流动聚焦型液滴微流控技术研究进展

功能性微球具有比表面积高、性能稳定、形貌多样等特点,广泛应用于药物控释、生物医学、污染物吸附和催化剂等领域。微球的制备方法有喷雾干燥法、悬浮聚合法、离子交联法、乳液蒸发法和液滴微流控法。液滴微流控技术试剂消耗量低,安全系数高,制备的微球单分散性高,其中利用流动聚焦型微流控技术制备液滴时可以有效防止液滴与壁面剪切,液滴尺寸更易调控。以流动聚焦型液滴微流控技术为立足点,综述了流动聚焦型的实验和数值模拟、功能性微球制备和集成放大的研究进展,为后续新型功能性微球的制备以及产业化大批量生产提供参考。

关键构型参数对流动聚焦式微流控液滴生成的影响

流动聚焦式液滴微流控技术借助流动聚焦效应和离散相液丝界面失稳,实现单分散微液滴的连续生成.该技术中的多相界面流动对于构型参数有较强的依赖性,表现出丰富的微尺度流动特征.本研究在前期发展的基于毛细管可变几何微流控装置的基础上,采用数值模拟方法研究关键参数对于液滴生成模态和尺寸的影响规律.经过合理简化后,研究建立实验装置的轴对称模型,并结合自适应网格加密技术,提高了数值模拟效率;通过多个实验工况的对比,验证了数值模拟的准确性.研究发现:在所选择的流体组合、几何和流量参数范围内,液滴生成过程存在滴流、串滴、射流和不稳定4个模态;在固定的离散相和连续相流量组合下,上游和下游毛细管端部间距的变化会改变滴流和串滴模态下液滴的长度,而对射流模态下液滴的大小影响很小;在固定的几何参数下流量变化时,液滴长度的变化在滴流和串滴模态转换时基本连续,而在射流模态发生时产生骤降;下游毛细管的内径对模态相图影响显著,大内径下滴流模态占主导,且射流模态下液丝的射流长度变化明显,而小内径下射流模态占主导,且在大的连续相流量下存在不稳定模态.研究结果表明关键结构参数对于流动聚焦式微流控液滴的生成有重要影响,合理改变这些参数可以控制液滴尺寸和改善液滴的单分散性,可为设计和优化流动聚焦式液滴生成装置提供依据.

射流不稳定性对流动聚焦法制备硝化棉微球的影响

为通过微流控技术获得良好形貌特性的硝化棉微球,以硝化棉的乙酸乙酯溶液为研究对象,探究了流动聚焦微流控芯片中硝化棉/乙酸乙酯水包油液滴的生成机制,详细研究了在滴流、稳定射流、不稳定射流3种流动模式下,连续相、分散相流量以及界面张力等对微液滴生成的影响,并在3种流动模式下制备硝化棉微球。结果表明:滴流和稳定射流模式下制备的微球呈单分散、高度球形化、窄粒径分布特性;不稳定射流模式下制备的微球高度球形化,粒径分布较滴流和稳定射流下的宽。

流动聚焦微通道中滴流模式下非牛顿液滴生成的实验研究

液滴微流控是微流控领域重要分支,其所涉及的生物流体往往具有非牛顿性质。为深入理解非牛顿性质对液滴生成的影响,配置4种不同流变特性的流体,系统研究流动聚焦微通道中滴流模式下的非牛顿液滴生成。结果表明:与牛顿液滴相比,非牛顿液滴生成表现出更显著的“连珠现象”;不同非牛顿性质对液滴生成的影响截然不同,剪切稀化和弹性效应对液滴尺寸和生成频率的作用相反。液柱颈缩动力学结果显示:单一的剪切稀化效应使得非牛顿液滴液柱颈缩过程与牛顿液滴相似,均只有流动驱动阶段;单一的弹性效应则使得非牛顿液滴液柱颈缩后期出现不同于牛顿流体的毛细驱动阶段;而剪切稀化和弹性效应的共同作用会导致液柱颈缩过程中更显著的毛细驱动阶段和液柱断裂后更显著的“连珠现象”。

电场作用下流动聚焦的实验研究

通过在流动聚焦的同轴液-气射流区域施加电场,开展了电场力和气动力共同作用下锥形以及带电射流的不稳定性特性实验研究.实验在精密设计的流动聚焦装置上完成,分析了外部电压、气体压力降和液体流量等主要控制参数对流动聚焦过程的影响,获得了锥形的振动模式和稳定模式及其之间的转换,得到了射流的滴模式、轴对称模式、共存模式和非轴对称模式及其转换并定量分析了电场对射流尺寸参数的影响.结果表明,相比于单一的流动聚焦,该方法能够增强锥形的稳定性,促进液体射流雾化,减小颗粒的直径,因此在科技领域和工程实际中具有重要的应用价值.

