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湿式催化过氧化氢氧化法处理腈纶废水的研究 被引量:3
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作者 王金娥 武晶晶 +1 位作者 于建奇 雷天升 《当代化工》 CAS 2017年第5期838-840,845,共4页
以某石化公司腈纶厂生产废水作为主要研究对象,开展石化腈纶废水中难降解有机污染物的湿式催化过氧化氢氧化技术研究,对于有效削减腈纶废水中有毒有害污染物,实现石化行业腈纶废水达标排放具有十分重要的意义。通过对所得样品的表征和... 以某石化公司腈纶厂生产废水作为主要研究对象,开展石化腈纶废水中难降解有机污染物的湿式催化过氧化氢氧化技术研究,对于有效削减腈纶废水中有毒有害污染物,实现石化行业腈纶废水达标排放具有十分重要的意义。通过对所得样品的表征和结构分析,确定了制备CeO_2/SBA-16的最佳合成条件:硅源和铈源投加量固定为4.71和4.71 g、搅拌时间固定为3 h、微波120 min。以合成的CeO_2/SBA-16介孔分子筛催化剂对该石化公司腈纶厂丙烯腈废水进行湿式催化过氧化氢氧化工艺处理,并确定了湿式催化过氧化氢氧化处理该丙烯腈废水的最佳条件为:CeO_2/SBA-16投加量为1.2 g、H_2O_2投加量为0.28 mL、反应时间为160 min、微波辐射温度为120℃。在此工艺条件下,该丙烯腈废水COD浓度由2 000 mg/L以上下降至500~600 mg/L,去除率可达到70%以上,取得了明显的去除效果。 展开更多
关键词 BA-16 CeO2/SBA-16 微波 湿式催化过氧化氢氧化
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Fe/AC湿式催化过氧化氢氧化法处理印染废水的研究 被引量:2
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作者 赵文得 陈丽萍 +1 位作者 车力木格 宋雅丽 《内蒙古石油化工》 CAS 2022年第2期10-12,76,共4页
以商品活性炭为原料,先用稀盐酸浸泡预处理,然后采用浸渍—微波法制备了负载型Fe/AC催化剂,对酸性品红模拟印染废水进行催化湿式过氧化氢氧化处理(CWPO),研究处理工艺条件对Fe/AC催化活性的影响。结果表明,对商品活性炭进行预处理能显... 以商品活性炭为原料,先用稀盐酸浸泡预处理,然后采用浸渍—微波法制备了负载型Fe/AC催化剂,对酸性品红模拟印染废水进行催化湿式过氧化氢氧化处理(CWPO),研究处理工艺条件对Fe/AC催化活性的影响。结果表明,对商品活性炭进行预处理能显著提高Fe/AC的催化活性,同时Fe/AC的CWPO工艺对酸性品红的脱色效果优于其吸附能力。当Fe/AC投加量浓度为3.2 g/L、30%H_(2)O_(2)加入量为0.2 m L、初始酸性品红溶液浓度为200 mg/L、反应时间为120min、反应温度为55℃、p H为3时脱色率最大,达到了94.07%。 展开更多
关键词 活性炭 催化湿式过氧化氢氧化 酸性品红 脱色率
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光催化制备过氧化氢的研究进展 被引量:1
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作者 陈咏梅 魏来 万涛 《化学世界》 CAS 2024年第3期131-142,共12页
过氧化氢是一种高价值、多功能的绿色化学品,被广泛应用于各种工业生产以及清洁能源燃料等领域。传统蒽醌法制备过氧化氢的工艺不仅能耗巨大,且会产生各种化学废料,环境污染较大。光催化技术是近年来生产H_(2)O_(2)的一种绿色环保和发... 过氧化氢是一种高价值、多功能的绿色化学品,被广泛应用于各种工业生产以及清洁能源燃料等领域。传统蒽醌法制备过氧化氢的工艺不仅能耗巨大,且会产生各种化学废料,环境污染较大。光催化技术是近年来生产H_(2)O_(2)的一种绿色环保和发展前景广阔的新方法,但其仍受制于光催化活性较低、H_(2)O_(2)产量较低和反应较慢等问题。简要阐述了光催化制备H_(2)O_(2)基本原理,介绍了光催化制备H_(2)O_(2)的研究进展,对比分析了不同光催化材料的结构及光催化性能,归纳总结了光催化材料的结构调控及性能提高途径和策略,提出了存在的问题,并展望了未来的发展方向。 展开更多
关键词 太阳能 过氧化氢 催化 半导体
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电催化两电子水氧化制备过氧化氢的研究进展
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作者 林柳 孙泽民 +7 位作者 陈华添 赵莲 孙明月 杨逸涛 廖振升 吴鑫宇 李欣欣 唐城 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第4期11-25,共15页
