火焰喷雾热解合成Pt/TiO_(2)纳米颗粒的催化燃烧性能

采用火焰喷雾热解方法(FSP)合成了一系列不同Pt负载量的Pt/TiO_(2)催化剂,通过XPS、ICP-OES、ACHAADF-STEM、H_(2)-TPR等表征手段分析了催化剂的成分结构和金属-载体相互作用,在固定床催化反应系统上评估了这些催化剂对CO和CH_(4)的催化燃烧性能.结果表明,FSP合成的Pt/TiO_(2)催化剂具有较大的比表面积、Pt组分富集于TiO_(2)表面,能够显著降低CO和CH_(4)催化燃烧的反应温度,同时也具有较好的高温热稳定性.Pt组分的多种价态对CO和CH_(4)的催化表现出不同的特性,氧化态的单原子Pt对CO具有很好的低温催化活性,而金属态的颗粒Pt对CH_(4)的转化更有利.因此FSP能够在一定范围内调控贵金属催化剂的负载状态和配位环境以适应不同催化反应的需求,提高催化剂设计的灵活性和针对性.

火焰喷雾热解制Pd-Pt/CeO_(2)催化甲烷燃烧的性能研究

火焰喷雾热解法(FSP)是一种简单、快速、可规模化制备纳米催化剂的技术。通过火焰喷雾热解法合成CeO_(2)和Pt-CeO_(2)载体、Pd-Pt-CeO_(2)催化剂,采用浸渍法在CeO_(2)和Pt-CeO_(2)载体分别沉积Pd-Pt和Pd而制得Pd-Pt双金属催化剂,并考察其甲烷催化燃烧性能。利用ICP、XRD、TEM、BET、H_(2)-TPR、XPS和Raman对催化剂的物化性质进行分析。TEM结果表明,Pd-Pt/CeO_(2)催化剂中Pd和Pt物种高分散于CeO_(2)载体。相比于一步法(one step)制得的Pd-Pt-CeO_(2)(OS-FSP)催化剂,共浸渍法制得Pd-Pt/CeO_(2)(0.25)-WI的催化活性更高,其t_(50)降低了60℃,且稳定运行60 h而没有明显失活。这归因于Pd-Pt/CeO_(2)(0.25)-WI催化剂表面上Pd^(0)/Pd^(2+)和Ce^(3+)/Ce^(4+)物质的量比更高、晶格氧更多,进而导致其具有良好的甲烷催化燃烧性能。

火焰喷雾热解制备锂离子电池三元正极材料研究进展

电化学储能技术的发展与电动汽车的大规模应用可有效降低碳排放;锂离子电池能量密度高,循环寿命长,是锂电储能技术与电动汽车的核心部件,其容量的提升主要受到正极材料的限制;锂离子电池三元正极材料具有污染小、成本低、性能高、容量大等方面的优点。传统液相法和高温固相法制备三元正极材料步骤烦琐、耗时长,不利于工业放大;火焰喷雾热解方法(flame spray pyrolysis,FSP)可一步制备三元正极材料,合成效率高,合成过程中无废液产生,对环境友好且易于工业化放大生产,近年来受到广泛关注。本文综述了近几年FSP方法制备三元正极材料的研究进展,首先简要介绍了FSP的发展简史、基本原理、典型装置和主要优势,其次展开分析了前体溶液组成、温度条件以及退火条件等制备条件对三元正极材料组成、结构、微观形貌以及电化学性能的影响,然后简述了FSP在三元正极材料改性和沉积技术方面的最新研究进展,最后展望了FSP制备三元正极材料的未来发展趋势。