流动聚焦及射流不稳定性

流动聚焦是一种有效的微细射流产生方法,其原理可以描述为从毛细管流出的流体由另一种高速运动的流体驱动,经小孔聚焦后形成稳定的锥-射流结构,射流因不稳定性破碎成单分散的液滴.自从1998年流动聚焦被提出以来,陆续发展了单轴流动聚焦、电流动聚焦、复合流动聚焦和微流控流动聚焦等毛细流动技术.这些技术稳定、易操作、没有苛刻的环境条件的要求,能够制备单分散性较好的微纳米量级的液滴、颗粒和胶囊,在科学研究和实际应用中具有重要价值.流动聚焦涉及了多尺度、多界面和多场耦合的复杂流体力学问题,其中稳定的锥形是形成稳定射流的先决条件,过程参数是影响射流界面扰动发展的关键因素,而射流不稳定性分析是揭示射流破碎的最主要理论工具.该文回顾了近二十年来不同结构流动聚焦的研究进展,概述这些技术涉及的过程控制、流动模式、尺度律和不稳定性分析等关键力学问题,总结射流不稳定性的研究方法和已取得的成果,最后展望流动聚焦的研究方向和应用前景.

基于流动聚焦结构的微液滴形成机理

基于COMSOL Multiphysics 4.3的两相流模型,通过数值模拟研究了基于流动聚焦结构微通道内液滴形成机理及影响因素。通过水平集方法考虑表面张力的影响,实现对油-水界面的追踪,获得了W/O液滴的形成状态,并对影响微液滴体积大小的关键因素进行了研究。结果表明,微液滴的形成分为液滴头部伸长和液滴颈部断裂两阶段,整个过程中连续相对分散相产生夹流聚焦效应;两相流速及连续相黏度是影响液滴体积大小的关键因素,分散相流速一定的情况下,连续相流速增大,液滴的体积减小;连续相流速一定的情况下,分散相流速增大,液滴的体积增大。连续相和分散相的流速比越大,所生成的液滴体积越小;随着连续相黏度的逐渐增加,所形成液滴体积明显减小。通过对比分析,得出数值仿真分析结果与已有实验结果基本一致,验证了仿真理论分析的正确性。

流动聚焦中锥形和射流直径影响因素的实验研究

介绍了一种制备微纳米量级颗粒的流动聚焦技术,它的最基本特点是从毛细管流出的液体由高速运动气体驱动经小孔聚焦形成稳定的锥,锥顶端射出的微射流因不稳定性破碎成小颗粒。实验在自行设计的装置上完成,分析了流动聚焦技术中影响锥-射流以及颗粒形貌的因素,总结了过程中装置的结构参数以及气体压力降、液体流量和物性等流动参数对射流直径的影响。结果显示该技术制备的颗粒单分散性好,直径达到微米和亚微米量级,在工业方面有重大应用前景。

几何构型对流动聚焦生成微液滴的影响

流动聚焦型微流控装置能够方便、高效地生成均一度好且大小精确可调的微液滴(气泡),故被广泛应用于颗粒材料合成、药物封装、细胞培养等诸多领域.进一步优化通道结构有助于实现对合成微粒粒径、均一度和尺寸范围的精确调控.本文数值研究了通道深度、缩颈段长度以及两相夹角等几何构型因素对流动聚焦生成微液滴直径及其生成周期各个阶段的影响.控制液滴生成方式为滴流式,发现液滴直径随通道深度d的增加近似呈线性增大,且当通道深度小于30μm时,随着通道深度的下降,微液滴生成周期在毛细力的强烈作用下出现骤升,通道深度超过80μm时,微液滴的生成周期基本接近恒定.连续相和离散相的夹角θ接近90?时,液滴直径及其生成周期最短,夹角太大或太小均不利于生成均一度好且粒径微小可控的液滴.调整缩颈段长度l引起液滴直径及其生成周期的变化幅度仅为其平均值的3%～5%左右.此外,缩颈段宽度也是影响流动聚焦生成微液滴直径及其生成周期的重要因素,在通道深度固定时,缩颈段越宽,微液滴直径及其生成周期越大.

流动聚焦微气泡流型分布及控制参数实验

介绍了一种基于毛细管流动聚焦方法制备微纳米量级气泡的流动聚焦微流控芯片.以水和空气为工质,在一定的压力和流量下,利用高速摄影技术研究微气泡的尺寸、发生频率和形成过程.分析了表面张力、气体压力、液体流量等参数对微气泡直径和发生频率的影响.实验结果表明,该微流控芯片可以稳定产生直径微米量级的微气泡,操作简单,在微反应器和生物、医药等领域有良好的应用前景.

