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单原子活化过一硫酸盐性能更好?与金属氧化物耦合可能更高效
1
作者
张俊磊
刘文聪
+3 位作者
刘彪
段晓光
敖志敏
朱明山
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024年第4期137-148,共12页
单原子催化剂(SAC)作为新一代过一硫酸盐(PMS)非均相活化剂,具有原子利用率高、结构稳定性强等优点,为新兴有机污染物(EOPs)的高效降解提供了新的解决方案.然而,SAC的活性位点密度依然受限于严苛的制备工艺等,而这严重影响PMS的进一步激...
单原子催化剂(SAC)作为新一代过一硫酸盐(PMS)非均相活化剂,具有原子利用率高、结构稳定性强等优点,为新兴有机污染物(EOPs)的高效降解提供了新的解决方案.然而,SAC的活性位点密度依然受限于严苛的制备工艺等,而这严重影响PMS的进一步激活.因此,发展SAC基PMS高级氧化技术的关键之一在于提升SAC的活性位点密度,进而增强PMS活化效率.相比之下,传统的过渡金属氧化物(MOx)作为PMS活化剂,尽管存在金属原子利用率低和金属离子易溶出等问题,但其表面具有丰富的金属活性位点.统筹SAC与MOx的优缺点,本文提出了一种“新-老”结合策略,即将传统MOx与新一代SAC耦合,发展兼具丰富金属活性位点和优良结构稳定性的PMS活化剂,实现PMS的高效活化.本文采用预配位-重结晶-热解路径,结合金属离子源投加量控制,制备了具有金属氧化物与单原子组分的Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)复合PMS非均相活化剂,并系统研究了其活化PMS降解EOPs的性能.粉末X射线衍射、X射线光电子能谱、高角环形暗场扫描透射电子显微镜及X射线吸收谱结果表明,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)由金属氧化物Co_(3)O_(4)和单原子Co1/C_(3)N_(5)组成,并且Co_(3)O_(4)纳米晶体被锚定在Co1/C_(3)N_(5)纳米片表面.在降解典型EOPs双氯芬酸钠(DCF)的过程中,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)活化的PMS体系展现了显著增强的性能.相比基于Co_(3)O_(4)和Co1/C_(3)N_(5)活化的PMS体系,DCF的降解速率分别提高了约28.0倍和2.5倍,证明Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)具有显著增强的PMS活化能力.这主要因为Co1/C_(3)N_(5)和Co_(3)O_(4)之间形成的Co1-O(Co_(3)O_(4))和Co-N(Co1/C_(3)N_(5))化学键有效地促进了电荷迁移.结合密度泛函理论计算发现,Co1/C_(3)N_(5)和Co_(3)O_(4)之间的强电子相互作用显著强化了PMS的吸附,降低了PMS分解生成活性物质的能垒.此外,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)具有良好的复杂环境因素(包括pH、共存阴离子以及实际污水等)耐受性和可重复使用性,证明了其在PMS高级氧化体系中的应用潜力.综上,将单原子催化剂与金属氧化物进行耦合,不仅可能优化电子结构,增强活性位点的暴露度,还能通过协同效应,促进反应中间体的稳定和转化,从而提升整体的PMS活化性能.本文研究结果为设计高效催化剂体系提供了参考.
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关键词
单原子催化剂
金属氧化物
协同效应
过一硫酸盐
活化
Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)
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职称材料
CoFe_(2)O_(4)@Zeolite催化剂活化过一硫酸盐对甲基橙的强化降解:性能与机理
2
作者
王磊
李建军
+4 位作者
宁军
胡天玉
王洪阳
张占群
武琳馨
《无机材料学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2023年第4期469-476,共8页
采用共沉淀水热法制备了CoFe_(2)O_(4)@Zeolite(CFZ),并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解合成染料。综合表征表明,组成多孔壳层的CoFe_(2)O_(4)纳米颗粒均匀地覆盖在Na-A沸石上。CFZ的比表面积为107.06 m^(2)/g,是原始沸石比表面积的3倍...