过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好的化学氧化剂,广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e^(-)WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H_(2)O_(2)的方法。然而,受限于反应机理认识和催化材料... 过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好的化学氧化剂,广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e^(-)WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H_(2)O_(2)的方法。然而,受限于反应机理认识和催化材料设计的不足,2e^(-)WOR的催化选择性和活性仍然较低。本文综述了近年来通过2e^(-)WOR反应路径电合成H_(2)O_(2)的研究进展,首先介绍了2e^(-)WOR的催化机理和研究方法,强调了理论计算加速高选择性、高活性和高稳定性催化剂研究的作用,并讨论了电合成H_(2)O_(2)的不同定量方法和原位表征手段;然后详细总结了高性能2e^(-)WOR电催化剂的调控策略,包括缺陷、掺杂、晶面和界面工程,同时指出了反应器创新设计的重要性;最后展望了电合成H_(2)O_(2)的研究挑战和机遇。 展开更多
关键词 氧化反应 过氧化氢 催化剂设计 电化学机理 理论研究
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叔丁基过氧化氢催化分解制备丙酮及催化剂失活原因
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作者 李宁 袁孟真 +4 位作者 徐家乐 李修仪 王国玮 祝晓琳 李春义 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1795-1803,共9页
以催化异丁烷和氧气为原料生成的叔丁基过氧化氢(TBHP)分解来制备丙酮。对制备丙酮的最优反应条件、催化体系、催化剂稳定性、循环利用性以及催化剂失活的原因进行了考察。结果表明,催化剂的酸性对反应的活性有明显的影响,β分子筛具有... 以催化异丁烷和氧气为原料生成的叔丁基过氧化氢(TBHP)分解来制备丙酮。对制备丙酮的最优反应条件、催化体系、催化剂稳定性、循环利用性以及催化剂失活的原因进行了考察。结果表明,催化剂的酸性对反应的活性有明显的影响,β分子筛具有最优的催化性能(TBHP转化率为100%),且主要产物丙酮的选择性为49%;在28 h的反应周期内,丙酮的选择性明显下降(降低21%),说明催化剂的稳定性较差,但多次(5次)再生活性仍可恢复。通过不同产物预处理催化剂,确定了丙酮的进一步反应是催化剂失活的主要原因;使用无水乙醇稀释TBHP后反应28 h的稳定性明显提高,并且催化剂的反应性能及重复利用性并未受到影响。 展开更多
关键词 叔丁基过氧化氢 催化分解 β分子筛催化 丙酮制备 稳定性 丙酮聚合 重复利用性
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锆基MOF光催化制过氧化氢的综合化学实验设计
6
作者 任颜卫 翟祺祥 《广东化工》 CAS 2024年第11期176-178,共3页
为了加强科研成果向实验教学转化和培养学生科研创新能力,设计基于金属有机框架(MOF)材料的光催化制过氧化氢(H_(2)O_(2))综合化学实验。以双氨基功能化联苯二甲酸为配体,四氯化锆为金属盐,苯甲酸为调节剂,通过溶剂热法合成锆基MOF催化... 为了加强科研成果向实验教学转化和培养学生科研创新能力,设计基于金属有机框架(MOF)材料的光催化制过氧化氢(H_(2)O_(2))综合化学实验。以双氨基功能化联苯二甲酸为配体,四氯化锆为金属盐,苯甲酸为调节剂,通过溶剂热法合成锆基MOF催化剂UiO-67-(NH_(2))_(2)。利用PXRD和UV-DRS对样品结构和可见光吸收性能进行表征。以蓝光LED为光源,探究光源功率、催化剂浓度和反应时间对光催化制H_(2)O_(2)效率的影响。采用罗丹明B为模拟污染物,验证所制H_(2)O_(2)溶液的降解污染物性能。该综合实验涉及MOF合成及表征、仪器测试、数据分析等多个环节,不仅加深学生对化学、材料和环境等多学科基础知识的综合理解,还能激发学生的学习积极性和培养学生的创新能力。 展开更多
关键词 综合化学实验 金属有机框架 催化 过氧化氢 污染物降解
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羧甲基纤维素复合石墨相氮化碳增强光催化合成过氧化氢的研究
7