火焰喷雾热解法生产锂离子电池高镍三元正极材料的技术经济分析

正极材料约占锂离子电池制造成本的三成,是影响动力电池价格的主要因素;采用火焰喷雾热解法生产三元正极材料能耗低、设备少,可降低锂离子电池的制造成本。本文研究的主要目标是定量评估采用火焰喷雾热解法生产高镍三元正极材料的技术经济可行性。计算火焰喷雾热解法生产LiNi_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1)O(2)(NCM811)的原料、燃料、排放产物质量流量和盈亏平衡条件下的最低销售价格,并与传统共沉淀法比较。技术分析中物料与能量平衡计算结果表明,火焰喷雾热解法可使CO_(2)排放、电力消耗和用水消耗分别降低约41%、85%和29%。经济分析结果显示,盈亏平衡条件下NCM811材料的最低售价为221.1 CNY/kg,较当前市场销售价低约18%。最后,针对材料最低售价的敏感性分析结果显示,原材料成本是最敏感的因素,当原料价格降低25%时,盈亏平衡点售价可达172.0 CNY/kg。

铝合金表面超疏水涂层的火焰喷雾热解法制备及其耐蚀性能

采用火焰喷雾热解与表面修饰相结合的方法在铝合金表面制备了具有一定耐蚀性能的超疏水表面。以六甲基二硅氧烷溶液为前驱液,通过火焰喷雾热解方法,首先在铝合金表面沉积SiO2纳米颗粒构建粗糙结构,再以氟硅烷溶液进行表面修饰,获得了具有154.9°静态接触角,滚动角<2°的超疏水表面。通过电化学测试,对比了构筑超疏水表面前后的铝合金样品的耐蚀性能。结果表明沉积层与低表面能物质协同作用,通过对腐蚀性离子的有效隔离,提高了铝合金基体的耐蚀性能。

火焰喷雾合成法制备La_(0.8)Sr_(0.2)Mn_(1-x)Cu_(x)O_(3)催化氧化CO性能研究

采用火焰喷雾合成法制备了Sr^(2+)、Cu^(2+)分别取代A、B位的La_(0.8)Sr_(0.2)Mn_(1-x)Cu_(x)O_(3)(x=0,0.1,0.2,0.3,0.4)钙钛矿催化剂,并用于CO催化氧化实验,研究了水蒸气和CO_(2)对催化剂CO氧化活性的影响。对不同取代量La_(0.8)Sr_(0.2)Mn_(1-x)Cu_(x)O_(3)催化剂进行了XRD、SEM、EDS、BET、XPS、H_(2)-TPR和O_(2)-TPD等表征测试。结果表明,火焰喷雾合成法制备的钙钛矿催化剂具有良好的钙钛矿相、疏松多孔结构和催化氧化活性。其中,La_(0.8)Sr_(0.2)Mn_(0.9)Cu_(0.1)O_3分别在119.4℃和133.3℃实现50%和90%的CO转化率。掺杂水蒸气和CO_(2)会与CO在催化剂表面形成竞争吸附,导致5种催化剂性能衰减,但La_(0.8)Sr_(0.2)Mn_(0.9)Cu_(0.1)O_(3)仍能在150.2℃实现90%的CO催化转化,在连续稳定性催化氧化测试中,5种催化剂性能衰减不超过10%。结合上述CO催化氧化实验,火焰喷雾合成法制备的催化剂具有良好的稳定性和催化活性,适合制备高CO催化氧化活性的钙钛矿催化剂。

火焰喷雾合成法制备的LaMn_(1-x)Cu_(x)O_(3)钙钛矿型催化剂在CO氧化中的性能研究

为了更有效地控制CO排放,采用火焰喷雾法制备不同Cu^(2+)掺杂比例的钙钛矿型催化剂LaMn_(1-x)Cu_(x)O_(3)(x(28)0,0.2,0.4,0.6,0.8),并对其结构和催化活性进行了表征分析。通过火焰喷雾法催化剂可以形成良好的钙钛矿相,有规则的形状、较好的热稳定性和氧化还原特性。与其他方法相比,火焰喷雾合成的钙钛矿型催化剂拥有更高的催化活性。随着Cu^(2+)的掺杂比例由0.2增大至0.6,催化剂的比表面积和氧化性均有提高。当掺杂量达到最大值0.8时,催化剂中的钙钛矿结构被破坏且比表面积减小,LaMn_(0.4)Cu_(O.6)O_(3)催化剂有最高催化活性,CO转化率在157.4℃时达到50%,在178.6℃达到90%。催化剂在多次连续催化循环后,仍有良好的催化活性。LaMn_(0.4)Cu_(O.6)O_(3)在第8次循环中可在169℃实现50%的CO转化率,200℃以下实现90%的转化率。结果表明,火焰喷雾合成法可进一步提高催化剂的催化活性且适合用于CO氧化的高效催化剂的制备。

