煤基碳纳米片宏观体的结构调控及电化学性能

煤炭的洁净加工与高效利用是国家实施能源发展战略的核心内容,而煤的材料化是实现其低碳高值化利用的重要途径之一。以自制煤基石墨为原料,采用液相氧化-热还原工艺制备三维层次孔煤基碳纳米片宏观体(CCNSs),利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、低温氮气吸附仪、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)和X射线光电子能谱(XPS)等手段表征其微观结构,并采用恒流充放电和循环伏安测试探究CCNSs用作锂离子电池负极材料的电化学性能。结果表明,煤基石墨经液相氧化-热还原处理可制备出富含多孔结构和石墨微晶片层的碳纳米片宏观体。氧化剂用量是影响CCNSs微观结构的重要因素,通过调节氧化剂的用量可实现对CCNSs中多孔结构和石墨微晶片层结构的有效调控。当氧化剂与煤基石墨的质量比为4时,CCNSs-3材料以相互交联的类石墨烯片层为主体骨架,辅以孔径为1.5~100 nm的“微孔-中孔-大孔”层次多孔结构,共同构筑成3D层次孔煤基碳纳米片宏观体,其石墨微晶含量约为38.9%,比表面积达285.6 m^(2)/g,且含有5.47%的氧原子掺杂。在3D层次孔结构和石墨微晶片层的协同作用下,CCNSs材料用作锂离子电池负极材料表现出良好的电化学性能,在50 mA/g电流密度下的首次可逆容量最高可达917 mA·h/g(远高于传统石墨负极材料的理论容量372 mA·h/g),在2.0 A/g大电流密度下可逆比容量仍可达300 mA·h/g,经过120次循环后容量为1047 mA·h/g,展现出优异的倍率特性和循环稳定性,是一种比较理想的锂离子电池负极材料。