作者 单天赏 李家澍 +3 位作者 吴圣烨 吴慧 黄六莲 肖禾 《林产化学与工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期45-53,共9页
以三聚氰胺和三聚氰酸为双前驱体,通过水热、热缩合两步法合成石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4),CN),与羧甲基纤维素(CMC)通过多重氢键作用进行自组装结合,构建新型CN/CMC复合光催化材料。分别采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(X... 以三聚氰胺和三聚氰酸为双前驱体,通过水热、热缩合两步法合成石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4),CN),与羧甲基纤维素(CMC)通过多重氢键作用进行自组装结合,构建新型CN/CMC复合光催化材料。分别采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和电子顺磁共振(EPR)等方法对CN/CMC复合光催化材料的微观形貌、晶体结构、化学组成、光电性质进行了测试分析,结果表明:CN中引入CMC后,CMC比较均匀地复合于CN表面,提高了复合材料的热稳定性,增加了其中C、N元素的电子密度,而未对CN的晶体及能带结构造成影响,但有助于氮化碳光生电子的快速迁移,在氙灯模拟太阳光(可见光)的照射下CN/CMC的光电流可达0.08μA/cm^(2),相比CN提升了约33%。对不同CMC用量复合材料的光催化性能的探讨中,当CMC用量为10%(以CN的质量计)时,可见光下,未添加任何牺牲剂时,CN/CMC的光催化合成H_(2)O_(2)的产量高达42μmol/(L·h),约是单纯CN的4倍。 展开更多
关键词 纤维素 氮化碳 催化 过氧化氢
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FeCu-C@MS催化臭氧氧化降解过氧化氢异丙苯废水的研究
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作者 陈云峰 刘东方 +3 位作者 陈茜 龙宇涵 王常艳 吴蔚然 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期57-61,共5页
过氧化氢异丙苯(CHP)作为一种典型的有机过氧化物,其废水会抑制生化系统活性,在实际处理中存在技术困难。本研究通过水热-浸渍法在球形分子筛表面负载Fe/HKUST-1,将其作为前驱体在350℃下碳化制备Fe/HKUST-1衍生碳@分子筛催化剂(FeCu-C@... 过氧化氢异丙苯(CHP)作为一种典型的有机过氧化物,其废水会抑制生化系统活性,在实际处理中存在技术困难。本研究通过水热-浸渍法在球形分子筛表面负载Fe/HKUST-1,将其作为前驱体在350℃下碳化制备Fe/HKUST-1衍生碳@分子筛催化剂(FeCu-C@MS)。利用SEM、EDS、XRD等技术对催化剂进行表征,考察臭氧浓度、催化剂投加量、pH、初始CHP浓度等对FeCu-C@MS/O_(3)体系降解CHP的影响。结果表明:FeCu-C@MS/O_(3)体系在臭氧浓度为20 mg/L、催化剂投加量为50 g/L、pH为7、CHP初始浓度为12 mg/L的条件下,经过120 min反应CHP去除率可以达到65.47%,比O_(3)体系提高35.80%;经过5次循环使用后,CHP去除率仍可达到55.19%,表明FeCu-C@MS可以高效催化臭氧氧化降解过氧化氢异丙苯,且具有较好的稳定性和可重复利用性。 展开更多
关键词 负载型催化 臭氧催化氧化 过氧化氢异丙苯
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碱催化过氧化氢体系降解四环素的作用规律与机制解析
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作者 寇梦瑶 郑芳菲 +2 位作者 胥雯 郭娜 廖兵 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第6期2362-2374,共13页
