长寿命低丰度放射性核素的激光共振电离质谱分析技术研究进展

长寿命低丰度放射性核素分析在核环境监测、核燃料循环和核取证等领域具有重要价值。激光共振电离质谱是一种将激光共振电离技术和质谱技术相结合的质谱分析技术,具有高选择性、高探测灵敏度和高丰度灵敏度等优点,适用于复杂基体条件下超痕量核素分析需求。该文综述了近年来课题组基于自研的磁-电双聚焦激光共振电离质谱仪进行121mSn、126Sn、233U、236U、238Pu等核素丰度分析的相关研究工作,介绍了高效原子化源、高元素选择性以及高同位素选择性实验技术,并对激光共振电离质谱用于超痕量核素分析的发展方向进行了展望。

基于激光共振电离质谱的钆奇宇称高激发态研究

钆同位素可作为生产医用同位素161Tb等的靶材,受限于高效光电离路径缺失等问题,目前仅能通过电磁方法生产,为实现钆的多步光电离,需要获取高激发态等光谱数据.基于国内自主研发的高分辨激光共振电离质谱,利用双色三步光电离方案,扫描了钆的36900~37700 cm^(-1)能区,首次获取了7条奇宇称高激发态能级,能级位置准确度可达±0.1 cm^(-1),并根据角动量选择定则确定了可能的J值,同时发现了可用于质谱性能检验的单色光电离谱线.

用于不稳定核性质研究的激光共振电离技术

不稳定原子核的基本性质反映了核的内在结构和有效相互作用,可用于研究不稳定核的奇特结构。激光核谱技术通过测量核外电子光谱的超精细结构和同位素移位,可以核模型无关地提取原子核的多个基本性质,是研究不稳定核性质和结构的有力工具之一。多步激光共振电离方法是测量原子或离子超精细结构和同位素移位的方法之一。基于此,国际上发展了多种共振电离谱实验技术,用于放射性核束装置上开展不稳定核基本性质和结构研究。本文首先介绍了激光共振电离方法,以及由此发展的各种共振电离激光谱实验技术。随后详细讨论了近十年来刚发展起来的共线共振电离谱技术。此技术可同时实现超精细结构谱的高分辨和高灵敏度测量,正在核素版图大质量范围内的不稳定核性质和结构研究中发挥重要作用。最后分析了用于国内放射性核束装置的共振电离激光谱技术的发展现状及应用前景。

半微柱液相色谱分离与激光共振拉曼检测法分析果汁中的单糖

用４－二甲胺基偶氮苯－４′－磺酰肼作衍生化试剂将还原单糖衍生化后在内径１．５ｍｍ的半微柱上进行ＲＰ－ＨＰＬＣ分离。同时以４８８．０ｎｍ的Ａｒ＋激光作激发光源，在检测波数１１３６ｃｍ－１下测定衍生物的共振拉曼散射强度。方法具有很高的选择性和灵敏度，葡萄糖的检测下限为１０ｎｇ，可用于食品和生物样品中单糖的分析。

维生素B_（12）的激光共振拉曼光谱研究

本文用激光共振拉曼光谱研究了维生素Ｂ１２位于２７０～７８０ｃｍ－１的低频振动光谱。认为３４４、４７６和４８８ｃｍ－１拉曼峰分别是腺嘌呤、Ｃｏ－ＣＮ和Ｃｏ－ＣＨ３振动模。用实验证明了维生素Ｂ１２在５１４．５ｎｍ激光作用下发生部分光解，而且Ｃｏ－ＣＨ３比Ｃｏ－ＣＮ更容易断裂。

溅射原子化激光共振电离-飞行时间质谱仪的研究及应用进展

自行设计和研制了国内唯一的一套溅射原子化激光共振电离－飞行时间质谱仪，并增设了微米级液态金属镓离子源、框架式压电陶瓷亚微米级微动样品台、二次电子成象和离子束自动定点打靶以及真彩色大屏幕图像显示等系统。利用该谱仪探测了地矿样品中的金和钢标样中的铜，其检出限分别达４０ｎｇ／ｇ和μｇ／ｇ量级。同时，还对其他相关领域进行了初步研究。

三光子逐步激光共振电离质谱测定镥同位素比值

本文通过速率方程数值模拟计算和实验相结合的方法 ,研究各种激光参数对镥同位素激光诱导同位素歧视效应的影响。激光诱导同位素歧视效应主要来源于激光第二步跃迁几率的差异 ,本研究提出了减少和消除这一效应的方法。利用这一方法 ,对天然镥样品同位素比值进行测定 。

