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等级孔结构协同Fe改性提升ZSM-5分子筛催化苯甲醇烷基化性能
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作者 宋宇航 刘湛 +5 位作者 吕佳敏 余申 李小云 孙明慧 陈丽华 苏宝连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期28-37,共10页
针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫... 针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原实验(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂中活性Fe的存在形式进行了表征.结果表明,该材料中位于离子交换位及铁氧八面体(六配位)的孤立Fe(III)是主要的氧化还原活性中心,当Fe负载量(质量分数)为1%时,苯甲醇转化率最高为59.3%,产物选择性为83.2%,最终收率达到49.3%,在循环使用5次后仍保持高催化活性. 展开更多
关键词 ZSM-5分子筛 等级结构 过渡金属铁 芳烃烷基化
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烷基化多环芳烃的细菌降解研究进展 被引量:3
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作者 陈婧 栾天罡 罗丽娟 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期80-93,共14页
烷基化多环芳烃(alkylated polycyclic aromatic hydrocarbons,A-PAHs)是以多环芳烃(PAHs)为母环,具有烷基侧链的稠环芳香烃,是一类在环境中广泛存在的持久性有机污染物.微生物降解是其在环境中降解去除的主要途径,与真菌、藻类等相比,... 烷基化多环芳烃(alkylated polycyclic aromatic hydrocarbons,A-PAHs)是以多环芳烃(PAHs)为母环,具有烷基侧链的稠环芳香烃,是一类在环境中广泛存在的持久性有机污染物.微生物降解是其在环境中降解去除的主要途径,与真菌、藻类等相比,细菌降解A-PAHs得到更多的关注.本文对APAHs的污染现状及生态毒性,细菌降解甲基萘、甲基菲的研究进展进行了概述,以PAHs的降解酶和降解基因作为参考,总结了A-PAHs可能涉及的降解酶及降解基因.本文有助于了解环境中A-PAHs的生物降解研究现状,为寻找高效的A-PAHs降解方法及减轻其生态风险提供理论依据. 展开更多
关键词 烷基化多环芳烃 生物降解 细菌 降解酶 降解基因.
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高效液相色谱法对长链烷基芳烃的组分分析研究
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作者 张悦 徐春苗 +1 位作者 陈仕兵 蒋文军 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S01期359-362,共4页
烷基化芳烃作为第四代合成油系列产物,因其性能优异而受到广泛关注,其中长链烷基芳烃由于碳数较大、沸点较高而难以气化、相对成分较为复杂,给组分分析带来很大困难。利用高效液相色谱法对长链烷基芳烃的各组分进行了分析,分别探讨了紫... 烷基化芳烃作为第四代合成油系列产物,因其性能优异而受到广泛关注,其中长链烷基芳烃由于碳数较大、沸点较高而难以气化、相对成分较为复杂,给组分分析带来很大困难。利用高效液相色谱法对长链烷基芳烃的各组分进行了分析,分别探讨了紫外检测波长、流速以及流动相的极性等参数对色谱分析结果的影响,并总结出一种适于长链烷基芳烃组分分析的方法。研究结果可为分析长链烷基芳烃相关产品提供一定的理论指导。 展开更多
关键词 高效液相色谱法 烷基化芳烃 合成油 组分分析 紫外光谱
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多级孔沸石分子筛在芳烃烷基化反应中的研究进展 被引量:1
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作者 张元春 苗海霞 +2 位作者 王鹏 马静红 李瑞丰 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期1065-1069,1096,共6页
多级孔沸石分子筛不仅具有微孔沸石固有的高水热稳定性和强酸性,且兼具介孔以及大孔材料的传质优势,提高了表面活性位的有效利用率,在多相催化领域表现出良好的催化性能。本文详细阐述了近年来多级孔沸石在芳烃烷基化反应中的研究进展,... 多级孔沸石分子筛不仅具有微孔沸石固有的高水热稳定性和强酸性,且兼具介孔以及大孔材料的传质优势,提高了表面活性位的有效利用率,在多相催化领域表现出良好的催化性能。本文详细阐述了近年来多级孔沸石在芳烃烷基化反应中的研究进展,讨论了多级孔沸石分子筛中介孔的存在对芳烃烷基化特别是其中包含有较大分子参与的烷基化催化反应的促进作用,从分子扩散和可接近性两方面解释了多级孔沸石对催化活性、选择性和稳定性的促进作用。同时指出制备具有高度有序结构的介孔沸石,并深入研究多级孔沸石的酸性,建立沸石酸性能、孔结构与催化性能之间的关联是未来多级孔沸石的研究方向。 展开更多
关键词 多级孔沸石 扩散 可接近性 芳烃烷基化
