纳米片状HZSM-5在联苯甲基化中的应用

采用晶种导向的方法合成了一系列具有不同硅/铝比、不同b轴厚度的纳米片状HZSM-5催化剂。利用XRD、SEM、NH 3-TPD、N_(2)吸附-脱附等手段对催化剂的物理和化学性质进行表征,并在反应温度为380℃、反应压力为0.1 MPa和进料速率为MHSV=1.0 h-1的反应条件下考察了硅/铝比和纳米片状HZSM-5 b轴厚度对于联苯甲基化反应性能的影响。研究结果表明,随着纳米片状HZSM-5硅/铝比降低,联苯转化率提高,同时4-甲基联苯(4-MBP)的选择性也小幅上升,4-MBP收率大幅提高;但催化剂失活严重,稳定性下降。在硅/铝摩尔比为20的条件下,通过提高晶种加入量,可将纳米片状HZSM-5的b轴厚度从100 nm降至20 nm。纳米片状HZSM-5的直孔道促进了反应物与产物分子在沸石微孔内的扩散,减缓了副反应的发生以及积炭的形成,提高了催化剂的稳定性;催化剂单程寿命从8 h延长到30 h。

片状HZSM-5负载不同粒径Co_(3)O_(4)催化剂用于丙烷催化燃烧

通过调节溶剂组成制备了不同粒径的Co_(3)O_(4)纳米颗粒,再利用简单的浸渍法制备了片状HZSM-5负载不同粒径Co_(3)O_(4)催化剂(Co_(3)O_(4)/PZ5),采用多种表征手段深入研究其物理化学性质,并探究其对丙烷催化燃烧的催化性能。结果表明,Co_(3)O_(4)纳米颗粒的粒径对Co_(3)O_(4)/PZ5催化剂的性能有显著影响,其中S-Co_(3)O_(4)/PZ5催化剂表现出最高的催化活性,其在250℃下的反应速率为1.68μmol·min^(-1)·m^(-2),其优异的催化活性归因于Co_(3)O_(4)中Co^(3+)的可还原性、表面较高的Co^(3+)含量以及钴氧化物晶格氧的快速迁移;S-Co_(3)O_(4)/PZ5催化剂在300℃下具有较高的催化稳定性;此外,水蒸气和1,2-二氯乙烷(DCE)的引入均会导致丙烷转化率下降,但水蒸气引起的下降是可逆的,而DCE引起的则是不可逆的。

不同晶型In_(2)O_(3)/片状HZSM-5串联催化剂催化CO_(2)加氢制芳烃

采用水热/溶剂热法制备了不同晶型(立方相、六方相和混晶相)In_(2)O_(3),并将其与片状HZSM-5分子筛机械混合得到CO_(2)加氢制芳烃的串联催化剂,在固定床反应器上测试了其催化活性,重点讨论了串联催化剂活性组分的空间分布对其催化性能的影响。通过XRD、SEM、N2等温吸附-脱附和Py-IR等手段对催化剂的形貌、结构和表面酸性等性质进行了表征。结果表明,当In_(2)O_(3)金属氧化物与片状HZSM-5分子筛的活性位点过于接近时,迁移到分子筛中的In物种毒化了其表面酸性,导致反应中间产物甲醇无法高效转化为芳烃,致使CO_(2)转化率与芳烃选择性降低。