TiO_2薄膜的火焰喷雾热分解法制备与自清洁研究

以钛酸丁脂(Ti(C4H9O)4)为前驱体,采用自制的火焰喷雾热分解装置在玻璃衬底上制备了TiO2自清洁薄膜。应用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见透射光谱(UV-Vis)分析了薄膜的形貌、结构和透光性,并对薄膜的光催化性能和亲水性能进行了测试。结果表明,火焰喷雾热分解法制备薄膜要求雾滴先成液膜,再热分解为固体薄膜;采用火焰喷雾热分解法在玻璃衬底上成功制备的TiO2薄膜为锐钛矿晶型;探讨了沉积时间和退火温度对薄膜的结晶和自清洁性及光催化性能的影响,沉积时间长,退火温度高的薄膜的结晶度越高,光催化性能和亲水性越好;用该方法制备的温度约为400℃,退火温度为600℃薄膜,光透过率可超过70%。

火焰喷雾热解法制备纳米晶镁铝尖晶石粉

以硝酸镁和硝酸铝(均为分析纯)混合物(其中Mg与Al的摩尔比为1∶2)为溶质,不同体积比的蒸馏水和乙醇为溶剂(其体积比分别为3∶2,1∶1,2∶3),制备成Mg2+浓度分别为0.1 mol.L-1、0.3 mol.L-1和0.5 mol.L-1的前驱物溶液,置于密闭容器内,分别在不同的容器压力(0.1 MPa,0.2 MPa,0.3 MPa,0.4 MPa)下用火焰喷雾热解法合成纳米晶镁铝尖晶石,借助XRD、SEM和激光粒度分析仪研究了乙醇和水的体积比、溶液浓度和容器压力对合成镁铝尖晶石粉的产量和形貌的影响。研究结果表明:合成粉末的颗粒尺寸和晶粒尺寸都随乙醇和水比值的减小而增加,其晶粒尺寸随前驱物溶液浓度的增加先减小后增大,随容器压力的变化很小,但随着压力的增加,合成粉末的团聚体增多、增大,产量明显增大。综合考虑认为,本试验的最佳合成条件是前驱物溶液中Mg2+浓度0.3 mol.L-1,乙醇和水的体积比3∶2,容器压力0.3 MPa,此时得到的合成尖晶石粉末几乎都为球形,但粒度分布范围较宽。

火焰喷雾热解合成Cu-Mn/TiO2纳米催化剂的CO催化燃烧研究

采用火焰喷雾热解法一步合成TiO2负载Cu-Mn纳米催化剂并研究其对CO的催化燃烧性能。通过Brunauer-Emmett-Teller方法(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段测试了催化剂的物理化学特性,研究了不同Cu-Mn摩尔比对该催化剂的结构、形貌和化学性能的影响,并讨论了Cu与Mn之间的协同作用;还研究了TiO2中Cu、Mn金属离子对锐钛矿与金红石晶相转变的作用以及通过这些相互作用所产生的化学吸附氧,进而得出了催化剂表面特征对CO催化燃烧性能的影响。

