煅烧水滑石同时去除废水中Sb(Ⅴ)和刚果红的性能及机制

研发能够同时有效去除重金属和有机污染物的环境材料对于工业废水绿色高效处理具有重要意义。本文采用水热法合成了镁铝水滑石(MgAl-LDH),结合高温处理的方法制备了煅烧水滑石(LDO)。在分析煅烧产物的结构和性质的基础上,运用静态批量法研究了在煅烧温度、初始质量浓度、接触时间和共存体系等条件下LDO去除Sb(Ⅴ)和刚果红(CR)的性能。结果表明,煅烧温度对于LDO去除Sb(Ⅴ)和CR的效果具有显著影响,在煅烧温度为500℃时,去除容量分别可达426.4 mg/g和1516.2 mg/g,这是因为高温煅烧后LDO的比表面积和孔隙体积增大,LDO与水溶液接触重建层状结构后具有较强的捕获Sb(Ⅴ)和CR阴离子污染物插入层间的能力;LDO对Sb(Ⅴ)和CR的去除容量在前3 h内增加迅速,之后缓慢增加,在6 h左右时达到吸附平衡,这是因为开始时LDO具有大量活性位点,随着接触时间的延长,Sb(Ⅴ)和CR被积累吸附在其表面并占据了部分活性位点,吸附质需要克服更大的空间位阻才能与吸附剂反应,因此吸附速度变慢,直至LDO表面的吸附位点被完全占据,吸附达到平衡;去除容量随着初始质量浓度的升高逐渐增加,这是因为较高的浓度使吸附质更容易突破液相与固体吸附剂表面间的传质阻力;在共存体系下LDO对Sb(Ⅴ)和CR的去除容量略低于单一体系,这可能与Sb(Ⅴ)和CR竞争LDO浸出的液相Mg^(2+)以及LDO表面吸附位点有关。LDO主要依靠静电引力、络合作用、结晶沉淀以及MgAl-LDH的记忆效应实现对Sb(Ⅴ)和CR的同时高效去除。

煅烧水滑石对钢筋混凝土的阻锈机理研究

通过线性极化(LPR)、电化学阻抗谱(EIS)、能谱(EDS)、氯离子含量等测试,研究了氯盐-硫酸盐侵蚀下掺入水滑石(LDHs)、煅烧水滑石(CLDHs)对钢筋混凝土的阻锈作用。结果表明:CLDHs、LDHs具有较小的粒径、较大的比表面积,产生的微集料效应可以提高混凝土28 d抗压强度6%左右,并优化了混凝土孔隙结构,提高了混凝土体系氯离子结合率;耦合盐干湿循环侵蚀下,CLDHs和LDHs明显提高了钢筋混凝土内钢筋的极化电阻和容抗弧半径,CLDHs阻锈效率大于LDHs;随着循环次数的增加,阻锈效率下降,但干湿循环90次CLDHs的阻锈效率仍在85%以上,且阻锈机理主要来源于其对自由氯离子的吸附作用,因此,掺入CLDHs能够有效提高钢筋混凝土的抗锈蚀能力。

水滑石煅烧前后孔隙结构的研究

对水滑石及其煅烧产物的孔隙结构进行了研究,证明具有平板狭缝结构的水滑石经过500℃煅烧后,层状结构被破坏.最可几孔径由3.02mm 变为1.64mm,面积大大增加.

钴铝水滑石煅烧尖晶石相氧化产物的制备及表征

采用共沉淀法合成Co-Al-LDHs类水滑石前躯体,通过煅烧得到尖晶石氧化粉体,并研究了不同保温时间和煅烧温度对尖晶石氧化粉体结构的影响,借助XRD和TG对前躯体及其氧化粉体的结构进行表征,采用SEM对氧化粉体形貌表征。结果表明,采用共沉淀法制备的前躯体具有典型的水滑石结构,前驱体的热分解温度分别为200℃和240℃。前驱体铝类水滑石在900℃煅烧和4h保温的条件下得到钴铝氧化粉体的尖晶石结晶性良好,粒径细小均匀。实验制备工艺条件简单且产物结晶性良好的尖晶石,为钴铝尖晶石的制备提供一个具有实际应用价值的制备方法。

煅烧水滑石对硝态氮的吸附性能研究

通过共沉淀法和煅烧法制备不同煅烧温度的水滑石,并对其进行XRD、FT-IR及BET表征.结果表明,煅烧水滑石后使水滑石的特征峰消失,层状结构塌陷,并生成了镁铝复合氧化物,比表面积增加,平均孔径减少.将水滑石进行硝态氮的吸附性能研究,结果表明,煅烧450℃水滑石除硝态氮效果优于其他煅烧温度下的水滑石,对10 mg/L的硝态氮吸附240 min后平衡浓度低于1 mg/L.最后,研究水滑石对硝态氮的吸附动力学与吸附等温线,结果表明准二级动力学模型和Langmuir吸附等温线能较好地描述硝态氮在水滑石上的吸附行为,吸附过程分为快速吸附阶段和慢速吸附阶段,水滑石对硝态氮的吸附过程主要为化学吸附,偏向于单分子层的吸附过程,但也不能排除多分子层吸附的存在.

