征结果。结果表明,负载型纳米TiO2与基载体γ Al2O3存在着相互作用。当负载比较少量的纳米TiO2时,复合载体的总酸量随着TiO2含量的增加而增加,超过γ Al2O3的酸量,但当TiO2的含量比较高时复合载体的酸量又降低,纳米TiO2优先负载在γ Al2O3的强酸中心位;负载了CoMo活性组分后酸量增加。不同粒径的纳米TiO2对复合载体和催化剂的酸分布没有明显影响,但对总酸量有影响。对不同尺度TiO2,随着TiO2负载量的增加以及负载金属活性组分的增加,表面积、孔容和最可几孔径均有不同程度的减少。

负载型贵金属催化剂的硫中毒机理——载体的酸碱性与催化剂抗硫性能的关系

以H_2S为毒物,H_2-O_2反应为催化模型反应,制备并考察了一系列不同酸碱性的负载型钯催化剂。以NH_3和吡啶为探针分子,用程序升温脱附(TPD)或红外光谱法测定了催化剂的酸碱性。用交替脉冲微反色谱技术评价了催化剂的活性和耐硫中毒性,并对催化剂的耐硫性能和载体酸碱性进行关联和解释。在以上研究基础上,指出了提高催化剂抗硫性能的途径。

载体结构对锡铁负载型催化剂脱硝性能的影响

利用凹凸棒土（ATP）、活性炭（AC）、介孔硅（MCM-41）、二氧化钛（TiO_2）这4种孔结构不同的载体,通过水热法制备了以Fe2O3为催化剂主活性组分、SnO_2为辅活性组分的锡铁负载型催化剂。催化剂的微观结构通过BET和SEM测试,并在催化剂评价装置中模拟烟气组成,考察锡铁负载型催化剂在反应温度为80~280℃、脱硝空速为32000~48000h–1范围内的选择性催化还原（SCR）性能。同时考察了SO_2与H_2O对1/2Sn Fe/ATP催化剂的影响。实验表明,载体可能为催化剂提供大量Br？nsted酸性位点,有利于反应气体吸附。1/2Sn Fe/ATP催化剂表现出最佳的SCR脱硝性能,在200℃时实现最高96.4%的NO转化率,而且由其抗硫性及其抗水性实验表明：SO_2单独作用于催化剂时,脱硝效率降低迟缓,切断二氧化硫后仍能恢复到85%以上。同时加入水和二氧化硫后,将会导致脱硝效率急剧下降。停止加入后,催化剂效率又开始慢慢恢复,效率可以恢复达到70%以上。

负载型纳米ZrO_2复合载体的制备条件对催化剂活性的影响

在制备大孔氧化铝基载体的基础上,采用浸渍-沉淀法制备了负载型纳米ZrO2复合载体,并以此载体负载Ni制成催化剂用于CO2重整CH4制合成气的反应.探讨了制备条件对催化剂活性的影响,以XRD、TEM和BET等测试方法对载体和催化剂分别进行了表征.结果表明,制备大孔Al2O3基载体扩孔剂的最佳条件是m(PEG)∶m(Al2O3)=0.05,焙烧温度900℃;在制备负载型纳米复合载体时尿素是理想的沉淀剂,沉淀反应最佳温度为50℃.载体和催化剂具有较大的比表面积和适宜的孔径分布,纳米ZrO2在基载体上分布均匀,聚集尺度为15 nm,催化剂对CO2重整CH4制合成气具有高的活性.

TiO_2/沸石负载型催化剂的催化性能研究

以钛液 (TiOSO4)为原料 ,尿素为沉淀剂 ,10 0目沸石为载体 ,制备了负载型TiO2 /沸石催化剂 ,并探讨了TiOSO4的浓度、反应温度、反应时间及负载TiO2 /沸石催化剂的焙烧温度和降解时辅助氧化剂H2 O2 的用量对TiO2 /沸石负载型催化剂催化降解

沸石载体催化剂研制及其催化臭氧氧化染料废水的研究

以沸石为载体负载不同金属氧化物来制备催化剂,通过试验分析该催化剂催化臭氧氧化染料废水的效果及其影响因素。结果表明:(1)沸石对染料废水的吸附作用很小,总有机碳(TOC)去除率基本维持在3.2%左右,对于后期的试验可以忽略其影响。(2)以沸石作为载体制得的MnO2、Fe2O3、ZnO、CuO负载型催化剂(分别简写为MnO2/沸石、Fe2O3/沸石、ZnO/沸石、CuO/沸石),对臭氧氧化反应均有催化作用,其催化效果依次为MnO2/沸石>Fe2O3/沸石>ZnO/沸石>CuO/沸石。同时,MnO2/沸石的重复使用率高。(3)MnO2/沸石催化臭氧氧化效率及重复使用率均优于以活性炭为载体的MnO2负载型催化剂。(4)臭氧氧化和MnO2/沸石催化臭氧氧化对染料的脱色率基本一致。MnO2/沸石催化臭氧氧化的TOC去除率比臭氧氧化提高较多,对染料废水有很好的处理效果。(5)以沸石为载体制得的负载型催化剂催化臭氧氧化实际染料废水的处理效果较好,具有较高的实用价值。

