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过渡金属磷硫化物加氢精制及电催化析氢反应性能研究
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作者 胡洋 李翔 +3 位作者 盛强 尚森森 张晨曦 邹洁 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第S02期129-135,共7页
以硫脲为固体硫化剂、相应过渡金属磷酸盐为前驱体,采用程序升温还原的方法制备了Co_(2)P、MoP和WP的磷硫化物。结果表明,添加硫脲后制备的催化剂结晶度和粒度都有所降低。在酸性条件下电催化析氢反应(HER)中,磷硫化物活性随前驱体中硫... 以硫脲为固体硫化剂、相应过渡金属磷酸盐为前驱体,采用程序升温还原的方法制备了Co_(2)P、MoP和WP的磷硫化物。结果表明,添加硫脲后制备的催化剂结晶度和粒度都有所降低。在酸性条件下电催化析氢反应(HER)中,磷硫化物活性随前驱体中硫脲质量分数的增加呈先增加后降低的趋势。制备Co_(2)P、MoP和WP的磷硫化物时前驱体中最佳的硫脲质量分数分别为26%、33%和33%。过渡金属磷化物催化HER、杂环含氮化合物加氢以及二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)活性顺序均为MoP>WP>Co_(2)P,说明这些反应之间存在内在联系。 展开更多
关键词 脱硫 脱氮 电催化析氢反应 过渡金属磷化物 过渡金属磷硫化物 硫脲
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Ru Cs/Mo_(2)C纳米棒制备及电催化析氢的研究 被引量:1
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作者 秦伟艳 《硅酸盐通报》 CAS 北大核心 2021年第5期1714-1719,1734,共7页
Mo_(2)C被誉为最有前景的电催化产氢催化剂,然而其高的过电压和低效率限制了其规模化生产。本文通过简单的溶剂热法制备了Ru纳米簇(Ru Cs/Mo_(2)C)负载Mo_(2)C纳米棒复合材料。研究表明,Ru Cs/Mo_(2)C(Ru,质量分数7.79%)表现出优异的电... Mo_(2)C被誉为最有前景的电催化产氢催化剂,然而其高的过电压和低效率限制了其规模化生产。本文通过简单的溶剂热法制备了Ru纳米簇(Ru Cs/Mo_(2)C)负载Mo_(2)C纳米棒复合材料。研究表明,Ru Cs/Mo_(2)C(Ru,质量分数7.79%)表现出优异的电催化产氢性能,电流密度在10 mA·cm^(-2)的过电势为104 mV,Tafel斜率为96.30 mV·dec^(-1)。同时,Ru Cs/Mo_(2)C催化剂具有优异的稳定性,在工业电解系统中具有广阔的应用前景。 展开更多
关键词 Mo_(2)C RU 催化 电催化析氢反应
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MoS_2/核桃壳活性炭复合纳米材料的制备及其电催化析氢性能研究 被引量:3
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作者 李凯迪 王思佳 +6 位作者 朱鑫瑞 袁思杰 程雪纯 吴浩然 高阳光 徐书珏 杜记民 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期71-75,共5页
以钼酸铵为钼源、硫脲为硫源,使用核桃壳活性炭通过水热法成功制备二硫化钼(MoS_2)/核桃壳活性炭复合纳米材料。研究了MoS_2含量对复合纳米材料形貌、尺寸及电化学性能的影响,通过X射线粉末衍射仪、冷场发射扫描电子显微镜、比表面积及... 以钼酸铵为钼源、硫脲为硫源,使用核桃壳活性炭通过水热法成功制备二硫化钼(MoS_2)/核桃壳活性炭复合纳米材料。研究了MoS_2含量对复合纳米材料形貌、尺寸及电化学性能的影响,通过X射线粉末衍射仪、冷场发射扫描电子显微镜、比表面积及孔隙度分析仪、线性扫描伏安法对复合纳米材料的结构、形貌、电化学性能进行分析和表征。结果表明,MoS_2质量分数为80%的MoS_2/核桃壳活性炭复合纳米材料的电催化析氢反应活性最好。 展开更多
关键词 二硫化钼 活性炭 水热法 负载 电催化析氢反应
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NiSb纳米颗粒的热液路线制备及电催化析氢性能研究(英文)
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作者 钱银银 杨静 +2 位作者 李焕然 邢诗琪 杨晴 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2019年第3期373-378,I0002,I0016-I0017,共9页
本文发展了一种简单经济的过渡金属锑化物热液合成路线,在160℃的温和条件下,由商业易得的乙酰丙酮基镍和三苯基铋在油胺介质中还原制备出NiSb纳米颗粒.反应中,还原剂甲硼烷-叔丁基胺络合物的使用能够有效促进金属源的快速还原,用以促进... 本文发展了一种简单经济的过渡金属锑化物热液合成路线,在160℃的温和条件下,由商业易得的乙酰丙酮基镍和三苯基铋在油胺介质中还原制备出NiSb纳米颗粒.反应中,还原剂甲硼烷-叔丁基胺络合物的使用能够有效促进金属源的快速还原,用以促进NiSb纳米颗粒的生成.结构表征显示,所制备的NiSb产物为六方相(空间群P63/mmc)颗粒状纳米晶,其粒径约为10nm.该合成方法可拓展用于CoSb和Ag3Sb等纳米颗粒的温和制备.电催化析氢性能研究显示,NiSb纳米颗粒具有良好的电化学析氢反应性能.结果显示,当阴极电流密度达到50mA/cm^2和10mA/cm^2时所需要的过电位分别为531和437mV.同时,NiSb纳米颗粒还具有较小的电荷转移阻抗和优良的循环稳定性能. 展开更多