无钴富镍正极材料的火焰辅助喷雾热解合成与性能研究

锂离子电池富镍三元正极材料因其成本低、容量高的优势受到广泛关注,受限于钴的高毒性、低储量,富镍正极材料无钴化成为锂离子电池未来的发展趋势。传统液相法制备无钴富镍材料存在步骤繁琐、耗时长、副产物多等问题。火焰辅助喷雾热解(FASP)方法可一步合成正极材料,具有设备简单、耗时短、环境友好等优点。采用FASP方法制备LiNi_(0.8)Mn_(0.2)O_(2)(NM82)无钴富镍正极材料,探究合成条件对NM82结构、形貌和电化学性能的影响。结果表明,FASP可一步合成NM82正极材料,且其在载气流速1.5L/min、锂过量10%、退火温度800℃条件下的锂镍混排水平最低,放电比容量最高,在0.1C倍率下达到180.2mA∙h/g。

火焰喷雾热解合成ZrO_(2)纳米颗粒的大涡-群平衡Monte Carlo(LES-PBMC)模拟

本文基于OpenFoam平台开发的非线性大涡模拟-部分搅拌反应器(NLES-PaSR)模型,对FSP湍流喷雾燃烧火焰进行LES模拟,并首次发展了高效的多维群平衡蒙特卡洛(PBMC)方法,对FSP过程中ZrO_(2)纳米颗粒的时空演化过程进行描述。结果表明,FSP是一个剧烈的强湍流燃烧过程,在周围稳燃火焰的影响下,其火焰温度具有两个峰值,且三种动力学事件的发生速率均在第一个温度峰值(HAB=0.012 m)达到最大。随着颗粒在火焰中的迁移及停留时间的增加,颗粒粒径逐渐增大。三种动力学事件之间的相互竞争关系以及颗粒在流场中的迁移行为,共同影响着火焰中颗粒尺寸、形态的演变。

正十二烷喷雾火焰大涡模拟研究

开展了发动机工况下正十二烷喷雾燃烧过程大涡模拟研究,探究了初始氧体积分数、环境密度以及喷油压力对喷雾着火过程和火焰结构的影响规律.证实了具有高阶精度的仿真模型在宽工况范围内均具有较高准确性.研究表明:高氧体积分数导致高温反应区域内的温度进一步升高,有助于增强化学反应速率,导致碳烟氧化速率加快;同时火焰浮起长度(LOL)缩短,严重限制燃油与空气的混合,造成碳烟生成量增多.在高氧体积分数条件下,前者发挥的作用更强,导致整体碳烟排放水平下降.降低环境密度可推迟着火,喷雾前端阻力下降,因而喷雾发展速度更快.在高喷油压力、高喷射速度作用下,喷雾火焰浮起长度明显延长,而着火延迟期变化较小.

柴油机喷雾火焰撞壁瞬时传热特性仿真研究

使用CONVERGE发动机仿真软件,基于流固耦合建立了撞壁喷雾火焰瞬时传热仿真模型,并利用试验数据对仿真模型进行了标定。利用该模型探究了撞壁距离、喷射压力及环境氧体积分数对喷雾火焰撞壁瞬时传热特性的影响。仿真计算结果表明:撞壁距离的变化对壁面传热的影响不大,喷射压力升高及环境氧体积分数的增加都会使喷雾火焰撞壁瞬时壁面传热损失升高。

火焰喷雾法合成ZnO和Mg_xZn_(1-x)O纳米颗粒的光学性能研究

利用火焰喷雾法成功制备了纳米级的ZnO和MgxZn1-xO颗粒.通过对样品的X射线衍射谱和场发射扫描电子显微镜照片分析,发现制备的颗粒大小较为均匀,直径在20nm左右;镁元素的掺入引起晶格常数变小.通过透射光谱和光致发光谱的测量,发现MgxZn1-xO颗粒的禁带宽度远大于ZnO颗粒的禁带宽度,同时对两组样品的紫外发光和可见发光的强度变化和发光机理进行了探讨.