负载型燃烧催化剂载体效应的研究

以二甲苯完全氧化作为“探针反应”，配合ＸＲＤ分析、ＢＥＴ表面积测定，用复合硝酸盐溶液浸渍αＡｌ２Ｏ３和γＡｌ２Ｏ３两种载体制取了负载型催化剂结果表明，在αＡｌ２Ｏ３上形成的钙钛矿型氧化物，晶型较为完整，活性相晶粒大小适合于催化燃烧反应；而在具有大比表面积的γＡｌ２Ｏ３上形成的Ｌａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３颗粒细小，对二甲苯完全氧化具有低的催化活性，故认为αＡｌ２Ｏ３对Ｌａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３是更为合适的载体．

负载型烯烃聚合催化剂无机物载体修饰新方法

研究了反应时间、BF3 (三氟化硼 )加入量和Al2 O3 (氧化铝 )预处理温度对BF3 修饰Al2 O3 表面的影响 .结果表明BF3 对Al2 O3 的表面修饰主要是通过表面化学反应和物理吸附完成的 .两种方式发生的可能性大小主要取决于Al2 O3 表面羟基的量 .

负载型双组分催化剂的研究——Ⅲ.Pt-Bi/P催化剂中金属与载体以及金属与金属之间的相互作用

本文研究了负载型双组分催化剂Pt-Bi/P中金属与载体以及金属与金属之间的相互作用,并从理论上作了较为详细的讨论。

负载型钯催化剂的载体效应——CO+RONO反应

一氧化碳(CO)与亚硝酸乙酯(C_2H_5ONO)在负载型钯催化剂(1％Pd/α-Al_2O_3,1％Pd/C和1.4％Pd/γ-Al_2O_3)上合成草酸二乙酯(DEO)的反应,其催化剂的催化活性与选用的载体关系甚密。以α-Al_2O_3作载体时,载体比表面小,活性组份钯粒较粗大,催化活性最好;对于CO与亚硝酸甲酯(CH_3ONO)合成碳酸二甲酯(DMC)的反应,2％Pd/C催化剂因活性碳材质差异、孔结构不一所致的负载其上的钯粒分散度不同而表现出催化活性的明显差别。与前一反应相对照,却以分散度大、钯粒细的催化剂在DMC合成反应中有较好的催化活性。其中2％Pd/C(椰子壳制)的催化活性最好,2％Pd/C(木材制)的最差,在上述两类反应中,明显反映出负载型催化剂的载体效应。

面向工业气源中COS水解转化的催化剂研究进展

综述了COS水解催化剂载体与活性组分对其催化性能的调控作用、水解机理以及工业气氛中影响催化剂催化活性因素的研究现状。研究发现:氧化铝基复合载体负载碱金属活性组分所制备的COS水解催化剂能更好的提高催化剂的活性与稳定性,COS水解反应具有明显的碱催化特征,工业气氛中的CO_(2)与O_(2)气氛浓度对水解催化剂的抗氧耐酸性能有较大的影响,单质硫的生成和/或催化剂表面的硫酸盐化是催化剂失活的主要原因。通过对催化剂失活因素分析,定向调控催化剂的组成与结构制备高活性及高抗氧耐酸性能的新型COS水解催化剂与基于工业气源及水解热力学动力学条件优选下的水解催化反应工艺参数相结合来延长催化剂的寿命是未来的发展趋势。

丙烷脱氢制丙烯负载型催化剂及其制备方法和用途

本发明涉及脱氢催化剂技术领域,具体涉及一种丙烷脱氢制丙烯负载型催化剂及其制备方法和用途。所述的丙烷脱氢制丙烯负载型催化剂,由催化组分和载体组成,催化组分包括第Ⅷ族贵金属组分和第Ⅷ族非贵金属组分;载体为Al-Si-C-O复合载体。本发明的丙烷脱氢制丙烯负载型催化剂,具有较高的强度和较大的孔体积,抗积碳能力强,稳定性好,用于连续流动固定床反应器中丙烷脱氢制丙烯反应,丙烯收率稳定。