关键词 热液合成路线 NiSb纳米颗粒 配体交换 电催化析氢反应
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面向多功能非贵金属电催化剂的构筑和微尺度解析 被引量:1
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作者 敬海峰 宇博 +6 位作者 周兴伟 刘尚 张彩 刘红艳 宋可心 邹旭 张伟 《表面技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第11期49-74,共26页
相对于贵金属电催化剂制作成本高、地球储量稀少、电化学稳定性低等缺点,制备廉价、能量转换效率高、使用寿命长、环境友好的非贵金属电催化剂是推动能源存储和转换技术快速发展的重要途径。根据电催化过程中电催化析氢反应(Hydrogen Ev... 相对于贵金属电催化剂制作成本高、地球储量稀少、电化学稳定性低等缺点,制备廉价、能量转换效率高、使用寿命长、环境友好的非贵金属电催化剂是推动能源存储和转换技术快速发展的重要途径。根据电催化过程中电催化析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)、电催化析氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)及氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)这三个重要反应类型,概述了水裂解和燃料电池的电化学反应机制,同时归纳了单功能电催化剂、双功能电催化剂、多功能电催化剂及其他电化学材料的设计与制备方法、相互关系和各自功能特点。借助先进的电子显微技术,如扫描电子显微镜、原子力扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线能谱仪、电子能量损失谱仪等对其微观结构进行表征,重点对其表面形貌、结构、内部成分、元素分布等相关信息进行解析。从提供更丰富的缺陷空位、潜在活性位点、优化界面相互作用、增大电化学比表面积、形成协同效应等方面,分析其在降低成本的同时,提高电催化剂的电导率、增强稳定性的相关机理,以期为非贵金属电催化剂的研究和推广应用提供新策略。 展开更多
关键词 非贵金属催化 构筑化学 电催化析氢反应 催化反应 氧还原反应
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金箔上单层MoS_2的控制生长及电催化析氢应用 被引量:5
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作者 史建平 马冬林 +1 位作者 张艳锋 刘忠范 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第9期877-885,共9页
金属衬底上单层Mo S2的可控批量制备是探索其微观形貌、新奇物理化学特性以及潜在应用的重要前提.最近,我们利用低压化学气相沉积的方法,在多晶金箔上实现了高质量、大面积/大批量、畴区尺寸可调(从几百纳米到几十微米)单层Mo S2的可控... 金属衬底上单层Mo S2的可控批量制备是探索其微观形貌、新奇物理化学特性以及潜在应用的重要前提.最近,我们利用低压化学气相沉积的方法,在多晶金箔上实现了高质量、大面积/大批量、畴区尺寸可调(从几百纳米到几十微米)单层Mo S2的可控制备;利用低能电子显微/衍射实现了直接生长的单层Mo S2畴区取向和畴区边界的原位识别;利用金箔上合成的纳米尺寸Mo S2作为电催化析氢反应的催化剂,实现了高效的析氢效果(塔菲尔斜率约61 m V/dec,交换电流密度约38.1μA/cm2).本文将以这些研究成果为主线,系统地阐述金箔上单层Mo S2的可控制备和转移、畴区的原位识别以及在电催化析氢反应中的应用,并对该领域的未来发展趋势和所面临的挑战进行简要的展望. 展开更多
关键词 二硫化钼 金箔 化学气相沉积 可控制备 低能子衍射 电催化析氢反应
原文传递
Pt单原子催化剂的构建和应用 被引量:4
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作者 张敏 魏娟娟 +1 位作者 欧阳津 那娜 《分析试验室》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第12期1400-1410,共11页
不同于纳米和亚纳米催化,单原子催化在负载极低金属含量的同时能极大地提高金属原子的利用率,具有更优越的催化性能。单原子催化剂(SACs)是一种特殊的负载型金属催化剂,指载体上的所有金属组分都以单原子分散的形式存在。当催化剂的尺... 不同于纳米和亚纳米催化,单原子催化在负载极低金属含量的同时能极大地提高金属原子的利用率,具有更优越的催化性能。单原子催化剂(SACs)是一种特殊的负载型金属催化剂,指载体上的所有金属组分都以单原子分散的形式存在。当催化剂的尺寸是单原子级别时,其原子利用率达到了百分百,此时其能级结构、电子结构会发生根本性变化,表面自由能急剧增大,催化活性随之增加;但孤立的金属单原子容易聚集导致催化活性下降,因此能锚定单原子的载体尤为重要。载体既可以起到固定单原子的作用,又可以协同单原子提高反应催化活性,是催化领域的研究前沿。本文基于Pt单原子催化剂具有贵金属用量少、活性高、稳定性好、金属-载体相互作用强等优点,介绍了Pt单原子的几种载体,包括氧化物材料,有机金属框架(MOF)材料,碳基材料以及其他材料。对Pt单原子的表征方法以及Pt单原子催化剂在电催化析氢反应(HER),氧还原反应(ORR),CO氧化及其他方面的应用进行了概述,对Pt单原子材料的发展趋势进行了展望。 展开更多