采用共沉淀水热法制备了CoFe_(2)O_(4)@Zeolite(CFZ),并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解合成染料。综合表征表明,组成多孔壳层的CoFe_(2)O_(4)纳米颗粒均匀地覆盖在Na-A沸石上。CFZ的比表面积为107.06 m^(2)/g,是原始沸石比表面积的3倍。CFZ的饱和磁化强度为29.0 A·m^(2)·kg^(–1),可以进行有效磁分离。催化降解实验表明,CFZ/PMS体系对甲基橙(MO)的去除率远远高于单独使用CFZ或PMS。在最佳条件([MO]=50 mg/L、[PMS]=1.0 mmol/L、0.2 g/L CFZ、pH 8和T=25℃)下,MO去除率可达到97.1%。实验研究了pH、PMS用量、CFZ用量、MO浓度以及共存阴离子等因素对CFZ催化性能的影响。活性氧粒子淬灭实验表明,1O2和O_(2)^(•–)在降解过程中起主导作用。CFZ具有良好的回收性能,5次循环后MO去除效率仅下降2.4%。本文还详细讨论了CFZ/PMS体系的催化降解机理。
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关键词
高级氧化技术
过一硫酸盐
活化
磁性催化剂
CoFe_(2)O_(4)@Zeolite
活性氧粒子
降解
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职称材料
Mn_3O_4/金属有机骨架材料活化过一硫酸盐降解水中难降解有机污染物罗丹明B(英文)
被引量:
23
3
作者
胡龙兴
邓桂花
+2 位作者
陆文聪
陆永生
张雨瑶
《Chinese Journal of Catalysis》
CSCD
北大核心
2017年第8期1360-1372,共13页
锰氧化物是一类环境友好型材料,可以有效活化过一硫酸盐(PMS)降解水中难降解有机污染物.但是锰氧化物在单独使用时容易出现严重的团聚现象,进而降低其对PMS的催化活性,不利于水中污染物的降解.因此,人们通常将锰氧化物负载于多孔的载体...
锰氧化物是一类环境友好型材料,可以有效活化过一硫酸盐(PMS)降解水中难降解有机污染物.但是锰氧化物在单独使用时容易出现严重的团聚现象,进而降低其对PMS的催化活性,不利于水中污染物的降解.因此,人们通常将锰氧化物负载于多孔的载体材料上.金属有机骨架材料(MOFs)因具有巨大的比表面积和温和的制备条件而广受关注.本文采用温和的溶剂热法首次成功制备了Mn_3O_4与MOF的复合材料Mn_3O_4/ZIF-8,并通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和红外光谱等手段对其进行了表征,探究了Mn_3O_4/ZIF-8的形成机理.考察了Mn_3O_4负载量对Mn_3O_4/ZIF-8催化性能的影响,以及Mn_3O_4/ZIF-8投加量、PMS投加量、初始罗丹明B(RhB)浓度和反应温度对RhB去除效果的影响,同时探究了Mn_3O_4/ZIF-8的重复使用性能,分析了RhB的降解途径、去除机理以及最终的降解副产物.结果表明,边长为50-150 nm的片状Mn_3O_4均匀分散在粒径为250 nm的六边形ZIF-8的外表面;当Mn_3O_4负载量为0.5时,所制备的复合材料0.5-Mn/ZIF-120活化PMS对RhB的降解效果最好,反应60 min时RhB降解率可达到99.4%,且Mn的浸出量可以忽略不计.在该体系中,RhB的降解过程符合一级动力学反应方程,其降解速率常数随催化剂和PMS投加量的增加、反应温度的提高和初始RhB浓度的减小而增大.在0.5-Mn/ZIF-120催化剂投加量为0.4 g/L、PMS投加量为0.3 g/L、初始RhB浓度为10 mg/L、初始溶液pH为5.18及室温(23oC)条件下,水中RhB的降解率在40 min时即可达到98%.淬灭实验表明,该体系中HO·起主导作用,而其主要来源于活化PMS所产生的SO_4–·.此外,通过简单的二次水冲洗方式对0.5-Mn/ZIF-120催化剂进行回收使用,在连续5次循环使用后仍然可见较高的催化活性和稳定性,RhB的去除率保持在96%以上,且Mn的浸出百分率始终低于5%.
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关键词
过一硫酸盐
活化
难降解有机污染物
降解
金属有机骨架材料
Mn3O4/ZIF-8
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职称材料
钴基催化剂的合成及其活化过一硫酸盐的研究进展
被引量:
2
4
作者
吕玉
王晓宁
吴张雄
《石油化工高等学校学报》
CAS
2022年第5期12-24,共13页
钴基催化剂活化过一硫酸盐(PMS)具有催化活性高、操作简便、易回收和成本较低等优点,因此近年来在高级氧化技术领域备受关注。综述了钴基催化剂的典型合成方法,包括固相法、气相法和液相法等;介绍了用于活化PMS的钴基催化剂的类型,包括...
钴基催化剂活化过一硫酸盐(PMS)具有催化活性高、操作简便、易回收和成本较低等优点,因此近年来在高级氧化技术领域备受关注。综述了钴基催化剂的典型合成方法,包括固相法、气相法和液相法等;介绍了用于活化PMS的钴基催化剂的类型,包括具有特殊形貌的钴氧化物、负载型钴氧化物和钴基复合金属氧化物;阐述了钴基催化剂活化PMS在环境修复中降解有机染料、内分泌干扰物以及药物和个人护理品的研究进展;总结了目前钴基催化剂活化PMS存在的一些不足,并对该领域今后的研究提出了展望。
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关键词
钴基催化剂
合成方法
多相催化
过一硫酸盐
活化
环境修复
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职称材料
基于单原子铁催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程: 配位结构和活性组分
5
作者
程成
任伟
+2 位作者
张晖
段晓光
王少彬
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024年第4期15-37,共23页
随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧...