负载型铈基催化剂在NH_3-SCR反应中的载体效应（英文）

近年来,氨-选择催化还原(NH_3-SCR)技术被公认为是控制燃煤烟气和柴油车尾气氮氧化物(NO_x)排放的最有效手段之一.V_2O_5-WO_3/TiO_2和V_2O_5-MoO_3/TiO_2催化剂在300-400°C范围内表现出优异的脱硝性能和抗H_2O和SO_2中毒性能,因而被广泛用于NH_3-SCR过程.然而,钒基催化剂存在一些缺点,如氧化SO_2到SO_3的活性较高、高温下将部分NH_3非选择性地氧化成N_2O、V_2O_5具有生物毒性等.因此,非钒基脱硝催化剂的研制引起人们越来越多的关注.二氧化铈(CeO_2)因具有氧化还原性能优异、储/释氧能力强和Ce^(3+)/Ce^(4+)转换容易等优点而广泛用于NH_3-SCR反应.然而,单纯CeO_2的脱硝性能并不理想.研究表明,将CeO_2制备成铈基复合金属氧化物催化剂和负载型铈基催化剂可显著提高其在NH_3-SCR反应中的催化性能.尤其是负载型铈基催化剂由于催化性能优异、比表面积大、热稳定性高及活性组分用量少而成为研究热点.众所周知,对于负载型金属氧化物催化剂,载体并不只是惰性材料,它会显著影响表面负载组分的物理化学性质和催化性能.因此,关于载体与组分间相互作用的研究常见诸报道.但是,对于负载型铈基催化剂,具有不同晶相结构的载体对其理化性质和NH_3-SCR催化性能的影响规律尚不明晰.此外,SiO_2,γ-Al_2O_3,ZrO_2和TiO_2是工业上常用的四种催化剂载体,它们具有不同的晶相结构和应用场合,究竟哪一个最适合作为负载型铈基催化剂的载体用于NH_3-SCR反应尚无定论.因此,为了阐明负载型铈基催化剂在NH_3-SCR反应中的载体效应,筛选出最佳的催化剂载体,我们首先采用溶胶-凝胶法和沉淀法合成了SiO_2,γ-Al_2O_3,ZrO_2和TiO_2四个载体,再通过浸渍法制备了一系列负载型铈基催化剂(CeO_2/SiO_2,CeO_2/γ-Al_2O_3,CeO_2/ZrO_2和CeO_2/TiO_2)用于NH_3-SCR反应.并借助于X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、比表面积测定(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气-程序升温还原(H_2-TPR)以及氨气-程序升温脱附(NH_3-TPD)等表征手段对上述载体和催化剂进行了较为全面的分析.研究结果表明,这些负载型铈基催化剂的理化性质和脱硝性能强烈地依赖于催化剂载体.首先,CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂的表面Ce3+含量明显大于CeO_2/SiO_2,CeO_2/ZrO_2和CeO_2/TiO_2催化剂,有利于氧空位的产生以促进NO分子的解离,进而导致优异的NH_3-SCR反应性能.其次,CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂具有最佳的还原性能,有利于NO氧化为NO_2,进而通过'快速NH_3-SCR'途径提升其催化性能.再者,CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面酸性位最多,能够促进反应物NH_3分子的吸附与活化,从而提高脱硝性能.最后,CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂在H_2O和SO_2存在的条件下同样表现出最佳的催化性能,表明其有望用于实际燃煤烟气脱硝.

氧化铝负载钌基氨合成催化剂的制备条件及载体改性

利用等体积浸渍法制备了氧化铝负载钌基氨合成催化剂 .考察了氢氧化铝的焙烧温度 ,催化剂的还原温度 ,助剂K、Ba和Sm的添加 ,以及用MgO和BaO改性氧化铝载体等对催化剂活性的影响 .通过XRD ,N2 物理吸附和CO2 化学吸附等方法表征了载体的物相结构、比表面积和表面碱性 .研究结果表明 ,氧化铝表面碱性随着氢氧化铝焙烧温度的升高而增大是催化剂活性升高的主要原因 ,载体比表面积的降低对催化剂活性的影响相对较小 .助剂K、Ba和Sm的加入显著地提高了催化剂的活性 ,同时助剂Ba和Sm还减弱了强吸附氢对氮吸附的抑制作用 ,明显提高了催化剂的高压活性 .用MgO改性氧化铝载体降低了其比表面积 ,但是显著地提高了载体的表面碱性和催化剂的活性 .BaO改性的氧化铝载体的比表面积、表面碱性及其负载的钌基催化剂的活性随着BaO含量的增加先升高后降低 ,当BaO摩尔含量为 7.7%时 。

臭氧化的负载型非均相催化剂制备及其作用机理

在难降解废水处理的研究与实践中,负载型非均相催化臭氧化技术作为一种新型高级氧化技术受到了人们的高度关注,促进了负载型非均相催化剂制备及其作用机理研究的快速发展。综述了催化剂制备方法、载体表面属性、载体类型、载体上活性组分种类、负载量、催化剂配比等对负载型非均相催化剂催化活性的影响,并综述了负载型非均相催化剂的催化臭氧化功效和作用机理的研究进展;结合实际的水质状况,指出了其可能发展的方向。