在碱催化过氧化氢降解污染物时,不同的碱催化剂催化过氧化氢降解污染物的作用机制有所不同。选取氢氧化钠、碳酸钠、碳酸氢钠、磷酸氢二钠作为不同的碱催化剂,以四环素作为目标污染物,探究碱催化过氧化氢体系降解四环素的作用规律与机制... 在碱催化过氧化氢降解污染物时,不同的碱催化剂催化过氧化氢降解污染物的作用机制有所不同。选取氢氧化钠、碳酸钠、碳酸氢钠、磷酸氢二钠作为不同的碱催化剂,以四环素作为目标污染物,探究碱催化过氧化氢体系降解四环素的作用规律与机制,考察了pH、四环素浓度、H_(2)O_(2)浓度、缓冲物质投加量、缓冲物质种类、预反应时间对四环素降解效果的影响。结果表明:pH对四环素降解效果影响最为显著,在pH为10.00~10.50时效果最佳,其余影响因素在本研究梯度范围内未产生显著影响。同时发现不同碱催化过氧化氢体系的pH在反应过程中的变化趋势不同,在其他体系中随反应进行pH不断降低,而在NaHCO_(3)-H_(2)O_(2)体系降解四环素过程中pH不断升高,经过碳转换机制分析推测该现象是由HCO4-产生过程造成的。四环素的降解分为脱色与矿化两个过程,自由基淬灭实验证明其对四环素脱色过程贡献度不高。CO_(2)通入实验证实HCO4-不氧化四环素,四环素脱色的主要作用物质是HO_(2)-。对NaOH-H_(2)O_(2)体系与NaHCO_(3)-H_(2)O_(2)体系的TOC检测结果对比发现,NaOH-H_(2)O_(2)体系的矿化度高于NaHCO_(3)-H_(2)O_(2)体系。EPR电子顺磁共振实验发现,NaOH-H_(2)O_(2)体系中HO^(·)与O_(2)^(·-)信号高于NaHCO_(3)-H_(2)O_(2)体系,矿化过程中自由基是主要氧化物。 展开更多
关键词 四环素 碳酸氢盐 过氧化氢 催化 作用机制
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半导体材料光催化合成过氧化氢的研究进展
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作者 王歌兰 李培贺 +3 位作者 李青光 陈辰 杜超 刘景海 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期89-93,共5页
过氧化氢(H_(2)O_(2))作为一种高效且绿色的氧化剂,在有机合成等领域具有广泛的应用。工业上常用蒽醌法合成H_(2)O_(2),但该方法需要高温高压和贵金属催化剂,存在能耗较高和副产物较多的不足。光催化技术作为一种环境友好的绿色技术,具... 过氧化氢(H_(2)O_(2))作为一种高效且绿色的氧化剂,在有机合成等领域具有广泛的应用。工业上常用蒽醌法合成H_(2)O_(2),但该方法需要高温高压和贵金属催化剂,存在能耗较高和副产物较多的不足。光催化技术作为一种环境友好的绿色技术,具有催化效率高、反应条件温和等优点,将其用于H_(2)O_(2)的合成展现出巨大的应用潜力。基于光催化产H_(2)O_(2)的反应机理,系统阐述了半导体光催化材料在光催化合成H_(2)O_(2)领域的最新进展,为设计高效光催化合成H_(2)O_(2)的催化剂提供新思路,并对光催化材料的发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 催化 过氧化氢 半导体材料
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钯纳米催化剂上过氧化氢直接合成理论研究
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作者 张智淇 李攀 杨永鹏 《郑州大学学报(理学版)》 CAS 北大核心 2024年第3期67-75,共9页
利用密度泛函理论研究了二氧化钛载体和氧化程度对钯纳米催化剂在过氧化氢直接合成中催化性能的影响。利用极小跳跃全局搜索方法得到了不同氧化程度的Pd_(n)/TiO_(2)和(PdO_(0.5))_(n)/TiO_(2)(n=4、12和19)的全局最稳定结构。计算了氧... 利用密度泛函理论研究了二氧化钛载体和氧化程度对钯纳米催化剂在过氧化氢直接合成中催化性能的影响。利用极小跳跃全局搜索方法得到了不同氧化程度的Pd_(n)/TiO_(2)和(PdO_(0.5))_(n)/TiO_(2)(n=4、12和19)的全局最稳定结构。计算了氧化程度对H、O、H_(2)、O_(2)、OH、OOH和H_(2)O_(2)在Pd/TiO_(2)催化剂上吸附性质的影响。结果显示,负载型Pd_(12)和Pd_(19)团簇氧化后对H_(2)、H、O和OH的吸附能有所降低。研究了Pd_(n)/TiO_(2)和(PdO_(0.5))_(n)/TiO_(2)上过氧化氢直接合成的反应机理,发现在Pd_(4)/TiO_(2)和Pd_(19)O_(10)/TiO_(2)上,直接合成过氧化氢的决速步骤是O_(2)的第一次加氢,而在Pd_(4)O_(2)/TiO_(2)、Pd_(12)/TiO_(2)和Pd_(12)O_(6)/TiO_(2)上,决速步骤是OOH的加氢。 展开更多
关键词 密度泛函理论 钯纳米催化 氧化 过氧化氢直接合成 反应路径
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g-C_(3)N_(4)/PCN-224“壳-核”结构异质结压电-光催化协同高效制备过氧化氢
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作者 孟令辉 赵晨 +5 位作者 楚弘宇 李渝航 付会芬 王鹏 王崇臣 黄洪伟 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第4期346-359,共14页