随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧化过程可产生多种非自由基活性物种,如单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价态金属,这些物种具有选择性氧化特定污染物的能力.为了实现对污染物的精准处理,需要合理设计与调控非均相催化剂的结构,以选择性地产生自由基/非自由基物种.单原子催化剂具有较高的原子利用效率和明确可调控的活性位点结构,可高效且选择性活化过一硫酸盐,并产生多种活性组分.然而,由于活性组分多元的生成路径及其之间复杂的相互作用,目前对于单原子催化剂在过一硫酸盐活化过程中的结构-活性/选择性关系尚未得到深入揭示.因此,本研究旨在通过深入探究单原子催化剂的结构与性能关系,为优化催化剂设计、提升污染物处理效率提供科学依据.本文围绕最具代表性的单原子铁系催化剂,系统分析并总结了在过一硫酸盐高级氧化过程中的结构-活性/选择性关系.首先,简要介绍了单原子铁催化剂的制备方法和表征手段,以及活性位点结构的生成过程.然后,深入分析了单原子铁催化剂活化过一硫酸盐过程的研究进展和反应特性.从理论与实验角度,详细阐述了过一硫酸盐活化过程中活性物种产生的反应原理.具体来说,探讨了自由基、单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价铁组分在不同单原子铁位点上的生成机理及鉴别方法.进一步地,分析了单原子铁催化剂活性位点的几何结构和电子结构性质对活性物种产生的影响,总结了调控活性位点的有效手段.在此基础上,建立单原子铁催化剂结构与产生活性组分之间的结构-活性/选择性关系,以期为非均相过一硫酸盐活化剂的设计提供理论指导.最后,本文还指出了基于单原子催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程所面临的挑战,并展望了未来的发展方向.未来,应进一步发展原位/工况条件下的表征技术,以精准捕捉活化过程中活性位点的结构演变和关键反应中间体的生成,从而更深入地揭示反应机理;此外,设计具有双金属位点的催化剂,可优化多步骤反应中不同反应中间体的吸附与电荷转移过程,实现协同催化效果.本文期望为深入理解过一硫酸盐高级氧化技术的反应机理和开发高效选择性的单原子环境催化剂提供有益借鉴.
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关键词
过一硫酸盐
活化
单原子铁催化剂
自由基
非自由基
水处理
环境修复
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职称材料
非自由基活化过一硫酸盐氧化降解喹啉的反应机制及毒性评价
被引量:
4
6
作者
苏冰琴
王鹏莺
+4 位作者
林昱廷
彭娅娅
温宇涛
郭越
李瑞
《环境科学学报》
CAS
CSCD
北大核心
2022年第9期81-91,共11页
采用非自由基活化的过一硫酸盐(PMS)氧化降解水中的喹啉,考察了PMS浓度、初始pH、反应温度及水中共存物质对喹啉降解效率的影响.结果表明,非自由基活化PMS体系可以有效降解喹啉,喹啉的降解过程符合伪一级反应动力学.初始喹啉浓度为10.0 ...
采用非自由基活化的过一硫酸盐(PMS)氧化降解水中的喹啉,考察了PMS浓度、初始pH、反应温度及水中共存物质对喹啉降解效率的影响.结果表明,非自由基活化PMS体系可以有效降解喹啉,喹啉的降解过程符合伪一级反应动力学.初始喹啉浓度为10.0 mg·L^(-1)、PMS浓度为4.0 mmol·L^(-1)、pH为7.0、温度为25℃的条件下,反应150 min喹啉降解率达到95.8%.HCO_(3)^(-)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和腐殖酸对喹啉的降解没有影响,高浓度Cl-可促进喹啉的降解.淬灭实验证实,反应体系中没有SO_(4)^(-)·和·OH的生成,而存在单线态氧(^(1)O_(2)),PMS的直接氧化是喹啉降解的主导作用机制.通过GC-MS检测了喹啉降解的中间产物,并推测了喹啉降解的可能路径.毒性实验表明,反应体系降解喹啉过程中产生了毒性更强的中间产物,而在最佳反应条件下体系可以有效脱毒.