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纳米聚集体ZSM-5分子筛应用于苯-乙醇烷基化制乙苯研究
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作者 吕晓欢 朱鹏 +3 位作者 邹杨杨 刘海鸥 张雄福 刘国东 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第12期186-192,共7页
针对苯与乙醇烷基化制备乙苯的反应,选用纳米聚集体HZSM-5分子筛为母体催化剂,采用固定床反应器考察了反应条件对催化性能的影响,筛选出最优反应条件,并评价了母体催化剂的稳定性;探究了Zn、Mg、P单组分改性以及Zn和Mg、P和Mg复合改性... 针对苯与乙醇烷基化制备乙苯的反应,选用纳米聚集体HZSM-5分子筛为母体催化剂,采用固定床反应器考察了反应条件对催化性能的影响,筛选出最优反应条件,并评价了母体催化剂的稳定性;探究了Zn、Mg、P单组分改性以及Zn和Mg、P和Mg复合改性催化剂对反应性能的影响。结果表明,在苯/醇摩尔比为6、空速为6 h^(-1)、反应温度为350℃、载气流量为30 mL/min的条件下,催化剂连续反应300 h苯转化率保持在15%以上,乙苯选择性和乙基产物的选择性分别保持在96.3%和98.8%左右,但二甲苯的质量分数偏高,保持在490μg/g以上。母体催化剂经单组分改性后,苯-乙醇烷基化的副产物二甲苯质量分数均得到降低,经P和Mg复合改性具有更好的效果,苯转化率和乙基选择性分别为15.4%和99.6%,二甲苯质量分数可降低至241μg/g。 展开更多
关键词 分子筛 纳米聚集体ZSM-5 芳烃烷基化 分子筛改性 乙苯
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芳烃烷基化催化剂的研究进展 被引量:5
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作者 徐威 张连红 +2 位作者 蒋林时 李宏达 肖宏 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第10期2485-2489,共5页
传统芳烃烷基化催化剂存在缺陷,目前对可用于催化芳烃烷基化反应的新型催化剂的研究主要有固体酸和离子液体两个方向,其中固体酸催化剂中,研究较多的有分子筛、杂多酸、金属氧化物固体超强酸等。用于芳烃烷基化反应的离子液体催化剂主... 传统芳烃烷基化催化剂存在缺陷,目前对可用于催化芳烃烷基化反应的新型催化剂的研究主要有固体酸和离子液体两个方向,其中固体酸催化剂中,研究较多的有分子筛、杂多酸、金属氧化物固体超强酸等。用于芳烃烷基化反应的离子液体催化剂主要有卤代金属和叔胺盐类、咪唑类及吡啶类组成的离子液体等。新型芳烃烷基化催化剂相比传统催化剂具有环境友好、可再生以及易与原料分离等优点,但由于其制备成本较高、易失活、循环使用寿命较短等原因,工业应用仍面临着许多困难与挑战。 展开更多
关键词 芳烃烷基化 分子筛 离子液体 催化剂
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芳烃长链烷基化催化工艺研究进展 被引量:6
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作者 刘键 刘恒源 +2 位作者 谭斌 李平 徐建鸿 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期1744-1755,共12页
芳烃长链烷基化是一类重要的有机合成反应,在化工生产中具有广泛的应用价值。传统催化工艺所采用的氢氟酸等催化剂具有高腐蚀、高污染的特点,难以满足化工行业环境友好的发展需求。本文指出固体酸、离子液体两大类催化剂是实现该工艺绿... 芳烃长链烷基化是一类重要的有机合成反应,在化工生产中具有广泛的应用价值。传统催化工艺所采用的氢氟酸等催化剂具有高腐蚀、高污染的特点,难以满足化工行业环境友好的发展需求。本文指出固体酸、离子液体两大类催化剂是实现该工艺绿色化转型的关键所在,并综述了固体酸、离子液体两大催化体系的研究成果、应用现状及主要技术问题。研究表明二者对于芳烃长链烷基化均具有较高的活性及选择性,以固体酸为催化剂的Detal工艺已然实现工业化生产。但目前两种催化剂均存在易失活的问题,且Detal工艺的运行成本较高,因而未来需开展有关研究提高催化剂的稳定性、降低工艺的能耗及物耗以缩减运行成本。 展开更多
关键词 芳烃长链烷基化 催化剂 固体酸 离子液体
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芳烃烷基化中改性分子筛应用进展 被引量:1
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作者 贾书坤 管翠诗 +2 位作者 崔华松 李云鹏 彭东岳 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第9期2742-2746,2755,共6页
介绍了芳烃烷基化中常用几类分子筛的性质与改性途径,其次根据芳烃烷基化反应中原料的不同进行分类,分别介绍了芳烃与烯烃、卤代烃和醇的烷基化反应。芳烃烷基化中分子筛的改性途径主要包括微孔-介孔或微孔-大孔多级孔道结构的改性和分... 介绍了芳烃烷基化中常用几类分子筛的性质与改性途径,其次根据芳烃烷基化反应中原料的不同进行分类,分别介绍了芳烃与烯烃、卤代烃和醇的烷基化反应。芳烃烷基化中分子筛的改性途径主要包括微孔-介孔或微孔-大孔多级孔道结构的改性和分子筛纳米化的引入,主要的改性方法包含:负载硅烷、孔道修饰、碱处理以及分子筛重结晶等。虽然分子筛的结构非常重要,但其的组成和形态对于不同反应也具有不同特征,根据原料的特点设计出适合的分子筛催化剂对于催化反应具有重要意义。 展开更多