相比于传统的蒽醌法,光催化、压电催化或压电辅助光催化法制备过氧化氢(H_(2)O_(2))对于推进清洁能源的开发和利用具有重要意义.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))具有可见光催化合成H_(2)O_(2)的活性,其中材料内部生成的1,4-内过氧化物可有... 相比于传统的蒽醌法,光催化、压电催化或压电辅助光催化法制备过氧化氢(H_(2)O_(2))对于推进清洁能源的开发和利用具有重要意义.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))具有可见光催化合成H_(2)O_(2)的活性,其中材料内部生成的1,4-内过氧化物可有效提高双电子氧还原(2e--ORR)的选择性.然而,g-C_(3)N_(4)的本征结构性质导致其在催化制备H_(2)O_(2)过程中受到很多因素的限制,如存在光生载流子易复合、可见光响应范围窄、比表面积小导致传质效率低等问题.在众多针对g-C_(3)N_(4)的改性策略中,通过科学筛选并选择合适的功能材料与g-C_(3)N_(4)构建异质结构可有效解决上述问题.其中,卟啉基金属有机骨架材料PCN-224的带隙值(Eg=1.65 eV)较小,这使得其具有良好的光响应性能.同时,该材料拥有较大的比表面积(1310.5 m^(2)g^(-1))和丰富的孔道结构,这显著提升了传质效率.此外,PCN-224配体中的吡咯结构能够作为路易斯活性位点,有效促进分子氧的吸附,从而提升催化剂催化ORR制备H_(2)O_(2)的效率.本文采用简便的机械球磨法制备了g-C_(3)N_(4)/PCN-224(简称为CP-x,x代表异质结催化剂中PCN-224的质量百分含量)异质结材料.为促使光生空穴与电子在异质界面实现定向迁移与高效分离,进一步构建了压电-光催化协同反应体系.粉末X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱等表征结果表明,PCN-224与g-C_(3)N_(4)之间形成了紧密的异质结构.紫外-可见漫反射光谱结果表明,相比于g-C_(3)N_(4),CP-x异质结材料具有更宽的光谱响应范围和更大的比表面积(最高达到442.6 m^(2)g^(-1)),更有利于传质过程.最佳材料CP-5催化制备H_(2)O_(2)的产率达到4.86 mmol g^(-1)h^(-1),优于大多数现已报道的g-C_(3)N_(4)基和MOFs基功能材料.通过压电力显微镜和开尔文压电力显微镜等表征技术进一步验证了CP-5异质材料具有压电特性.自由基捕捉、活性物质定量、电子自旋共振波谱和电化学测试等结果表明,PCN-224与g-C_(3)N_(4)之间良好的能带匹配度有利于提升CP-x催化制备H_(2)O_(2)的活性与选择性.本文还采用天然雨水作为质子来源,并在相同条件下进行实验.结果发现,H_(2)O_(2)产率仍能达到2.78 mmol g^(-1)h^(-1).此外,本研究制备的H_(2)O_(2)溶液对大肠杆菌表现出了良好的灭活效果.对比空白实验组,添加400μL反应后H_(2)O_(2)溶液的实验组对大肠杆菌的灭活效率达到了100%.结合理论计算确定了H_(2)O_(2)催化制备过程中H+和O_(2)等关键底物在CP-x异质材料上的吸附位点与吸附能,并分析了ORR过程中关键中间产物(O_(2)^(*),H^(*),OOH^(*))的吉布斯自由能,阐明了PCN-224与g-C_(3)N_(4)协同强化制备H_(2)O_(2)的反应机制.综上,本研究通过构建g-C_(3)N_(4)/PCN-224异质结材料,实现了高效催化制备H_(2)O_(2),并阐明了其协同催化的反应机制.本文结果将对MOFs基功能材料在压电-光催化制备H_(2)O_(2)领域的发展与应用提供参考. 展开更多
关键词 卟啉-金属有机骨架 氮化碳 过氧化氢 压电-光催化 机理机制
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过氧化氢-耐尔蓝体系催化动力分光光度法测定冶炼废水中微量铜 被引量:1
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作者 许维 龙青梅 《中国无机分析化学》 北大核心 2024年第3期286-291,共6页