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关键词
喹啉
非自由基
活化过一硫酸盐
影响因素
降解机理
毒性评价
原文传递
氮硫共掺杂生物质铁炭材料活化PMS降解双酚A研究
被引量:
1
7
作者
张媛媛
李欣
+1 位作者
曲红拥
张升晓
《水处理技术》
CAS
CSCD
北大核心
2023年第10期57-63,共7页
以硫脲、樱桃核粉末和无水三氯化铁为原料,通过一锅煅烧法制备出氮硫共掺杂的生物质铁炭材料(Fe/NS-BC)。该材料能有效活化PMS,在0.1 g/L Fe/NS_(0.03)-BC和0.5 g/L PMS存在的条件下,20 mg/L的双酚A在30 min时被完全去除。自由基猝灭实...
以硫脲、樱桃核粉末和无水三氯化铁为原料,通过一锅煅烧法制备出氮硫共掺杂的生物质铁炭材料(Fe/NS-BC)。该材料能有效活化PMS,在0.1 g/L Fe/NS_(0.03)-BC和0.5 g/L PMS存在的条件下,20 mg/L的双酚A在30 min时被完全去除。自由基猝灭实验证明Fe/NS_(0.03)-BC/PMS体系中存在SO_(4)^(•−)、•OH和1O_(2)三种活性氧物种。碳基体中掺杂的氮、硫和铁之间的协同作用是Fe/NS-BC能高效活化PMS降解有机物的主要原因。Fe/NS-BC具有合成方法简单、成本低廉、环境友好等优点,在有机污染物的降解方面具有良好的应用前景。
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关键词
生物质铁炭材料
氮硫共掺杂
过一硫酸盐
活化
双酚A降解
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职称材料
纳米Cu^0@Fe3O4活化PMS降解对-硝基苯酚的协同反应机制
被引量:
5
8
作者
石清清
蒲生彦
杨犀
《环境科学》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020年第10期4615-4625,共11页
为解决纳米Cu^0活化过硫酸盐体系主要依赖浸出铜离子参与均相反应且适应pH范围窄(<7)的缺陷,本研究采用共沉淀法制备了纳米Cu^0@Fe3O4催化剂,以对-硝基苯酚(PNP)为目标污染物,较系统地考察了Cu^0@Fe3O4活化PMS的性能和降解PNP的反应...
为解决纳米Cu^0活化过硫酸盐体系主要依赖浸出铜离子参与均相反应且适应pH范围窄(<7)的缺陷,本研究采用共沉淀法制备了纳米Cu^0@Fe3O4催化剂,以对-硝基苯酚(PNP)为目标污染物,较系统地考察了Cu^0@Fe3O4活化PMS的性能和降解PNP的反应机制.结果表明:(1)pH=5.65、200 mg·L^-1 Cu^0@Fe3O4和0.5 mmol·L^-1 PMS在60 min内对5 mg·L^-1 PNP的降解率可达到96%;(2)在Cu^0@Fe3O4/PMS体系中,总铜离子(TCu)和总亚铜离子(TCu+)以及铁离子浸出几乎可以忽略,可认为是非均相反应体系;(3)通过包覆Fe3O4成功改变了Cu^0活化PMS降解PNP的反应途径,在5~9的pH范围内都具有良好的降解性能;(4)反应体系中存在SO-4·和HO·两种活性自由基,对反应体系的贡献率分别为34%和60%,HO·是主导自由基;(5)体系中Fe和Cu之间存在双金属协同作用,Cu(Ⅰ)的存在能够促进Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),从而形成良好的氧化还原循环,提高了反应体系的持久性.
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关键词
Cu^0@Fe3O4
活化过一硫酸盐
对-硝基苯酚(PNP)
非均相反应
协同修复
原文传递
题名
单原子活化过一硫酸盐性能更好?与金属氧化物耦合可能更高效
1
作者
张俊磊
刘文聪
刘彪
段晓光
敖志敏
朱明山
机构
暨南大学环境学院
北京师范大学环境与生态前沿交叉研究院
阿德莱德大学化工学院
西北工业大学材料科学与工程学院
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024年第4期137-148,共12页
基金
国家自然科学基金(52300218)
国家自然科学基金(22322604)
+1 种基金
国家自然科学基金(22176041)
广东省珠江人才引进计划(2019QN01L148)。
文摘
