甲烷单加氧酶模型化合物的合成及性能测试

设计、合成了一个新的甲烷单加氧酶(MMO)模型化合物[Fe2(Ⅲ,Ⅲ)L(μ-OAc)2]·PF6,其中L为2,6-二{[(2-羟基-5-叔丁基-苄基)(吡啶-2-甲基)-氨基]-甲基}-4-甲基苯酚。与以往的模型体系[Fe2(Ⅱ,Ⅲ)(bpmp)(μ-OAc)2]·(BPh4)2相比,新模型增加了2个酚配体、2个叔丁基。这些基团的引入提高了中心金属Fe的价态,并增加了配体的电子云密度从而调节了Fe的氧化还原电位。该模型进一步缩小了人工模型体系与甲烷单加氧活性中心(MMOH)的差异。通过红外(IR)、电喷雾电离质谱(ESI-MS)、核磁共振NMR(gCOSY、gHMBC、gHSQC)及电化学对新配体及络合物进行了表征和测试。

中科大制备34种单原子催化剂

中国科学技术大学的研究团队发展出了一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法,并成功制备出了34种单原子催化剂,覆盖了多种过渡金属和衬底。相关成果发表在《自然·通讯》上。单原子催化剂因为具有最大化的原子利用率和独特的电子结构,在水解、氧还原、二氧化碳加氢、甲烷转化等化学反应中受到了广泛关注。但目前合成单原子催化剂的方法对单原子和衬底都有比较高的要求,还不能实现在任何衬底上制备任何的金属单原子催化剂。因此,发展对衬底和金属无选择性的普适性单原子合成方法具有重要意义。