二氧化碳促进碳基化学链甲烷裂解制氢效率的实验和机理研究

天然气中所含的少量CO_(2)杂质会影响化学链甲烷裂解制氢效率。以8~16目椰壳活性炭为多功能载体,研究在850,900℃和950℃温度下0~7.2%的CO_(2)对甲烷裂解效率的影响。结果表明,不同浓度的CO_(2)可以提高甲烷裂解效率,其中4.8%的CO_(2)浓度最有利。对CO_(2)促进甲烷裂解效率机理的进一步研究表明,CO_(2)的促进作用主要表现在反应前期阶段。研究还表明,CO_(2)难以与积碳反应,消碳作用并不明显。采用Materials Studio软件模拟了高温下CO_(2)对活性炭表面甲烷分子吸附的影响,结果表明CO_(2)对吸附过程没有明显影响。进一步表征和分析表明,尽管加入CO_(2)不会改变活性炭含氧官能团的类型,但可有效提高含氧官能团浓度,这有利于增加活性位点,从而改善活性炭的催化性能。

IM-5分子筛在Ni-Cu催化剂甲烷热裂解制氢反应中的作用研究

甲烷热裂解制氢并生成高附加值的纳米碳材料,被认为是极具发展前景的氢气生产途径,但高性能催化剂的研发仍存在诸多挑战.我们选择多种载体(TS-1、IM-5、Y、介孔SiO_(2)、γ-Al_(2)O_(3)、CNTs),采用浸渍法制备Ni-Cu负载催化剂,通过低温N2吸附-脱附、XRD、SEM和H2-TPR等系列表征方法对样品进行分析,考察不同载体对催化剂甲烷裂解制氢和纳米碳材料的影响.实验结果发现,分子筛载体独特的孔道结构有利于金属颗粒的分散,能有效避免反应中界面效应导致的催化剂失活,可提高催化剂反应活性并延长反应寿命,也显著提高了其碳产率.其中以IM-5分子筛为载体的催化剂表现最佳,在反应温度为700℃时,NiCu/IM-5催化剂甲烷转化率高达80%,氢气选择性达100%,反应400 min后活性未见明显降低.NiCu/IM-5催化剂碳产率高达1446 gC/gcat,是NiCu/SiO_(2)催化剂的5.7倍,NiCu/γ-Al_(2)O_(3)催化剂的7.1倍.

新型植物纤维基ACF催化甲烷分解试验研究

通过研发多重活化新型活性炭纤维制备工艺,成功制备高性能三维立体网状结构丝瓜络活性炭纤维(LSACF),并将其作为CMD催化剂,采用正交试验设计方法探讨了温度、甲烷空速、甲烷分压等3个因素对催化效率的影响。该研究可为甲烷裂解催化剂的制备探索以及产物分析提供参考。