铈对钒磷混合氧化物催化剂晶格氧反应性能的影响

用硝酸铈溶液浸渍制备了一系列Ce添加量(质量分数)为0.05％～3.0％的钒磷混合氧化物催化剂,在脉冲反应色谱上研究了丙烷在其上的晶格氧选择氧化制丙烯酸和乙酸的反应。结果表明:添加Ce组分改善了催化剂的氧化还原作用,提高了催化剂的活性和可逆储氧量。Ce添加量在1.0％左右时催化剂的性能最好,可逆储氧量最高;Ce添加量小于0.1％时,对催化剂催化性能基本没有促进作用。XRD表征结果显示添加Ce组分并未改变催化剂的晶相结构。

乙醇一步合成乙酸乙酯时混合氧化物催化剂的TPD和TPR测试

用NH_3-TPD、CO_2-TPD和了PR方法表征了乙醇一步合成乙酸乙酯时混合氧化物催化剂物种和还原特性。结果表明,催化剂表面同时存在酸中心和碱中心,在Cu/ZnO/CoO/Al_2O_3催化剂体系中添加TiO_2和ZrO_2或以NiO代替CoO,导致NH_3-TPD和CO_2-TPD谱的变化,TPR谱的还原峰温度大大降低并由一个还原峰分裂为二个还原峰,这些变化已被反应动力学数据证实是有利于催化性能的提高。

还原性气氛对丙烷选择氧化催化剂Mo-V-Te-Nb-O结构及活性的影响(英文)

系统地研究了还原剂(氯化铵)添加到丙烷选择氧化合成丙烯酸催化剂Mo-V-Te-Nb-O混合氧化物中对催化剂性能的影响.实验结果表明,在制备过程中还原剂的存在明显地影响了所得催化剂晶格氧的活动性,而晶格氧的活动性对Mo-V-Te-Nb-O混合氧化物的催化活性有重要的影响.进一步的研究表明,添加还原剂引起了催化剂形貌和相组成的变化,这些对于丙烯酸的形成有着重要作用.具有较多M1相含量的催化剂在低温(<653K)时表现出了高丙烯酸选择性,而具有较多M2相含量的催化剂则在高温(>653K)时更有利于丙烯酸的生成.

浆态法制备的MoVTeNbO催化剂上的乙烷氧化脱氢(英文)

采用浆态法在N2 气氛下焙烧制得了MoV0 .3 Te0 .2 3 Nb0 .1Ox 催化剂.在以该催化剂催化的乙烷氧化脱氢制乙烯的反应中,4 4 0℃下乙烷的转化率和乙烯的选择性均在90 %左右,乙烯产率达80 9% .但在空气气氛下焙烧得到的催化剂几乎没有催化活性.用XRD和SEM等方法考察了催化剂的结构.

沉淀温度对CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂前驱体物相及催化水煤气变换反应活性的影响

用X射线衍射、差热热重测定、程序升温还原、N2 吸附、N2 O滴定和常压微反活性评价技术考察了沉淀温度对CuO/ZnO/Al2 O3 系催化剂及其前驱体的物相和催化水煤气变换反应活性的影响 .结果表明 ,在沉淀温度为 6 0～ 90℃时 ,催化剂前驱体中主要存在Cu2 CO3 (OH) 2 ,(Cu ,Zn) 2 CO3 (OH) 2 和 (Cu ,Zn) 6Al2 (OH) 16CO3 ·4H2 O三种物相 .焙烧后的催化剂样品中形成了较多的CuO ZnO固溶体 ,沉淀温度升高有利于CuO ZnO固溶体的形成及催化剂活性的提高 .水煤气变换反应是一个非结构敏感型反应 .