火焰喷雾热解法合成稀土复合物研究进展

综述了火焰喷雾热解法合成稀土复合物条件及其产品性能和应用研究现状,阐述了不同前驱体、溶剂、火焰温度、稀土和过渡金属配比等条件对稀土复合物粒度、比表面积、相结构、热稳定性等因素的影响,重点介绍了合成稀土稳定氧化锆、稀土复合物催化剂和发光材料,以及在燃料电池电解质表面形成电极薄膜,合成了新晶相稀土复合物,并对火焰喷雾热解法合成的稀土复合物应用及未来发展前景进行了展望。

火焰喷雾热解法合成稀土氧化物

综述了火焰喷雾热解法合成稀土氧化物条件以及产品性能和其应用研究现状,阐述了不同前驱体、火焰温度、停留时间等条件对稀土氧化物粒度、比表面积、相结构、热稳定性等因素的影响,重点介绍了异辛酸稀土作为前驱体或醋酸稀土添加高燃烧焓的有机溶剂合成热稳定性高、比表面积大的纳米稀土氧化物,以及在高火焰温度下合成单斜相稀土氧化物,并对火焰喷雾热解法合成的稀土氧化物应用及未来发展前景进行了展望。

多点同步采样测量柴油喷雾火焰中的碳烟形貌分布

在定容燃烧弹内模拟内燃机喷雾燃烧工作条件,设计了定容燃烧弹内多点同步碳烟采样台架,对高压和低压两种环境下的喷雾火焰中生成的碳烟颗粒进行全场多点采样,利用高分辨透射电镜(HRTEM)对碳烟样本进行观测和图像处理、统计及分析.结合对喷雾火焰发展过程的分析,研究碳烟颗粒在整个喷雾火焰中的分布规律和主要影响因素.研究结果表明,火焰中碳烟颗粒主要以基本颗粒和小积聚颗粒的形式存在,平均粒径小于80,nm.积聚反应主要受到碳烟体积分数和环境温度的影响,碳烟的积聚化程度随着燃烧反应的进行不断增大.固体碳烟体积分数在喷雾火焰中心位置体积分数最高,在火焰外围体积分数相对较低.高压环境下碳烟体积分数远大于低压环境,且在喷雾火焰下游碳烟形貌的演变规律也不同于低压环境.碳烟的数量、质量、粒径与结构与喷雾火焰燃烧发展过程紧密相关.

火焰合成Pt修饰CuO氧载体低温化学链燃烧特性

采用火焰喷雾热解方法(FSP)合成了Pt修饰CuO纳米氧载体材料(FSP-Pt/CuO),首先通过XRD、SEM等表征手段分析了Pt/CuO的结构和组成;通过热重分析仪、化学吸附仪对比研究了FSP合成的CuO、Pt/CuO以及商用CuO纳米颗粒的化学链燃烧反应性能.结果表明,FSP-Pt/CuO氧载体材料与H_(2)、CO、CH_(4)的还原反应温度能够分别降低到200℃、105℃、290℃以下.进一步考察了H_(2)、O_(2)不同浓度对Pt/CuO氧载体还原、氧化特性的影响,并测试了Pt/CuO氧载体的低温化学链燃烧循环稳定性.最后通过Pt/CuO氧载体颗粒表面的氢溢流原理对低温化学链燃烧过程进行了模型机理解释.

浊点萃取-热喷雾火焰炉原子吸收光谱法测定荔枝和桂圆肉中痕量Pb和Cd

为测定荔枝和桂圆肉中的Pb和Cd。采用浊点萃取-热喷雾火焰炉原子吸收光谱法对该样品进行分析,考查二乙基二硫代氨基甲酸钠(DDTC)浓度、溶液pH值、TritonX-100浓度、加热时间、水浴温度、干扰离子等实验条件对浊点萃取效率的影响。在最优试验条件下,即pH5.0、温度100℃、萃取时间15min、TritonX-100体积分数0.3%、DDTC质量浓度0.02g/100mL、进样速率0.3mL/min,该方法对Pb和Cd的富集倍数分别为30倍和26倍;方法的检出限对Pb和Cd分别为2ng/mL和0.1ng/mL,相对标准偏差分别为5.2%和3.6%。利用该方法对荔枝和桂圆中的铅和镉进行测定,结果令人满意。