Mn^(2+)协同过二硫酸钠电催化体系对茜素红与酸性蓝80的降解性能研究

以酸性蓝80(AB80)与茜素红(AR)配制的两种模拟染料废水为处理对象,分析Mn^(2+)与过二硫酸钠(PDS)浓度、初始pH和电流密度等因素对Mn^(2+)协同PDS电催化体系降解两种染料的影响,并探讨其降解机理。结果表明,该体系降解AR和AB80的最佳初始pH(3)和Mn^(2+)摩尔浓度(40μmol/L)相同,AR比AB80更难降解(前者降解时间为160 min,后者为45 min),对应的PDS摩尔浓度更高(前者为35 mmol/L,后者为25 mmol/L),电流密度更大(前者为17.14 mA/cm^(2),后者为14.29 mA/cm^(2))。该体系的降解机理:PDS被电流与Mn^(2+)激发产生具有强氧化性的SO_(4)^(-)·,然后SO_(4)^(-)·与水反应生成HO·,最后Mn^(2+)被HO·氧化成活性Mn^(3+),SO_(4)^(-)·、HO·与Mn^(3+)3种氧化性物种协同降解AR和AB80。

MEO/Ce^(4+)电催化体系的蒽醌染料(RB19)降解机理与效果研究

以蒽醌染料活性蓝19(RB19)模拟染料废水,采用Ce^(4+)介体(MEO/Ce^(4+))电催化体系,对RB19进行电催化降解实验.对比了不同催化体系的降解性能,探讨了电流密度值、电解质种类及其浓度、初始Ce^(4+)浓度、初始pH等因素对MEO/Ce^(4+)体系降解RB19的效果,计算了不同降解驱动力的贡献率,并通过分析其氧化性中间物质种类及降解机理,探讨其可能的降解途径.结果表明:①MEO/Ce^(4+)电催化体系中产生的氧化活性物质主要有Ce^(4+)和羟基自由基,在降解RB19过程检测出9类中间态小分子有机物.②MEO/Ce^(4+)电催化体系氧化降解RB19的贡献率构成为:Ce^(4+)的催化氧化作用为主(占52.9%),直接电催化作用次之(占43.6%),羟基自由基的氧化作用最弱(占3.5%).③初始Ce^(4+)浓度对体系的氧化降解能力起决定性作用,电流密度值、电解质种类及其浓度、初始pH是影响体系氧化能力的关键因素.④新型MEO/Ce^(4+)电催化体系最佳反应条件为:电流密度值为228 A·m^(-2),电解质Na2SO4浓度为25 mmol·L^(-1),初始pH值为4和初始Ce^(4+)浓度为50μmol·L^(-1).在此条件下反应50 min,MEO/Ce^(4+)电催化体系对RB19的降解效果优于其他催化体系.其中,MEO/Ce^(4+)电催化体系去除率高达99.1%,是直接电催化(DET)体系去除率(43.2%)的2.3倍;而其降解速率为0.0804 min^(-1),是DET体系降解速率(0.01074 min^(-1))的7.49倍.(5)降解机理为:通过DET快速降解一部分RB19,另一部分R19则由强氧化活性物质Ce^(4+)完成.Ce^(4+)由溶液中的Ce^(3+)在阳极失去电子转化而成.Ce^(4+)快速将RB19氧化分解,最终产物为无机物(CO_(2)和H_(2))和小分子有机物.

PO4^3-协同钴介体电催化体系用于亚甲基蓝(MB)的降解性能研究

以阳离子型染料亚甲基蓝(MB)废水为研究对象,采用钴介体电催化(MEO/Co(Ⅱ))与PO4^3-协同作用体系(简称PO4^3--MEO/Co(Ⅱ)体系),进行MB电催化降解实验,研究Co2+浓度、电流密度、pH值、电解质浓度等因素对PO4^3--MEO/Co(Ⅱ)体系电催化降解MB的效果,并对其分解产物及机理进行了分析与探讨.结果表明:①PO4^3--MEO/Co(Ⅱ)体系主要的氧化性中间产物为Co^3+,同时存在少量羟基自由基及过磷酸盐.②PO4^3-与MEO/Co(Ⅱ)体系之间具有明显的协同催化作用.PO4^3--MEO/Co(Ⅱ)体系在40 min内对MB的降解率高达100%,是钴介电体系降解率的1.2倍,直接电化学氧化体系降解率的5倍.③Co2+浓度、电流密度及pH值对PO4^3--MEO/Co(Ⅱ)体系氧化性能影响较大,而PO4^3-浓度、电解质浓度对PO4^3--MEO/Co(Ⅱ)体系的氧化性能影响较小.④PO4^3--MEO/Co(Ⅱ)体系对MB的降解过程为:先从MB分子的N-C连接处断键,形成吩噻嗪、2-氨基-5-(N-甲基甲酰胺)苯磺酸及N1,N1-二甲基-1,4二氨苯等物质;然后将其降解为苯胺、苯酚、苯磺酸等;最终分解成CO2和水等无机物.⑤PO4^3--MEO/Co(Ⅱ)体系对MB的降解机理为:通过铂钛电极直接电催化,以及Co^3+、过磷酸根、羟基自由基的间接氧化,其中,起主导作用的是Co3+的电催化氧化.