关键词 分子筛 芳烃烷基化 石油 催化剂 优化
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苯烷基化的研究进展 被引量:4
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作者 李婷 于洪锋 +1 位作者 吴园斌 杨卫娟 《辽宁化工》 CAS 2020年第8期981-984,共4页
芳烃烷基化反应是在催化剂作用下将烷基引入芳环上的反应过程,是有机合成中的一类重要反应。针对苯与甲醇、乙醇和烯烃等不同烷基化试剂的芳烃苯烷基化反应机理、热力学过程、反应条件优化、及对ZSM-5等催化剂的金属、非金属、稀土元素... 芳烃烷基化反应是在催化剂作用下将烷基引入芳环上的反应过程,是有机合成中的一类重要反应。针对苯与甲醇、乙醇和烯烃等不同烷基化试剂的芳烃苯烷基化反应机理、热力学过程、反应条件优化、及对ZSM-5等催化剂的金属、非金属、稀土元素的改性进而改变催化剂的骨架结构、孔道、酸强度、酸量等特征的应用进行了阐述,更深入的理解芳烃苯烷基化在有机合成中的应用和地位。 展开更多
关键词 甲醇 乙醇 烯烃 芳烃烷基化
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离子液体催化苯乙烯类化合物的氢烯基化和烷基化反应 被引量:1
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作者 刘慕文 杨化萌 +2 位作者 张金龙 夏春谷 蒋高喜 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第3期211-217,共7页
Brnsted酸性离子液体作为反应介质和催化剂,实现了苯乙烯类化合物的氢烯基化反应和富电子芳烃参与的氢烷基化反应,取得了优秀的产率和选择性,其产率最高可达到97%,底物适应性比较好,易于放大到克量级,为反式1,3-二芳基1-丁烯化合物和1... Brnsted酸性离子液体作为反应介质和催化剂,实现了苯乙烯类化合物的氢烯基化反应和富电子芳烃参与的氢烷基化反应,取得了优秀的产率和选择性,其产率最高可达到97%,底物适应性比较好,易于放大到克量级,为反式1,3-二芳基1-丁烯化合物和1,1-二芳基乙烷类化合物的制备提供了绿色合成新途径,值得一提的是本方法能以85%的产率高效合成抗蛋白凝聚药物3i,表现出了很好的实用价值. 展开更多
关键词 brnsted酸性离子液体 芳烃烷基化 烯烃烷基化 friedel-crafts烷基化
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催化精馏技术的应用 被引量:7
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作者 白鹏 刘劲松 +1 位作者 杨志才 曹吉林 《化工科技》 CAS 2002年第4期54-57,共4页
综述了国内外催化精馏发展状况 ,介绍了催化精馏在芳烃烷基化、加氢、酯化和水解反应、甲缩醛的合成、三废处理等化工过程中的工艺流程及其与传统工艺相比所具有的优势 ,并进一步阐明催化精馏现存在的问题和解决思路。
关键词 催化精馏技术 应用 芳烃烷基化 加氢 酯化 水解 三废处理
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Kinetic Model and Simulation Analysis for Toluene Disproportionation and C9-Aromatics Transalkylation 被引量:4
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作者 徐欧官 苏宏业 +2 位作者 计建炳 金晓明 褚健 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2007年第3期326-332,共7页
A new kinetic model for commercial unit of toluene disproportionation and C9-armatiocs transalkylation is developed based on the reported reaction scheme.A time based catalyst deactivation function taking weight hourl... A new kinetic model for commercial unit of toluene disproportionation and C9-armatiocs transalkylation is developed based on the reported reaction scheme.A time based catalyst deactivation function taking weight hourly space velocity(WHSV)into account is incorporated into the model,which reasonably accounts for the loss in activity because of coke deposition on the surface of catalyst during long-term operation.The kinetic parameters are benchmarked