煅烧水滑石表征及其对氟离子的吸附性能研究

通过化学共沉淀法制备Mg/Al水滑石(HT),对其进行煅烧处理得到产物煅烧水滑石(C-HT),利用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外变换光谱仪(FT-IR)及扫描电镜(SEM)对材料C-HT进行表征分析,结合静态吸附试验研究F^-初始质量浓度、吸附剂浓度、溶液初始pH值等对F^-吸附效果的影响,以及吸附剂对F-的吸附动/热力学特征。结果表明,吸附剂浓度及溶液pH值对吸附效果有明显影响,且其对F^-的吸附符合Lagergren准二级吸附动力学方程和Langmuir等温吸附方程,煅烧水滑石对F^-的去除机制以化学吸附为主,其去除机理为水滑石晶体结构重建过程中的氟离子插层。

CO2加氢制甲醇Cu-Zn-Al水滑石催化剂的改性研究

CO2加氢制甲醇既能有效缓解温室效应带来的全球气温升高问题,也能促进CO2的资源化利用,成为研究热点之一。对Cu-Zn-Al水滑石(CZA-LDH)开展改性研究,以Cu(NO3)2·3H2O、Zn(NO3)2·6H2O和Al(NO3)3·9H2O为原料,以NaOH和NaCO3为沉淀剂,采用共沉淀法制备CZA-LDH,并在制备过程中引入聚乙二醇(PEG)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和三乙醇胺(TEA),焙烧后得到4组催化剂。XRD、FT-IR、N2吸附-脱附、SEM表征结果及催化性能测试数据表明,引入TEA的CZA-LDH焙烧后得到的复合金属氧化物催化剂(CZA-LDO-TEA)表现出最优的性能。这是因为TEA能够破坏表面晶体结构,促进催化剂中CuO组分的还原,提高了CO2的化学吸附能力,从而提高了催化剂的CO2转化率。

煅烧水滑石对海水海砂混凝土性能影响的研究

通过分析阳极极化电位-时间曲线、Cl^-固结能力、水泥净浆的pH值来研究煅烧水滑石(CLDH)对海水海砂混凝土护筋性的影响,并与矿渣和粉煤灰进行比较。此外,还研究了煅烧水滑石对海水海砂混凝土力学性能的影响。结果表明,煅烧水滑石、矿渣、粉煤灰单掺掺量分别为6%、50%、20%时,海水海砂混凝土护筋性较好,Cl^-固结能力较好。护筋性与Cl^-固结能力呈现出良好的相关性。矿物掺合料掺量越高,水泥净浆pH越低;煅烧水滑石掺量越高,水泥净浆pH越高。改善海水海砂混凝土护筋性的能力依次为:煅烧水滑石>矿渣>粉煤灰,矿物掺合料对护筋性的影响十分有限。煅烧水滑石降低海水海砂混凝土的3d强度,但可增加海水海砂混凝土28d强度。

CO2加氢制甲醇的Cu-Zn-Al水滑石催化剂研究

CO2的过度排放会对人类健康、环境和生态系统造成重大危害。将CO2转化为有价值的化学物质和燃料,如甲醇,是目前解决CO2过度排放问题的一种有效方法。在用CO2加氢制甲醇的过程中,催化剂的活性会直接影响CO2转化率和甲醇选择率。常用的催化剂主要为铜基催化剂,但是单纯的铜基催化剂存在比表面积小、活性组分分散性差和高温下易失活等缺点。水滑石类插层材料(LDHs)具有晶体尺寸小、酸碱表面特性可控和高温下不易烧结等优点,广泛应用于氢化和聚合等反应体系中需要碱性环境的化学反应。研究发现,以Cu(NO3)2·3H2O,Zn(NO3)2·6H2O,Al(NO3)3·9H2O为原料,以NaOH和NaCO3为沉淀剂,采用共沉淀法制备Cu-Zn-Al-LDH,其中Cu:Zn:Al的物质的量比分别为1.0:1.0:0.2、1.0:1.0:0.4、1.0:1.0:0.6和1.0:1.0:0.8。所得样品不含其他杂质,呈六边形片层状,分散较均匀。当Cu:Zn:Al的物质的量比为1.0:1.0:0.6时,样品催化性能最优,CO2和甲醇选择率分别为12.1%和42.3%。这是由于适量的Al3+不但可以扩大催化剂的比表面积和提高活性组分的分散性,而且可以调变催化剂表面的酸碱性,有助于提高催化剂对CO2的吸附量。