关键词 Pt单原子催化 载体 电催化析氢反应 氧还原反应 CO氧化
原文传递
Amorphous core-shell NiMoP@CuNWs rod-like structure with hydrophilicity feature for efficient hydrogen production in neutral media
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作者 Jiayong Xiao Chao Jiang +3 位作者 Hui Zhang Zhuo Xing Ming Qiu Ying Yu 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS 2024年第8期154-163,共10页
Using interface engineering,a highly efficient catalyst with a shell@core structure was successfully synthesized by growing an amorphous material composed of Ni,Mo,and P on Cu nanowires(Ni-MoP@CuNWs).This catalyst onl... Using interface engineering,a highly efficient catalyst with a shell@core structure was successfully synthesized by growing an amorphous material composed of Ni,Mo,and P on Cu nanowires(Ni-MoP@CuNWs).This catalyst only requires an overpotential of 35 mV to reach a current density of 10 mA cm^(-2).The exceptional hydrogen evolution reaction(HER)activity is attributed to the unique amorphous rod-like nature of NiMoP@CuNWs,which possesses a special hydrophilic feature,en-hances mass transfer,promotes effective contact between the electrode and electrolyte solution,and exposes more active sites during the catalytic process.Density functional theory revealed that the introduction of Mo weakens the binding strength of the Ni site on the catalyst surface with the H atom and promotes the desorption process of the H_(2)product significantly.Owing to its facile syn-thesis,low cost,and high catalytic performance,this electrocatalyst is a promising option for com-mercial applications as a water electrolysis catalyst. 展开更多
关键词 Amorphous Three-dimensional core-shell Electrodeposition Neutral electrolyte Electrocatalyst Hydrogen evolution reaction
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Recent advances in design of hydrogen evolution reaction electrocatalysts at high current density:A review
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作者 Zhipeng Li Xiaobin Liu +5 位作者 Qingping Yu Xinyue Qu Jun Wan Zhenyu Xiao Jingqi Chi Lei Wang 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS 2024年第8期33-60,共28页
The electrolysis of water powered by renewable energy sources offers a promising method of"green hydrogen"production,which is considered to be at the heart of future carbon-neutral energy systems.In the past... The electrolysis of water powered by renewable energy sources offers a promising method of"green hydrogen"production,which is considered to be at the heart of future carbon-neutral energy systems.In the past decades,researchers have reported