Ga-ZSM-5催化MTO生成初始烯烃反应机理研究

采用密度泛函理论广义梯度近似方法(DFT-GGA)研究了Ga-ZSM-5分子筛上MTO反应过程中第一个C—C键及初始烯烃生成的反应机理。选用周期性模型,系统地研究了生成初始烯烃的整个反应体系,确定了各个反应物、过渡态及产物的最稳定构型,同时也确定了各个反应所涉及的反应能垒和反应热。结果表明:二甲醚生成反应可按照分步和协同机理进行。在生成初始C—C键过程中,理论上证实了一个关键性的反应中间体,即甲氧基甲基阳离子,1,2-二甲氧基乙烷是第一个包含C—C键的反应中间体,生成的初始烯烃为乙烯。