随着水土环境的日益恶化,监控包括铜在内的重金属污染对水土环境的危害越来越受到重视,有的重金属通过食物链以有害浓度在人体内积累,严重危害人体健康。基于在柠檬酸缓冲溶液反应介质中,过氧化氢在Cu(Ⅱ)的催化下能氧化耐尔蓝褪色,其... 随着水土环境的日益恶化,监控包括铜在内的重金属污染对水土环境的危害越来越受到重视,有的重金属通过食物链以有害浓度在人体内积累,严重危害人体健康。基于在柠檬酸缓冲溶液反应介质中,过氧化氢在Cu(Ⅱ)的催化下能氧化耐尔蓝褪色,其褪色程度与Cu(Ⅱ)含量成正比,从而建立了催化分光光度法测定微量Cu(Ⅱ)的新方法。选择的反应介质柠檬酸缓冲溶液具有某些表面活性剂的作用,浅析了柠檬酸缓冲溶液在工作中对耐尔蓝起增敏作用的原因,且柠檬酸作为植物提取物,具有无毒环保,易于分解,可调节酸度和化学性质稳定等优点。通过实验确定了方法的最大吸收波长为635 nm,柠檬酸缓冲溶液的最佳使用量为1.0 mL,耐尔蓝和过氧化氢的最佳用量分别为1.75和1.0 mL,反应时间和反应温度分别为11 min和90℃,Cu(Ⅱ)含量在0~0.32μg/mL内与吸光度的差值呈线性关系。对铜标准溶液和标准物质进行测定,测定结果的相对误差在2.8%~3.8%,相对标准偏差在3.8%~4.7%,表观摩尔吸光系数为5.0×10^(6)L/(mol•cm)。方法用于废水中微量Cu(Ⅱ)的测定,加标回收率在95.6%~102%。方法具有操作简便、选择性较好、有较灵敏度高、分析成本低、使用的试剂较为环保等优点。 展开更多
关键词 过氧化氢 耐尔蓝 催化动力分光光度法 微量铜
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富含氧空位的Bi_(4)O_(5)Br_(2)超薄纳米片用于高效压电催化生成过氧化氢
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作者 蔡豪 陈芳 +4 位作者 胡程 葛伟怡 李彤 张晓磊 黄洪伟 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第2期123-132,共10页
过氧化氢是一种重要的化工原料,广泛应用于工业和生活中的多个领域.然而,目前工业上主要采用蒽醌法生产过氧化氢,该过程存在高污染和高能耗等问题.为解决上述问题,研发人员一直致力于开发新的、环保的过氧化氢生产方法.近年研究发现,压... 过氧化氢是一种重要的化工原料,广泛应用于工业和生活中的多个领域.然而,目前工业上主要采用蒽醌法生产过氧化氢,该过程存在高污染和高能耗等问题.为解决上述问题,研发人员一直致力于开发新的、环保的过氧化氢生产方法.近年研究发现,压电催化生产过氧化氢是一种有前途的过氧化氢生产策略,但较低的能量转换效率阻碍了其进一步应用.Bi_(4)O_(5)Br_(2)材料因具有独特的层状晶体结构,高的化学稳定性,良好的可见光吸收及合适的能带结构被认为是具有较好应用前景的光催化材料.虽然Bi_(4)O_(5)Br_(2)的非中心对称结构赋予其独特的压电性能,但该特性往往被研究者忽视,导致其压电潜力未被充分利用.特别是,关于缺陷工程如何影响Bi_(4)O_(5)Br_(2)的压电性能仍存在许多未知之处,需要深入挖掘和探明.本文通过调节水热过程中乙二醇和水溶剂的比例构建了含有不同浓度氧空位的超薄Bi_(4)O_(5)Br_(2)(≈5 nm)纳米片,并研究其在纯水体系中的压电催化生成过氧化氢性能.X射线粉末衍射和高分辨率透射电镜结果证明Bi_(4)O_(5)Br_(2)催化剂的成功合成;X射线光电子能谱和电子顺磁共振(EPR)结果证明氧空位的成功构建.不同气氛下的催化性能实验、活性物种EPR测试和捕获实验结果均表明,过氧化氢的生成主要通过氧还原反应,同时需要水氧化反应的协同作用.此外,旋转环盘电流测试和捕获实验结果进一步表明,过氧化氢的生成主要通过两步单电子的氧还原反应.同时,压电力显微镜和多物理场仿真软件有限元模拟结果表明,超薄结构和氧空位共同增强了所制样品的压电响应和压电电势,因此促进了压电诱导的电荷分离和转移,进而产生更大的压电电流响应和更小的电化学阻抗.差分电荷和Bader电荷研究结果表明,氧空位的存在增强了催化剂与氧气之间的电荷传输和相互作用.密度泛函理论计算结果表明,氧空位增强了催化剂对氧气的吸附和活化能力,并大幅降低反应过程的吉布斯自由能.具有最优氧空位浓度的Bi_(4)O_(5)Br_(2)超薄纳米片表现出很好的催化生成过氧化氢性能,在纯水体系中过氧化氢的生成速率为620μmol g^-(1)h^(-1)(是不含氧空位Bi_(4)O_(5)Br_(2)的2.54倍),在牺牲体系中的生成速率为2700μmol g^-(1)h^(-1),催化性能优于大多数已报道的压电催化剂.综上,本文揭示了Bi_(4)O_(5)Br_(2)作为新型压电催化剂在高效合成过氧化氢中的潜力,丰富了压电催化合成过氧化氢的材料体系,同时为探索缺陷工程和纳米结构协同增强材料压电催化活性提供了参考. 展开更多
关键词 Bi_(4)O_(5)Br_(2) 氧空位 超薄纳米片 压电催化 过氧化氢生成
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电催化氧还原产过氧化氢的研究进展 被引量:1
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作者 郁航 《广东化工》 CAS 2024年第1期65-67,共3页