用激光共振电离光谱测定铈原子奇宇称高激发态(Ⅰ):32042～34575cm^(-1)

激光共振电离光谱是一种十分适合于高能量区重元素复杂原子结构研究的技术。为寻找铈原子最佳的共振电离通道 ,利用这一技术对铈原子奇宇称高激发态进行了研究。在 32 0 42～ 34 5 75cm-1范围内 ,用两步共振激发和非共振电离方法 ,首次观察到了 83条铈原子奇宇称高激发态能级 。

激光共振电离质谱法测量锡的同位素比

采用实验室研制的激光共振电离质谱仪,建立了锡(Sn)同位素的激光共振电离质谱分析方法。测量了锡原子的自电离态光谱,确认了锡的一条三色三光子共振电离路径,其各步激发/电离的激光波长分别为λ_1=286.4 nm、λ_2=811.6 nm、λ_3=823.7 nm;通过将样品与氧化石墨烯溶液混合制样,有效提高了锡样品的电热原子化效率,1μg锡的总探测效率达到3×10^(-5)以上,是直接滴样方式的4.5倍左右。采用本方法对锡、锑、碲(1∶1∶1,m/m)混合模拟样品进行测试,实现了锡的选择性电离,有效避免了测量过程中锑、碲对锡的同量异位素干扰,样品中主要同位素比^(116)Sn/^(120)Sn,^(117)Sn/^(120)Sn,^(118)Sn/^(120)Sn和^(119)Sn/^(120)Sn测量的相对标准偏差均<1%。结果表明,本方法能够有效解决TIMS、ICP-MS等商业质谱仪在锡同位素质谱分析过程中的同量异位素干扰难题,有望应用于反应堆乏燃料中裂变产物^(121)mSn、^(126)Sn的测量。

激光共振电离质谱法选择性电离铀钚混合物中的痕量钚

利用实验室开发的激光共振电离质谱仪,初步建立了激光共振电离质谱测定钚同位素比值的方法。通过扫描测量钚原子的自电离态能级,获得了一种具有较大电离截面的三色三光子共振电离方案。对铀钚混合物模拟样品,钚元素相对于铀元素的选择性在5×106以上,240 Pu/239 Pu比值测量结果的相对标准偏差为1.1%。结果表明,激光共振电离质谱技术能有效避免同量异位素干扰以及其他元素带来的强峰拖尾干扰。

用于原子能级结构研究的激光共振电离光谱系统

激光共振电离光谱技术是一种利用一路或多路激光将待测原子选择性共振激发与电离,通过测量离子信号来研究原子能级结构的光谱技术。研建了一套激光共振电离光谱装置,用于原子高激发态能级结构参数的测量。分别从该装置的总体结构、关键技术和应用实例等方面进行了详细介绍。该套装置主要包括高调谐精度的染料激光器系统、高效的激光离子源系统和高分辨率的飞行时间质量分析器。染料激光器系统包括3台多纵模可调谐染料激光器和1台单纵模可调谐染料激光器,均为脉冲工作方式,重复频率为10kHz,泵浦源均为532nm的Nd∶YAG固体激光器。激光离子源系统包括原子化源、激光与原子相互作用区和离子光学透镜组三部分组成,样品在原子化源中被电加热实现原子化,喷射出的原子被激光选择性激发、电离,产生的离子被离子传输透镜整形成能量分散小、束窄的离子束。飞行时间质量分析器采用了反射式结构设计、脉冲垂直推斥技术和偏转板调节技术。利用此装置,实验测定了U原子的自电离态光谱,获得了U原子一条较佳的三色三光子共振电离路径,对应激光的波长分别为591.7,565.0和632.4nm。此系统还可用于测量同位素位移和原子超精细结构等参数。另外,由于此系统中联用了质量分析器,因此可用于样品多元素分析、痕量元素分析、同位素丰度分析。

铈原子偶宇称自电离态激光共振电离光谱

给出了利用三色三光子激光共振电离光谱技术研究铈原子偶宇称自电离态的结果。2 7个有较大跃迁截面高奇宇称激发态被用作第二激发态。第三台染料激光波长在 6 34～ 6 70nm范围内扫描 ,发现了 14 1个偶宇称自电离态能级。为了寻求最佳电离方案 ,对有较大自电离态能级跃迁截面的各电离路径进行了初步的判定 ,推荐了 8条较佳的电离路径。