with several sets of balanced plant data and estimated by the differential variable metric optimiza- tion method.Sets of plant data at different operating conditions are applied to make sure validation of the model and the results show a good agreement between the model predictions and plant observations.The simulation analysis of key variables such as temperature and WHSV affecting process performance is discussed in detail,giv- ing the guidance to select suitable operating conditions. 展开更多
关键词 toluene disproportionation and C9-armatiocs transalkylation kinetic model catalyst deactivation func-tion parameter estimation simulation analysis
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Removal of Trace Olefins from Aromatics by Catalytic Alkylation Using 1-Alkyl-3-methylimidazolium Bromochloroaluminate Catalyst
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作者 Sun Yu Shi Li(State Key Laboratory of Chemical Engineering,East China University of Science and Technology,Shanghai 200237) 《China Petroleum Processing & Petrochemical Technology》 SCIE CAS 2011年第2期14-18,共5页
Removal of trace olefins from aromatic liquids had been investigated in the presence of various ionic liquids like 1-ethyl-3-methylimidazoliurn bromochloroaluminate (EMIMBr-AlCl3), 1-butyl-3-methylimidazolium bromoc... Removal of trace olefins from aromatic liquids had been investigated in the presence of various ionic liquids like 1-ethyl-3-methylimidazoliurn bromochloroaluminate (EMIMBr-AlCl3), 1-butyl-3-methylimidazolium bromochloroaluminate (BMIMBr-AlCl3), l-hexyl-3-methylimidazolium bromochloroaluminate (HMIMBr-AlCl3), and 1-octyl-3-methylimidazolium bromochloroaluminate (OMIMBr-A1C13). It was found that the longer the alkyl chain of ionic liquid cations was, the higher the olefins conversion would be. OMIMBr-AlCl3 (with 0.67 molar fraction of AlCl3) had an obvious performance on olefins removal. The influences of various reaction parameters such as the dosage of catalyst, the reaction temperature, and the reaction time on the reaction catalyzed by OMIMBr-AlCl3 were investigated. Under optimum reaction conditions, a higher than 99% conversion of olefins was achieved. The preliminary results revealed that the process could save time, consume less energy, separate products easier, and cause less pollution to the environment. 展开更多
关键词 ionic liquids olefins removal 1-alkyl-3-methylimidazolium bromochloroaluminate AROMATIC
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