单原子催化剂(SAC)作为新一代过一硫酸盐(PMS)非均相活化剂,具有原子利用率高、结构稳定性强等优点,为新兴有机污染物(EOPs)的高效降解提供了新的解决方案.然而,SAC的活性位点密度依然受限于严苛的制备工艺等,而这严重影响PMS的进一步激活.因此,发展SAC基PMS高级氧化技术的关键之一在于提升SAC的活性位点密度,进而增强PMS活化效率.相比之下,传统的过渡金属氧化物(MOx)作为PMS活化剂,尽管存在金属原子利用率低和金属离子易溶出等问题,但其表面具有丰富的金属活性位点.统筹SAC与MOx的优缺点,本文提出了一种“新-老”结合策略,即将传统MOx与新一代SAC耦合,发展兼具丰富金属活性位点和优良结构稳定性的PMS活化剂,实现PMS的高效活化.本文采用预配位-重结晶-热解路径,结合金属离子源投加量控制,制备了具有金属氧化物与单原子组分的Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)复合PMS非均相活化剂,并系统研究了其活化PMS降解EOPs的性能.粉末X射线衍射、X射线光电子能谱、高角环形暗场扫描透射电子显微镜及X射线吸收谱结果表明,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)由金属氧化物Co_(3)O_(4)和单原子Co1/C_(3)N_(5)组成,并且Co_(3)O_(4)纳米晶体被锚定在Co1/C_(3)N_(5)纳米片表面.在降解典型EOPs双氯芬酸钠(DCF)的过程中,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)活化的PMS体系展现了显著增强的性能.相比基于Co_(3)O_(4)和Co1/C_(3)N_(5)活化的PMS体系,DCF的降解速率分别提高了约28.0倍和2.5倍,证明Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)具有显著增强的PMS活化能力.这主要因为Co1/C_(3)N_(5)和Co_(3)O_(4)之间形成的Co1-O(Co_(3)O_(4))和Co-N(Co1/C_(3)N_(5))化学键有效地促进了电荷迁移.结合密度泛函理论计算发现,Co1/C_(3)N_(5)和Co_(3)O_(4)之间的强电子相互作用显著强化了PMS的吸附,降低了PMS分解生成活性物质的能垒.此外,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)具有良好的复杂环境因素(包括pH、共存阴离子以及实际污水等)耐受性和可重复使用性,证明了其在PMS高级氧化体系中的应用潜力.综上,将单原子催化剂与金属氧化物进行耦合,不仅可能优化电子结构,增强活性位点的暴露度,还能通过协同效应,促进反应中间体的稳定和转化,从而提升整体的PMS活化性能.本文研究结果为设计高效催化剂体系提供了参考.
关键词
单原子催化剂
金属氧化物
协同效应
过一硫酸盐
活化
Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)
Keywords
Single-atom catalyst
Metal oxide
Synergy
Peroxymonosulfate activation
Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)
分类号
TQ426 [化学工程]
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职称材料
题名
CoFe_(2)O_(4)@Zeolite催化剂活化过一硫酸盐对甲基橙的强化降解:性能与机理
2
作者
王磊
李建军
宁军
胡天玉
王洪阳
张占群
武琳馨
机构
安徽理工大学材料科学与工程学院
安徽理工大学环境友好材料与职业健康研究院
安徽水韵环保股份有限公司
出处
《无机材料学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2023年第4期469-476,共8页
基金
Natural Science Foundation of Anhui Province(1908085ME127)
Research Foundation of the Institute of Environmentfriendly Materials and Occupational Health(Wuhu),Anhui University of Science and Technology(ALW2021YF11)。
文摘
采用共沉淀水热法制备了CoFe_(2)O_(4)@Zeolite(CFZ),并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解合成染料。综合表征表明,组成多孔壳层的CoFe_(2)O_(4)纳米颗粒均匀地覆盖在Na-A沸石上。CFZ的比表面积为107.06 m^(2)/g,是原始沸石比表面积的3倍。CFZ的饱和磁化强度为29.0 A·m^(2)·kg^(–1),可以进行有效磁分离。催化降解实验表明,CFZ/PMS体系对甲基橙(MO)的去除率远远高于单独使用CFZ或PMS。在最佳条件([MO]=50 mg/L、[PMS]=1.0 mmol/L、0.2 g/L CFZ、pH 8和T=25℃)下,MO去除率可达到97.1%。实验研究了pH、PMS用量、CFZ用量、MO浓度以及共存阴离子等因素对CFZ催化性能的影响。活性氧粒子淬灭实验表明,1O2和O_(2)^(•–)在降解过程中起主导作用。CFZ具有良好的回收性能,5次循环后MO去除效率仅下降2.4%。本文还详细讨论了CFZ/PMS体系的催化降解机理。
关键词
高级氧化技术
过一硫酸盐
活化
磁性催化剂
CoFe_(2)O_(4)@Zeolite
活性氧粒子
降解
Keywords
advanced oxidation processe