CO2加氢经甲醇串联催化一器化制二甲醚用的高效混合型催化剂

将CO2加氢用的金属Co修饰碳纳米管(x%Co/CNT)促进的Cu-Zn-Zr基催化剂与甲醇脱水用的HZSM-5沸石分子筛按一定比例和一定方式混合,制成CO2加氢经甲醇串联催化一器化制二甲醚(DME)用的双功能混合型催化剂,记为(CuiZnjZrk-y%(x%Co/CNT))-z%HZSM-5.实验结果显示,在经优化的(Cu8Zn2Zr5-10%(4.5%Co/CNT))-40%HZSM-5催化剂上,在5.0 MPa,523 K,V(H2)∶V(CO2)∶V(N2)=69∶23∶8,GHSV=20 000 mL/(h.g)的反应条件下,CO2加氢的转化频率达到5.62×10-3s-1,分别是相同条件下非促进的单功能原基质Cu8Zn2Zr5催化剂和非促进的双功能混合型催化剂Cu8Zn2Zr5-40%HZSM-5上相应值(4.26×10-3和4.96×10-3s-1)的1.32和1.13倍;在CO2加氢转化产物中,DME的选择性达到约80%,相应的DME时空产率为343 mg/(h.g).催化剂的表征研究显示,适量HZSM-5沸石分子筛与Cu-Zn-Zr基催化剂混合能将初级反应产生的甲醇大部分转化为DME;Co修饰CNT促进的催化剂对H2优良的吸附活化性能对CO2加氢转化频率的显著提高起着重要作用.

低温催化乙烷裂解技术

总部位于美国南查尔斯顿的Aither化学品公司正在筹划建立一个商业规模的乙烷催化裂解装置，与传统的乙烷蒸汽裂解装置相比，该装置可节能80％，并使CO2的排放量减少60％。该公司已经完善了联合碳化物公司于20世纪80年代开发的混合金属氧化物催化剂，完善后的催化剂含有钼、铌、钙、钒以及部分采用Aither专有技术制备的物质。围绕该催化剂，Aither已建成一条流线型、规模高度可调的乙烷裂解示范生产线。据介绍，该生产线无论在运作方面，还是在资本支出方面，都可节约资金投入。由于反应是放热反应，并且在比蒸汽裂解温度较低的温度（350℃）下进行，因此能量消耗大大降低。

聚乙二醇辅助Ce_(0.6)Mn_(0.4)O_(x)催化净化碳烟颗粒物燃烧性能的研究

以进一步提升具有良好碳烟催化燃烧性能的Ce_(0.6)Mr_(0.4)O_(x)催化剂活性为目的,通过共沉淀法制备该催化剂时加入不同分子量的聚乙二醇(PEG).活性测试结果表明,随着PEG分子量的增加,活性先升高后降低.当PEG分子量为6000时,活性最佳,相比未添加PEG的铈锰混合氧化物催化剂,DSC曲线上燃烧最大值对应温度下降了23℃.XRD和Raman测试结果表明,该系列催化剂均形成了立方萤石结构.当添加分子量为6000的PEG时,结合XRD、Raman、XPS、ICP、H_(2)-TPR和O_(2)-TPD结果表明,此时Mn^(x+)进入CeO_(2)晶格中的量最大,从而产生了更多的表面活性氧,促进了表面化学吸附氧的脱附,表现出了良好的低温还原性能;BET结果表明,该催化剂的比表面积和孔容均优于未添加PEG的催化剂;SEM结果表明,该催化剂在微米和纳米层面均表现出更多的空隙.因此,添加分子量为6000的PEG最有利于促进碳烟催化燃烧.

聚乙二醇20000的合成工艺研究

通过共沉淀的方法制备一种镁、铝、钙的混合氧化物催化剂,用于环氧乙烷聚合合成聚乙二醇(PEG)20000,考察了催化剂的筛选,催化剂中Mg、Al、Ca质量比,催化剂用量,反应温度等工艺条件对合成聚乙二醇收率的影响。优化的工艺条件为:反应温度125℃,初始压力0.4 MPa,乙二醇和环氧乙烷物质的量比1∶470,m(Mg)∶m(Al)∶m(Ca)=2∶1∶0.3,催化剂占总物料量的0.2%。该工艺条件下,生产的聚乙二醇平均相对分子质量分布系数PDI约1.07,基本接近进口标准样品的平均相对分子质量分布系数PDI 1.03,平均相对分子质量分布较窄。混合氧化物催化剂反应结束后易分离,金属残留少,可回收循环利用,提高了产品聚乙二醇的品质,且降低了合成成本。