同轴流动聚焦中射流不稳定性的理论研究

壳核结构的微胶囊在医学药学材料食品农业等领域具有广泛的应用前景,其制备方法一直是相关领域关注的焦点.同轴流动聚焦(co-flow focusing)是一种新型制备技术,利用复合射流的破碎制备微胶囊具有包裹率高过程量化可控参数域广产率高等诸多优势.在实验中,复合射流的破碎受到多个过程参数的影响,并涉及了多层界面的耦合效应.利用简化的物理模型,在时间和时空域中分析了三相水-油-水复合射流不稳定性的发展和演化.在黏性流体线性稳定性理论中,同轴射流和驱动液体的基本速度型分别基于管流和误差函数构造,并通过数值方法求解满足相应边界条件下的线化小扰动控制方程.结果表明:增加内外层界面的界面张力均有利于射流的破碎;流体的黏性对同轴射流的稳定性均有着促进作用;越大的黏性越小的内界面张力对应着越大的射流破碎波长;内外界面的耦合作用以及复合液滴的包裹情况均与内外射流的半径比息息相关;绝对-对流不稳定性转换的临界Weber数随Reynolds数内层界面张力的增大而增大,随内层和驱动流体的黏性增大而减小.这些结果将有助于提高液体驱动下同轴流动聚焦技术的过程控制,为实际应用提供理论指导.

流动聚焦实验

介绍了一种制备微纳米量级颗粒的流动聚焦技术,它的最基本的特点是从毛细管流出的液体由高速运动气体驱动经小孔聚焦形成稳定的锥,锥顶端射出的微射流因不稳定性破碎成小颗粒。实验在自行设计的装置上完成。分析了流动聚焦技术中影响锥-射流以及颗粒形貌的因素,总结了过程中装置的结构参数以及气体压力降、液体流量和物性等参数对射流的直径的影响。结果显示该技术制备的颗粒单分散性好,直径达到微米和亚微米量级,在工业方面有重大应用前景。

流动聚焦微通道内牛顿微液滴在幂律剪切致稀流体中的生成研究

采用开源CFD软件OpenFOAM中的interFoam求解器对流动聚焦微通道内微液滴的形成过程进行了数值模拟。通过与文献中的实验数据进行对比,验证了VOF模型和幂律非牛顿流体模型的准确性。并以此为基础模拟了幂律剪切致稀流体中牛顿微液滴的形成过程,研究了幂律流体的幂律指数n和稠度系数K对微液滴生成的影响。研究表明,在滴状和挤压状流型中,离散线颈部宽度与周期内剩余时间呈幂律关系;离散线长度在坍塌阶段呈现线性缓慢增长,在夹断阶段呈现近似指数迅速增长的趋势。随着n和K的增大,液滴的尺寸逐渐减小,而生成频率则逐渐增大,且n的变化比K的变化对其产生的影响更明显。

毛细流动聚焦的实验方法及过程控制

作为一种基于毛细流动制备微纳尺度液滴的技术,毛细流动聚焦(Capillary flow focusing)在工程领域具有重要应用。回顾了基于吹气式和吸气式核心装置的毛细流动聚焦实验方法,展示了完整的测试平台,介绍了施加外部激励控制流动聚焦射流破碎的实验方法。同时,给出了同轴界面的拍摄方法,可获得清晰的内外层流体界面图像。在对流体锥形收缩阶段的研究中,探讨了几何参数与流动控制参数对流体锥形的形态与稳定性的影响。在稳定锥形下,研究了流动控制参数对液体射流直径、扰动波长及复合射流界面耦合的影响,并基于光的折射定律,对复合射流外层界面透镜效应所导致的内界面失真进行了修正。在对激励作用下射流破碎的研究中,考察了射流长度随振幅的变化,建立了尺度率关系,探讨了频率对生成液滴的单分散性及粒径的影响规律,为在实际应用中可控制备单分散性微液滴提供了理论与技术支持。

