利用强飞秒激光脉冲串传递相干波包(英文)

用一维两态波包动力学模型从理论上研究了碘分子在两个激光脉冲串作用下的泵浦一拉下过程。计算中碘分子的基态和激发态势能面采用莫尔斯势能面，含时薛定谔方程通过分裂算符快速富里叶变换方法求解，基电子态的振动本征函数采用不连续变量方法计算，初始波包选择为电子基态的振动基本征函数，两个势能面之间的耦合采用仍极近似，激光脉冲的形状选择为高斯脉冲。利用上述的含时波包法实时地模拟了碘分子通过中间B态向基电子X态的高振动激发态转移波包的过程。在第一阶段，选择泵浦脉冲的强度作为控制参数来获得最大的电子激发态粒子数。第一束共振强激光几乎能激发100％的粒子数到电子激发态，而非共振的情况下无论激光强度多强都不能激发100％的粒子数到电子激发态，在激发过程中电子激发态粒子数经历了拉比类型的振荡。当激光强度超过一定值后，激发态粒子数对激光强度的变化不再敏感。在第二阶段，第二束激光把第一束激光泵浦的激发态波包又重新拉回基态，选择了拉下激光脉冲的强度和两束激光脉冲之间的时间间隔作为控制参数。在某些特定的条件下泵浦激光脉冲能够将大部分激发态粒子数重新拉回到基态。例如，当激光脉冲的强度为0．035a.u.并且脉冲之间的时间间隔为68fs时。