过氧化氢(H2O2)是一种绿色、高效的氧化剂,在诸多行业都有着广泛的应用。在众多合成方法中,电化学氧还原(ORR)产H2O2是一种新颖、低能耗、清洁的方法。其反应原理是,O2在催化剂的作用下,发生还原反应,得到两个电子,生成H2O2。由于ORR存... 过氧化氢(H2O2)是一种绿色、高效的氧化剂,在诸多行业都有着广泛的应用。在众多合成方法中,电化学氧还原(ORR)产H2O2是一种新颖、低能耗、清洁的方法。其反应原理是,O2在催化剂的作用下,发生还原反应,得到两个电子,生成H2O2。由于ORR存在四电子生成H2O和二电子生成H2O2的竞争反应,因此,如何对电催化剂进行设计与调控,使其展现高活性、高选择性和高稳定性已成为亟待突破的研究难点。本文从不同的催化剂类型出发,详述了目前电催化ORR产H2O2的研究进展。最后,概述了当前电催化ORR面临的挑战,并展望了未来的发展方向。 展开更多
关键词 催化 氧还原反应 过氧化氢 催化
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石墨炔空心花球的制备及高选择性电催化氧还原过氧化氢
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作者 周友贵 刘桐畅 +1 位作者 郭丽华 商虹 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期3017-3022,共6页
石墨炔是一种能够在低温常压下合成的二维全碳材料,以其室温制备及性能为主线,利用铜纳米颗粒为生长基底及催化剂制备了石墨炔纳米花球,去除铜颗粒后得到石墨炔空心花球,对材料进行Raman, XRD,XPS,SEM,TEM等结构与形貌表征,证明了其成... 石墨炔是一种能够在低温常压下合成的二维全碳材料,以其室温制备及性能为主线,利用铜纳米颗粒为生长基底及催化剂制备了石墨炔纳米花球,去除铜颗粒后得到石墨炔空心花球,对材料进行Raman, XRD,XPS,SEM,TEM等结构与形貌表征,证明了其成功制备。在不添加任何导电材料的情况下将石墨炔空心花球作为电催化剂,经测试得到其催化氧还原制备过氧化氢选择性达76%,验证了石墨炔空心花球高效电催化氧还原制备过氧化氢方面的优势。实验综合性较强,可作为研究前沿及课程思政元素引入至专业课程教学及创新实验。 展开更多
关键词 石墨炔 空心花球 催化 氧还原 过氧化氢
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过氧化氢催化分解材料及反应机理的研究进展
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作者 李海云 商怡然 +4 位作者 邓橙 衣颖 吴金辉 赵蕾 朱孟府 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1652-1657,共6页
过氧化氢消毒因具有强氧化性、低腐蚀性、优秀的渗透性和扩散性等优势,已成为最具前景的空间消毒技术之一。然而消毒结束后,环境中残留的高浓度过氧化氢不仅易致爆,还会对人体产生不可逆的危害,因此开展过氧化氢催化分解技术的研究具有... 过氧化氢消毒因具有强氧化性、低腐蚀性、优秀的渗透性和扩散性等优势,已成为最具前景的空间消毒技术之一。然而消毒结束后,环境中残留的高浓度过氧化氢不仅易致爆,还会对人体产生不可逆的危害,因此开展过氧化氢催化分解技术的研究具有重要意义。总结了目前常用的过氧化氢催化分解材料及其研究应用现状,概述了过氧化氢在催化剂表面的分解反应机理及其研究动态,并指出了目前过氧化氢催化分解技术存在的主要问题和研究重点,为高性能过氧化氢催化剂的设计和开发提供理论支撑,最后对催化剂的未来发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 过氧化氢(H_(2)O_(2)) 催化分解 催化 反应机理
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共价有机框架基光催化剂合成过氧化氢和高价值化学品的最新进展
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作者 刘高雄 陈润东 +4 位作者 夏兵全 吴珍 刘善堂 Amin Talebian-Kiakalaieh 冉景润 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第6期97-110,共14页