稀土改性TNTs/SnO_(2)-Sb电极电催化氧化深度处理煤化工废水

为研究稀土掺杂钛基二氧化锡纳米复合材料处理煤化工废水质量及效率的可行性和可靠性,将制备的稀土掺杂钛基二氧化锡纳米复合材料作为阳极,构建电催化氧化体系,探究其对煤化工企业二级出水的电化学深度处理效能,结合电极表面羟基自由基生成能力测试,分析电流密度及运行时间对体系深度处理效果的影响规律。结果表明:在一定的反应时间内,增加电流密度可促进羟基自由基的生成能力,提高了深度处理效能;在12.5 mA/cm^(2)的电流密度下反应时间为4 h后,二级出水中的有机物含量大幅减少,总酚、COD、TOC及TN的去除效率分别为100%、75.82%、55.8%及78.2%,且出水COD浓度满足企业回用需求。

电催化氧化技术在有机废水处理中的应用

电催化氧化技术是一种绿色水处理技术,近年来以其独特的技术优点获得广泛的关注、研究与一定程度的工程实践应用。介绍了电催化氧化技术原理,指出其当前所面临的技术困境。在此基础上,重点介绍了该技术领域近年来在电催化阳极改性、电催化体系优化、新型供电模式以及与富集技术联用等方面所取得的研究进展,并对该技术未来发展方向进行阐述,以期为相关领域的发展提供参考。

Mn2+协同PDS对酸性蓝80的电催化降解性能研究

以酸性蓝80(AB80)模拟染料废水,采用E-Mn2+-PDS协同体系,对AB80进行电催化降解实验.对比了不同催化体系的降解效率,探讨了Mn2+与PDS浓度、pH值和电流密度等单因素对E-Mn2+-PDS体系电催化降解效率的影响,对E-Mn2+-PDS体系中的氧化性物质、AB80的分解产物及其在体系中的矿化程度进行了研究,并分析了降解机理.结果表明:与其他催化体系比较,E-Mn2+-PDS协同体系最优,对AB80的降解率高达99.9%.pH值是最主要的影响因素,p H=3时,E-Mn2+-PDS协同体系的降解率为99.6%;协同体系中的氧化性物质包括硫酸根自由基(SO4-·),羟基自由基(HO·),还有活性Mn3+;AB80在协同体系中经过多种化学反应形成11种主要分解产物.协同体系对AB80的矿化率是直接电催化的2.6倍;降解机理为:PDS被Mn2+与电流激发出SO4-·后,SO4-·与水反应生成HO·,然后HO·与电流将Mn2+氧化为活性Mn3+,三种氧化性物质协同降解污染物.

Research progress of Ag_3PO_4-based photocatalyst: Fundamentals and performance enhancement

Ag3PO4 is found to be a highly efficient photocatalyst and receives great attention. The high activity of the photocatalyst is credited to the intrinsic electronic structure. The morphology control and nano-composite fabrication are used to improve the performance and practicability. This paper reviews the structure, properties and some theoretical aspects of Ag3PO4 single crystal. Also, the major strategies, namely the morphology control and hetero-nanostructure construction, as ways to improve the performance of Ag3PO4-based photocatalysts, are summarized with the aid of some typical instances.

Efficient photoelectrocatalytic CO_2 reduction by cobalt complexes at silicon electrode

Two homogeneous photoelectrocatalytic systems composed of simple polypyridyl Co complexes[Co(tpy)2](PF6)2and[Co(bpy)3](PF6)2as electrocatalysts and a Si wafer as the photoelectrode were used for combined photoelectrochemical reduction of CO2to CO.A high photocurrent density of1.4mA/cm2was observed for the system with the[Co(tpy)2](PF6)2catalyst and a photovoltage of400mV was generated.Faradaic efficiencies of CO were optimized to83%and94%for the[Co(tpy)2](PF6)2and[Co(bpy)3](PF6)2complexes,respectively,in acetonitrile solution with10%methanol(volume fraction,same below)as a protic additive.Addition of2%water volume fraction induced a large amount of non‐specific H2evolution by the Si photoelectrode.