流动聚焦中液体锥形形态和流动结构实验研究

流动聚焦(flow focusing)是一种制备单分散性微纳米尺度液滴、颗粒和胶囊的毛细流动技术,小孔上游稳定的液体锥形的形成是产生射流并高效制备微液滴的前提条件。采用量纲分析方法得到了被聚焦液体流量、驱动气体压差、毛细管与聚焦小孔距离对锥形稳定性的影响,利用吸气式流动聚焦装置观测了锥形界面形态及稳定性,验证了理论分析结果,通过调控主要过程参数获得了锥形稳定的参数区间。在被聚焦液体内部添加示踪粒子,采用高速摄影技术拍摄了流场图像并进行定量分析,探究了锥形内部的回流区结构及其变化规律,发现回流区的产生与锥形界面两侧的切向速度分布密切相关,被聚焦液体流量、驱动气体压差、毛细管与聚焦小孔距离对回流区的大小均具有显著影响。

流动聚焦型微流控体系中的液滴的图案化排列和转变模式

流体在微流通道中形成剪切流场（低雷诺数）．不同于宏观体系，由于剪切力和表面张力的竞争作用，产生的液滴在微尺度下的微流通道中形成特殊的排列现象---周期性类似“晶格”排列现象．设计了新型流动聚焦型微流控芯片，分析研究在微流体系中液滴周期性图案化排列和转变机理性，液滴排列模式受两方面因素影响：水油两相的流速比值和微通道尺寸．当微通道宽度为250或300 μm时，液滴形成单层分散，双层和单层挤压排列．当微通道宽度为350 μm 时，液滴会形成单层分散到三层排列到双层挤压最后到单层挤压排列．当出口通道宽度增加到400 μm时，甚至出现了液滴四层排列的现象．同时研究了各个液滴排列模式的“转变点”.

变截面通道内流动聚焦微液滴生成数值研究

化学分析研究的不断深入,对液滴微流控精度提出了更高的要求。设计了不同孔径尺寸的流动聚焦通道模型,模拟油-水两相流动剪切微液滴生成过程。采用Level Set方法处理两相流动界面,研究了流动聚焦模型下通道尺寸和油-水两相流量比对生成液滴尺寸的影响。研究结果对实现微液滴生成过程的精准操控具有一定的参考意义。

流动聚焦装置微液滴生成及三维结构演化

精确控制液滴生成大小,构建精确的微液滴三维结构演化模型对液滴微流控技术广泛应用至关重要。提出了描述流动聚焦通道内微液滴在断裂阶段和稳态流动阶段的三维结构演化的方法,构建了微液滴多模块分段构成机制。基于液滴宽度、长度、流动倾角和液滴中间段长度4个变量建立了液滴体积预测模型,搭建流动聚焦微液滴生成实验测试系统进行了模型验证。结果表明,在液滴断裂阶段,液滴预测半径与实验半径相对误差δ在-11%~+17.5%,平均偏差为3.12μm。在稳态流动阶段,引入了修正系数对预测模型进行优化,修正后模型预测半径与实验液滴半径相对偏差可控制在-15%~+19.7%,平均偏差为3.61μm,相较修正前明显改善。本文模型考虑了液滴的三维曲面特征,不仅适用于传统预测模型所针对的挤压流型,也可用来预测滴落流型和喷射流型中液滴在生成周期中的形变规律。

流动聚焦/模糊喷嘴流动形态及流动模式研究

建立了流动聚焦/模糊喷嘴试验平台以及内部气液流动数值模型,在常温下对喷嘴内部气液流动形态及流动模式进行了研究。研究结果表明:流动聚焦/模糊喷嘴内部存在流动聚焦、流动过渡和流动模糊3种流动模式;不同工况时,流动聚焦/模糊喷嘴内部气液流动形态及流动模式的转变与喷嘴内部的气液相互作用以及气液流动漩涡有关。在本试验选择的气相流量10~100L/min、液相流量0.1~1L/min、管孔距1~5mm、喷孔直径3~7mm和喷孔长度5~15mm范围内,流动聚焦模式主要出现在液相流量和气相流量较小工况,流动模糊模式主要出现在液相流量较小而气相流量较大工况;喷嘴管孔距和喷孔直径的增加均不利于喷嘴内部流动模糊模式的出现,喷孔长度的增加虽然有利于喷嘴内部流动模糊模式的出现,但影响相对较小。

电流动聚焦中非牛顿流体射流影响因素的实验研究

在一套流动聚焦装置上加载高压直流电场形成电流动聚焦,并开展了非牛顿流体带电射流的不稳定性特性实验研究。实验在自行设计的装置系统上完成,获得了电流动聚焦中非牛顿流体射流的流动状态,考察了不同控制参数下射流形态的变化。结果表明,由于非牛顿流体具有粘弹性,与牛顿流体相比,非牛顿流体带电射流体现了更复杂的流动特点。这些实验结果为我们理解复杂条件下非牛顿流体射流的流动机理提供了参考,也有助于深入的实验分析和理论研究奠定了基础。