过氧化氢(H_(2)O_(2))广泛用于废水处理、燃料电池及漂白剂等领域.尽管传统生产H_(2)O_(2)的蒽醌法拥有成熟的技术基础,但存在能耗高、爆炸风险、毒气排放以及环境污染等问题.太阳能驱动的光催化合成H_(2)O_(2)作为一种绿色、无污染、... 过氧化氢(H_(2)O_(2))广泛用于废水处理、燃料电池及漂白剂等领域.尽管传统生产H_(2)O_(2)的蒽醌法拥有成熟的技术基础,但存在能耗高、爆炸风险、毒气排放以及环境污染等问题.太阳能驱动的光催化合成H_(2)O_(2)作为一种绿色、无污染、可持续的能源转换技术,展现出替代传统的蒽醌工艺的巨大潜力.共价有机框架(COFs)作为光催化合成H_(2)O_(2)的新兴催化剂,以可调节的能带结构、宽光吸收范围及高光催化效率在克服传统无机光催化剂低转化效率方面显示出优势.通过合理的结构设计调整氧还原反应(ORR)途径,COFs可提升光催化合成H_(2)O_(2)的产率,并可同时促进高附加值化学品的合成.本文综述了基于COFs的光催化剂在H_(2)O_(2)合成及选择性氧化高价值化学品领域的最新研究进展.首先,详细讨论了COFs基光催化剂在合成H_(2)O_(2)过程中的三种主要途径:(1)单步两电子氧还原反应;(2)两步单电子氧还原反应;(3)双通道反应机制.同时,强调了牺牲剂对光催化合成H_(2)O_(2)和高附加值化学品的影响.其次,总结了多种新颖的COF基光催化剂合成策略,包括静电自组装、原位合成、蒸汽辅助工艺、孔隙划分和界面聚合等,这些策略在光催化生产H_(2)O_(2)及高价值化学品方面发挥了关键作用.接下来,深入探讨了提升COFs在H_(2)O_(2)和高价值化学品生成效率方面的策略,主要包括单原子生长、异质结构建、活性位点调节和催化环境控制等四种修饰策略.这些策略涉及材料的贵金属改性、材料相互作用促进、官能团设计以及反应界面的亲疏水性质,旨在从整体上推动COFs在光催化的可持续性和增值化学合成方向的研究与创新.最后,提出了COFs基光催化剂面临的挑战与当前进展.其中,COFs的薄膜制备和多相体系构建对于解决催化剂的分离与回收问题至关重要.同时,强调了机理表征在提升COF基光催化剂整体性能中的重要性.综上,COFs基光催化剂在合成设计、反应途径的调控以及牺牲剂的引入等方面都会对合成H_(2)O_(2)和高值化学品产生重要影响.本文旨在为构建COF基光催化剂提升整体光催化性能提供一定的参考和借鉴. 展开更多
关键词 共价有机框架 催化 过氧化氢合成 高价值化学品 设计策略
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过氧化氢/环己酮氧化法合成ε-己内酯催化剂研究进展
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作者 王洋 贾立明 +2 位作者 刘全杰 杨帆 白红鑫 《当代化工》 CAS 2024年第1期237-241,246,共6页
ε-己内酯是一种重要的有机中间体,也是合成生物可降解材料聚己内酯、高性能材料聚氨酯等重要聚合物的单体,具有非常广阔的应用前景。在目前已报道的合成方法中,以环己酮为原料,采用过氧化氢氧化法合成ε-己内酯是一种新型的绿色合成方... ε-己内酯是一种重要的有机中间体,也是合成生物可降解材料聚己内酯、高性能材料聚氨酯等重要聚合物的单体,具有非常广阔的应用前景。在目前已报道的合成方法中,以环己酮为原料,采用过氧化氢氧化法合成ε-己内酯是一种新型的绿色合成方法。在此方法中,由于过氧化氢的活性较低,高效催化剂的引入至关重要。从均相催化剂和非均相催化剂两个角度,综述了使用过氧化氢氧化法合成ε-己内酯的研究进展,通过实例,对比分析不同催化剂的优势和劣势,指出了杂多酸负载多相化策略不仅保留了杂多酸催化剂活性高、选择性好的优点,同时解决了催化剂的分离问题,是一种发展前景较好的催化剂。最后总结了ε-己内酯的应用市场及产业化开发的现状,并展望了在未来研究者们应重点关注的问题。 展开更多
关键词 己内酯 环己酮 过氧化氢 均相催化 非均相催化
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过氧化氢生产中新型Pd/Al_(2)O_(3)催化剂工业中试应用
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作者 王剑辉 李明杰 +2 位作者 董继龙 安霓虹 魏建伟 《工业催化》 CAS 2024年第4期39-43,共5页
自制一种粒径为3.5 mm×3.0 mm的齿球形Al_(2)O_(3)载体,采用浸渍法负载活性组分Pd制备固定床蒽醌加氢制过氧化氢Pd/Al_(2)O_(3)催化剂。该催化剂具有颗粒粒径与孔径大、适宜的Pd活性组分浸渍层等优点。小试和中试评价结果表明,制备... 自制一种粒径为3.5 mm×3.0 mm的齿球形Al_(2)O_(3)载体,采用浸渍法负载活性组分Pd制备固定床蒽醌加氢制过氧化氢Pd/Al_(2)O_(3)催化剂。该催化剂具有颗粒粒径与孔径大、适宜的Pd活性组分浸渍层等优点。小试和中试评价结果表明,制备的Pd/Al_(2)O_(3)催化剂表现出较高的加氢活性、选择性和稳定性,且氢化塔的床层压力降小,具有良好的工业应用前景。 展开更多
关键词 催化剂工程 过氧化氢 蒽醌加氢 Pd/Al_(2)O_(3)催化 中试评价
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