peroxymonosulfate activation
magnetic catalyst
CoFe_(2)O_(4)@Zeolite
reactive oxygen species
degradation
分类号
TB332 [一般工业技术—材料科学与工程]
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职称材料
题名
Mn_3O_4/金属有机骨架材料活化过一硫酸盐降解水中难降解有机污染物罗丹明B(英文)
被引量:
23
3
作者
胡龙兴
邓桂花
陆文聪
陆永生
张雨瑶
机构
上海大学环境与化学工程学院
上海大学理学院
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
CSCD
北大核心
2017年第8期1360-1372,共13页
基金
supported by the National Key Research and Development Program of China (2016YFB0700504)~~
文摘
锰氧化物是一类环境友好型材料,可以有效活化过一硫酸盐(PMS)降解水中难降解有机污染物.但是锰氧化物在单独使用时容易出现严重的团聚现象,进而降低其对PMS的催化活性,不利于水中污染物的降解.因此,人们通常将锰氧化物负载于多孔的载体材料上.金属有机骨架材料(MOFs)因具有巨大的比表面积和温和的制备条件而广受关注.本文采用温和的溶剂热法首次成功制备了Mn_3O_4与MOF的复合材料Mn_3O_4/ZIF-8,并通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和红外光谱等手段对其进行了表征,探究了Mn_3O_4/ZIF-8的形成机理.考察了Mn_3O_4负载量对Mn_3O_4/ZIF-8催化性能的影响,以及Mn_3O_4/ZIF-8投加量、PMS投加量、初始罗丹明B(RhB)浓度和反应温度对RhB去除效果的影响,同时探究了Mn_3O_4/ZIF-8的重复使用性能,分析了RhB的降解途径、去除机理以及最终的降解副产物.结果表明,边长为50-150 nm的片状Mn_3O_4均匀分散在粒径为250 nm的六边形ZIF-8的外表面;当Mn_3O_4负载量为0.5时,所制备的复合材料0.5-Mn/ZIF-120活化PMS对RhB的降解效果最好,反应60 min时RhB降解率可达到99.4%,且Mn的浸出量可以忽略不计.在该体系中,RhB的降解过程符合一级动力学反应方程,其降解速率常数随催化剂和PMS投加量的增加、反应温度的提高和初始RhB浓度的减小而增大.在0.5-Mn/ZIF-120催化剂投加量为0.4 g/L、PMS投加量为0.3 g/L、初始RhB浓度为10 mg/L、初始溶液pH为5.18及室温(23oC)条件下,水中RhB的降解率在40 min时即可达到98%.淬灭实验表明,该体系中HO·起主导作用,而其主要来源于活化PMS所产生的SO_4–·.此外,通过简单的二次水冲洗方式对0.5-Mn/ZIF-120催化剂进行回收使用,在连续5次循环使用后仍然可见较高的催化活性和稳定性,RhB的去除率保持在96%以上,且Mn的浸出百分率始终低于5%.
关键词
过一硫酸盐
活化
难降解有机污染物
降解
金属有机骨架材料
Mn3O4/ZIF-8
Keywords
Peroxymonosulfate activation
Refractory organic pollutant
Degradation
Metal‐organic framework
Mn3O4/ZIF‐8
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
X703 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
钴基催化剂的合成及其活化过一硫酸盐的研究进展
被引量:
2
4
作者
吕玉
王晓宁
吴张雄
机构
苏州大学材料与化学化工学部
哈尔滨工业大学环境学院
出处
《石油化工高等学校学报》
CAS
2022年第5期12-24,共13页
基金
国家自然科学基金项目(21906111、21875153)。
文摘
钴基催化剂活化过一硫酸盐(PMS)具有催化活性高、操作简便、易回收和成本较低等优点,因此近年来在高级氧化技术领域备受关注。综述了钴基催化剂的典型合成方法,包括固相法、气相法和液相法等;介绍了用于活化PMS的钴基催化剂的类型,包括具有特殊形貌的钴氧化物、负载型钴氧化物和钴基复合金属氧化物;阐述了钴基催化剂活化PMS在环境修复中降解有机染料、内分泌干扰物以及药物和个人护理品的研究进展;总结了目前钴基催化剂活化PMS存在的一些不足,并对该领域今后的研究提出了展望。
关键词
钴基催化剂
合成方法
多相催化
过一硫酸盐
活化
环境修复
Keywords
Cobalt‐based catalyst
Synthesis
Heterogeneous catalysis
Peroxymonosulfate activation
Environmental remediation
分类号
TQ426 [化学工程]
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职称材料