铜锌铝水滑石对水中苯丙氨酸的吸附研究

本文主要研究了水滑石的制备方法以及对废水中苯丙氨酸的吸附。采用水热合成法,制备出3种不同比例的Cu-Zn-Al纳米水滑石;采用煅烧的CuZnAl碳酸型水滑石(Calcined Cu-Zn-Al-CO3-LDH,CLDH)对水中苯丙氨酸(Phenylalanine,Phe)进行吸附,考察了吸附量、温度、接触时间等因素对吸附过程的影响。实验发现,CLDH对Phe有很好的吸附效果其吸附量大于Mg-Al-CLDH,其中以Cu/Zn配比为5∶1的CuZnAl碳酸型水滑石吸附剂的吸附效果最好,吸附剂最佳投入量0.1g,最高吸附量达46.79mg·g^(-1)。

以CO_3^(2-)型镁铝水滑石为前体原位合成镁铝尖晶石的行为

镁铝尖晶石(MgAl2O4)以其高熔点(2105℃),且在达到此温度前不发生相变,具有高硬度、良好的高温强度、高抗热震性能、耐腐蚀、耐磨、绝缘性能好、热膨胀系数小等优异性能,作为重要的陶瓷材料广泛应用在冶金、化学及航空航天、军事、原子能等领域。

布洛芬插层镁铝水滑石制备、结构及释药性能

通过调节水滑石结构实现对药物的有效控释,拓展水滑石作为药物缓释载体的应用。以镁铝水滑石为主体,布洛芬为客体,采用煅烧复原法组装制备了布洛芬插层镁铝水滑石。利用同步热分析仪、X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、扫描电子显微镜等对镁铝水滑石煅烧产物、布洛芬插层镁铝水滑石材料进行表征,考察了pH值和时间对布洛芬插层镁铝水滑石释药性能的影响。结果表明,镁铝水滑石煅烧后主要以MgO和Al_(2)O_(3)双金属混合氧化物存在,层板结构明显,层间距增加到0.822 nm,晶粒变小。布洛芬以-COO-离子的形式成功插入到水滑石层板间,并与层板上的羟基形成氢键,布洛芬插层镁铝水滑石层间距扩大到2.594 nm。进一步证实了pH值为7.4的弱碱性环境更有利于镁铝水滑石对布洛芬的缓释。布洛芬插层水滑石的释药动力学更符合一级动力学方程和Higuchi扩散模型,其缓释以扩散为主。

煅烧水滑石对卤水侵蚀水泥-矿渣复合浆体微结构的影响

采用水化热分析、^(27)Al NMR、Cl^(-)滴定以及BET氮吸附等现代测试分析技术,研究了煅烧水滑石在卤水侵蚀的环境下对水泥-矿渣浆体微结构的影响。结果表明:适当掺量的煅烧水滑石可以抑制水泥-矿渣胶凝浆体的水化放热并使峰值出现时间提前;在水泥-矿渣胶凝浆体中加入煅烧水滑石后,其在恢复层状结构的过程中会吸附卤水溶液中的SO_(4)^(2-)、Cl^(-),从而使得侵蚀产物石膏和钙矾石的生成量降低,并使胶凝浆体固化Cl^(-)的能力增强。

Mg/Al金属氧化物的物化性质及吸附特性

为研究微波煅烧和常规煅烧下的Mg/Al金属氧化物的物化性质、吸附特性及机理,通过XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电镜)、BET-BJH(比表面积-孔结构)和p HZPC(零电荷点)等表征手段分析了微波煅烧对水滑石结构、形貌、纹理性质及表面电荷性质的影响.结果表明:微波煅烧可获得结晶度更高、片状结构更规整的Mg/Al金属氧化物;微波煅烧使Mg/Al金属氧化物的比表面积由184 m^2/g增至205 m^2/g,孔容和孔径分别由0.245 cm^3/g和2.15 nm增至0.263 cm3/g和2.19 nm;p HZPC由12.3增至12.6.微波煅烧和常规煅烧下的Mg/Al金属氧化物的对Cr(Ⅵ)吸附的ΔH(标准焓变)分别为42.86和41.23 k J/mol,Ea(吸附活化能)分别为21.82和22.59 k J/mol,二者的吸附过程均为化学吸附且受扩散控制,在该研究条件下的二者理论吸附量最大值分别为93.51和90.31 mg/g,微波煅烧提升了Mg/Al金属氧化物吸附能力,但并不显著;微波煅烧使得Mg/Al金属氧化物更易发生结构还原,其对Cr(Ⅵ)的吸附实质就是结构还原过程.研究显示,微波煅烧并没有改变Mg/Al金属氧化物吸附特性和机理.