利用激光共振电离质谱从镱镥混合物中测定镥同位素比值

This paper presents The investigation of laser resonance ionization mass spectroscopy of lutetium with our laser ionization mass spectrometry system manufactured by our own. The optimum radius of laser focal spot overlapped with atomic beam is calculated theoretical.Lutetium ionic signal at The rate of 1.8 ×105 s- 1is detected The Sample she of 1 μg lutetium.. With laser resonance ionization and The of atomizer,it is possible that The detection ho reaches 106 atoms. The effect of laser-induce isotopic discrimination on The measurement of isotope ratio is discussed. It is proposed that laser bandwidth and wavelength tuning effects are The main factors of deviation of lutetium isotopic ratios with this broad bandwidth laser.

激光共振电离质谱用钚源的制备及探测效率测定

为提高激光共振电离质谱(LRIMS)中钚的原子化效率,设计制备了金属包覆钚源,以期提高LRIMS测量痕量钚的灵敏度。本工作设计加工了适用于痕量钚制源的电沉积装置,研究了水相中痕量钚的电沉积条件,实现了痕量钚的定量电沉积;对比研究了金属铂和钛的电镀条件及性能,确定了以钛为包覆层的真空蒸镀条件,实现了镀层厚度为1μm、金属钛包覆的高效钚源中钚的总沉积率达95%。研究表明,制备的高效钚源经过LRIMS测试,仪器对钚样品的总探测效率为2.5×10-4,原子化效率提高至7.7%,较直接滴加源提高3个数量级,为LRIMS法高灵敏测量环境中痕量钚奠定了基础。

激光共振电离质谱同位素分析技术

The state-of-art of the isotopic analysis technique in the laser resonance ionization mass spectrometry (LRIMS) in northwest institute of nuclear technology was founded. Main technique obstacles and feasible resolvents with the application of 1,RIMS in isotopic analysis were discussed. In order to obtain accurate isotope ratio determined by LRIMS, the new method combined with experimental process and correction factor calculated by numerical computation method was proposed and applied to measure lutetium isotope ratio. The natural lutetium isotope ratio determined by use of this method was less than 0.8% by thermal ionization mass spectrometry (TIMS), This method can also be applied to determine abundance ratios of some other elements.

激光共振电离质谱计用光入射系统的研制

针对NINT3000质谱计的结构特点,利用高斯光学理论,推导出双透镜系统光学参数传递方程,并以此为依据设计出一套光学系统和光路调整装置,实现了激光束在离子源腔内的精确定位和聚集,焦斑半径为160μm,调节精度为10μm。目前,该系统已经安装在激光共振电离质谱计上,并实现了镥的单色双光子共振电离。

钠原子激光共振电离（LRI）跃迁及其电离效率

本文就Ｎｄ：ＹＡＧ及其泵浦的染料激光进行销原子三步共振激发电离，求解了非饱和共振过程的速率方程。在一些典型实验条件下，计算出基态和激发态的共振吸收截面，给出电高效率分别与二步激发速率、电离率速率以及作用时间的变化关系，得出饱和激发电离的流量条件和通量条件等，并进行了一系列讨论。

镓原子激光共振电离研究

就Ｎｄ：ＹＡＧ及其泵浦的染料激光进行镓原子三步共振电离。求解了非饱和共振过程的速率方程，并获得解析解；在一些典型实验条件下，计算出基态和激发态的吸收截面，给出电离效率分别与激发电离速率以及作用时间的变化关系，得到饱和激发电离的流量条件和通量条件等。并进行了讨论。

用于托卡马克装置的中性氢密度绝对测量的激光共振荧光散射仪

本文描述了一种新的高温等离子体的珍断方法。即用激光共振荧光法测量托卡马克高温等离子体中的中性氢密度。整个测量系统用瑞利散射进行绝对定标。文章具体描述了HT_—6B托卡马克装置上的共振荧光散射仪及其中性氢密度的测量结果。

激光共振电离质谱实验中的光束定位及合束装置

本文介绍了一种在激光共振电离质谱 ( LRIMS)实验中 ,用于定位和合成脉冲激光束的实用装置。在此装置中 ,采用同步式电荷耦合器件 ( CCD)相机对强激光散射光斑和弱背景进行不等时曝光来获取离子源内部图像。此方法解决了由于激光散射光斑和背景光强相差太远 ,从而使得采用视频 CCD相机无法同时获取两者图像的问题。同时 。