题名
基于单原子铁催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程: 配位结构和活性组分
5
作者
程成
任伟
张晖
段晓光
王少彬
机构
武汉大学资源与环境科学学院
阿德莱德大学化学工程学院
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024年第4期15-37,共23页
基金
澳大利亚研究委员会(DP230102406)
国家自然科学基金(22061132001)
+1 种基金
国家自然科学基金(52100090)
中国留学基金委员会在阿德莱德大学一年研究资助(202106270136)。
文摘
随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧化过程可产生多种非自由基活性物种,如单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价态金属,这些物种具有选择性氧化特定污染物的能力.为了实现对污染物的精准处理,需要合理设计与调控非均相催化剂的结构,以选择性地产生自由基/非自由基物种.单原子催化剂具有较高的原子利用效率和明确可调控的活性位点结构,可高效且选择性活化过一硫酸盐,并产生多种活性组分.然而,由于活性组分多元的生成路径及其之间复杂的相互作用,目前对于单原子催化剂在过一硫酸盐活化过程中的结构-活性/选择性关系尚未得到深入揭示.因此,本研究旨在通过深入探究单原子催化剂的结构与性能关系,为优化催化剂设计、提升污染物处理效率提供科学依据.本文围绕最具代表性的单原子铁系催化剂,系统分析并总结了在过一硫酸盐高级氧化过程中的结构-活性/选择性关系.首先,简要介绍了单原子铁催化剂的制备方法和表征手段,以及活性位点结构的生成过程.然后,深入分析了单原子铁催化剂活化过一硫酸盐过程的研究进展和反应特性.从理论与实验角度,详细阐述了过一硫酸盐活化过程中活性物种产生的反应原理.具体来说,探讨了自由基、单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价铁组分在不同单原子铁位点上的生成机理及鉴别方法.进一步地,分析了单原子铁催化剂活性位点的几何结构和电子结构性质对活性物种产生的影响,总结了调控活性位点的有效手段.在此基础上,建立单原子铁催化剂结构与产生活性组分之间的结构-活性/选择性关系,以期为非均相过一硫酸盐活化剂的设计提供理论指导.最后,本文还指出了基于单原子催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程所面临的挑战,并展望了未来的发展方向.未来,应进一步发展原位/工况条件下的表征技术,以精准捕捉活化过程中活性位点的结构演变和关键反应中间体的生成,从而更深入地揭示反应机理;此外,设计具有双金属位点的催化剂,可优化多步骤反应中不同反应中间体的吸附与电荷转移过程,实现协同催化效果.本文期望为深入理解过一硫酸盐高级氧化技术的反应机理和开发高效选择性的单原子环境催化剂提供有益借鉴.
关键词
过一硫酸盐
活化
单原子铁催化剂
自由基
非自由基
水处理
环境修复
Keywords
Peroxymonosulfate activation
Single-atom iron catalyst
Radical
Nonradical
Water treatment
Environmental remediation
分类号
TQ426 [化学工程]
X703 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
非自由基活化过一硫酸盐氧化降解喹啉的反应机制及毒性评价
被引量:
4
6
作者
苏冰琴
王鹏莺
林昱廷
彭娅娅
温宇涛
郭越
李瑞
机构
太原理工大学环境科学与工程学院
山西省市政工程研究生教育创新中心
太原科技大学环境科学与工程学院
出处
《环境科学学报》
CAS
CSCD
北大核心
2022年第9期81-91,共11页
基金
国家自然科学基金(No.22008167)
山西省自然科学基金(No.201801D121274,201901D111067)。
文摘
采用非自由基活化的过一硫酸盐(PMS)氧化降解水中的喹啉,考察了PMS浓度、初始pH、反应温度及水中共存物质对喹啉降解效率的影响.结果表明,非自由基活化PMS体系可以有效降解喹啉,喹啉的降解过程符合伪一级反应动力学.初始喹啉浓度为10.0 mg·L^(-1)、PMS浓度为4.0 mmol·L^(-1)、pH为7.0、温度为25℃的条件下,反应150 min喹啉降解率达到95.8%.HCO_(3)^(-)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和腐殖酸对喹啉的降解没有影响,高浓度Cl-可促进喹啉的降解.淬灭实验证实,反应体系中没有SO_(4)^(-)·和·OH的生成,而存在单线态氧(^(1)O_(2)),PMS的直接氧化是喹啉降解的主导作用机制.通过GC-MS检测了喹啉降解的中间产物,并推测了喹啉降解的可能路径.毒性实验表明,反应体系降解喹啉过程中产生了毒性更强的中间产物,而在最佳反应条件下体系可以有效脱毒.
关键词
喹啉
非自由基
活化过一硫酸盐
影响因素
降解机理
毒性评价
Keywords
quinoline
nonradical-activated peroxymonosulfate
influencing factors
degradation mechanism
toxicity evaluation
分类号
X703.1 [环境科学与工程—环境工程]
原文传递
题名
氮硫共掺杂生物质铁炭材料活化PMS降解双酚A研究
被引量:
1
7
作者
张媛媛
李欣
曲红拥
张升晓
机构
山东省烟台生态环境监测中心
鲁东大学化学与材料科学学院
出处
《水处理技术》
CAS
CSCD
北大核心
2023年第10期57-63,共7页
基金
烟台市科技创新发展计划(2022XDRH009)
烟台市科技创新发展计划战略研究类项目(2023YTZLYJ06000942)。
文摘
以硫脲、樱桃核粉末和无水三氯化铁为原料,通过一锅煅烧法制备出氮硫共掺杂的生物质铁炭材料(Fe/NS-BC)。该材料能有效活化PMS,在0.1 g/L Fe/NS_(0.03)-BC和0.5 g/L PMS存在的条件下,20 mg/L的双酚A在30 min时被完全去除。自由基猝灭实验证明Fe/NS_(0.03)-BC/PMS体系中存在SO_(4)^(•−)、•OH和1O_(2)三种活性氧物种。碳基体中掺杂的氮、硫和铁之间的协同作用是Fe/NS-BC能高效活化PMS降解有机物的主要原因。Fe/NS-BC具有合成方法简单、成本低廉、环境友好等优点,在有机污染物的降解方面具有良好的应用前景。
关键词
生物质铁炭材料
氮硫共掺杂
过一硫酸盐
活化
双酚A降解
Keywords
iron-biochar material
N,S co-doped
peroxymonosulfate activation
BPA degradation
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
X703 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
纳米Cu^0@Fe3O4活化PMS降解对-硝基苯酚的协同反应机制
被引量:
5
8
作者
石清清
蒲生彦
杨犀
机构
成都理工大学生态环境学院
成都理工大学国家环境保护水土污染协同控制与联合修复重点实验室
中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室
出处
《环境科学》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020年第10期4615-4625,共11页
基金
国家自然科学基金项目(41772264)
国家环境基准委托业务费择优项目(2016-BZ-003-W-17)。
文摘
为解决纳米Cu^0活化过硫酸盐体系主要依赖浸出铜离子参与均相反应且适应pH范围窄(<7)的缺陷,本研究采用共沉淀法制备了纳米Cu^0@Fe3O4催化剂,以对-硝基苯酚(PNP)为目标污染物,较系统地考察了Cu^0@Fe3O4活化PMS的性能和降解PNP的反应机制.结果表明:(1)pH=5.65、200 mg·L^-1 Cu^0@Fe3O4和0.5 mmol·L^-1 PMS在60 min内对5 mg·L^-1 PNP的降解率可达到96%;(2)在Cu^0@Fe3O4/PMS体系中,总铜离子(TCu)和总亚铜离子(TCu+)以及铁离子浸出几乎可以忽略,可认为是非均相反应体系;(3)通过包覆Fe3O4成功改变了Cu^0活化PMS降解PNP的反应途径,在5~9的pH范围内都具有良好的降解性能;(4)反应体系中存在SO-4·和HO·两种活性自由基,对反应体系的贡献率分别为34%和60%,HO·是主导自由基;(5)体系中Fe和Cu之间存在双金属协同作用,Cu(Ⅰ)的存在能够促进Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),从而形成良好的氧化还原循环,提高了反应体系的持久性.
关键词
Cu^0@Fe3O4
活化过一硫酸盐
对-硝基苯酚(PNP)
非均相反应
协同修复
Keywords
Cu^0@Fe3O4
activate PMS
p-nitrophenol(PNP)
heterogeneous reaction
collaborative remediation
分类号
X703.1 [环境科学与工程—环境工程]
原文传递
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
单原子活化过一硫酸盐性能更好?与金属氧化物耦合可能更高效
张俊磊
刘文聪
刘彪
段晓光
敖志敏
朱明山
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024
0
下载PDF
职称材料
2
CoFe_(2)O_(4)@Zeolite催化剂活化过一硫酸盐对甲基橙的强化降解:性能与机理
王磊
李建军
宁军
胡天玉
王洪阳
张占群
武琳馨
《无机材料学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2023
0
下载PDF
职称材料
3
Mn_3O_4/金属有机骨架材料活化过一硫酸盐降解水中难降解有机污染物罗丹明B(英文)
胡龙兴
邓桂花
陆文聪
陆永生
张雨瑶
《Chinese Journal of Catalysis》
CSCD
北大核心
2017
23
下载PDF
职称材料
4
钴基催化剂的合成及其活化过一硫酸盐的研究进展
吕玉
王晓宁
吴张雄
《石油化工高等学校学报》
CAS
2022
2
下载PDF
职称材料
5
基于单原子铁催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程: 配位结构和活性组分
程成
任伟
张晖
段晓光
王少彬
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024
0
下载PDF
职称材料
6
非自由基活化过一硫酸盐氧化降解喹啉的反应机制及毒性评价
苏冰琴
王鹏莺
林昱廷
彭娅娅
温宇涛
郭越
李瑞
《环境科学学报》
CAS
CSCD
北大核心
2022
4
原文传递
7
氮硫共掺杂生物质铁炭材料活化PMS降解双酚A研究
张媛媛
李欣
曲红拥
张升晓
《水处理技术》
CAS
CSCD
北大核心
2023
1
下载PDF
职称材料
8
纳米Cu^0@Fe3O4活化PMS降解对-硝基苯酚的协同反应机制
石清清
蒲生彦
杨犀
《环境科学》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020
5
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