a number of hydrogen evolution reaction(HER)electrocatalysts with activity comparable to that of commercial Pt/C,but most of them are tested within a small current density range,typically no more than 500 mA cm^(-2).To realize the industrial application of hydrogen production from water electrolysis,it is essential to develop high-efficiency HER electrocatalysts at high current density(HCD≥500 mA cm^(-2)).Nevertheless,it remains challenging and significant to rational design HCD electrocatalysts for HER.In this paper,the design strategy of HCD electrocatalysts is discussed,and some HCD electrocatalysts for HER are reviewed in seven categories(alloy,metal oxide,metal hydroxide,metal sulfide/selenide,metal nitride,metal phosphide and other derived electrocatalysts).At the end of this article,we also pro-pose some viewpoints and prospects for the future development and research directions of HCD electrocatalysts for HER. 展开更多
关键词 Electrocatalyst High current density Hydrogen evolution reaction Water electrolysis
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过渡金属硫属化合物层间异质结构的可控制备和能源应用 被引量:4
10
作者 史建平 周协波 +1 位作者 张哲朋 张艳锋 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第20期2180-2194,共15页
随着石墨烯及其优异性质被发现以来,二维层状材料成为了材料科学领域研究的热点.二维层状材料每个片层内的原子通过化学键连接,片层间以弱范德华力相互堆垛.这种几何结构使得二维层状材料在晶格不匹配和生长方法不兼容的情况下,彼此之... 随着石墨烯及其优异性质被发现以来,二维层状材料成为了材料科学领域研究的热点.二维层状材料每个片层内的原子通过化学键连接,片层间以弱范德华力相互堆垛.这种几何结构使得二维层状材料在晶格不匹配和生长方法不兼容的情况下,彼此之间仍然能够相互混合和匹配,从而衍生出很多范德华层间异质结构.这种异质结构利用了不同堆垛材料迥异的物理和化学性质,在电子、光电子器件、可再生能源储存和转化等领域得到了广泛的应用.需要指出的是,大面积、大畴区、可控制备本征层间异质结构是实现其实际应用的首要条件.本文总结了基于过渡金属硫属化合物(MX_2)和石墨烯(graphene)层间异质结构的最新研究成果,重点描述了MX_2/graphene和MX_2/MX_2层间异质结构的化学气相沉积(CVD)可控制备、新奇物理性质探索以及这两类异质结构在能源领域(电/光催化析氢反应)中的应用,并讨论了所存在的问题和未来发展方向. 展开更多
关键词 石墨烯 过渡金属硫属化合物 层间异质结构 电催化析氢反应 催化反应
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二维金属性过渡金属硫属化合物的可控制备和潜在应用 被引量:4
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作者 郇亚欢 朱莉杰 +1 位作者 李宁 张艳锋 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期34-52,共19页
二维金属性过渡金属硫属化合物(metal transition metal dichalcogenides,MTMDCs)由于其独特的物性(如电荷密度波相转变、超导和磁性等),以及在先进纳米电子学和能源相关领域的应用潜力而受到研究者的广泛关注.为了实现基本物性研究和... 二维金属性过渡金属硫属化合物(metal transition metal dichalcogenides,MTMDCs)由于其独特的物性(如电荷密度波相转变、超导和磁性等),以及在先进纳米电子学和能源相关领域的应用潜力而受到研究者的广泛关注.为了实现基本物性研究和多方面的应用探索,化学气相沉积(CVD)技术被引入到高质量二维MTMDCs材料的制备中,成功地合成了厚度可调的超薄MTMDCs纳米片、大面积均匀的超薄薄膜、垂直取向的纳米片阵列和高质量的纳米片粉体等.CVD方法可以兼顾大畴区、层厚可调和高晶体质量的材料制备需求,还能与目前的半导体工艺相兼容,因而受到人们广泛关注.二维MTMDCs材料具有高的电导率,可以作为单层/少层半导体性过渡金属硫属化合物(transition metal dichalcogenides,TMDCs)的电极材料,改善晶体管器件的电极接触,从而提升器件性能.此外,二维MTMDCs纳米片也可作为高效的催化剂应用于电化学析氢反应,其催化性能显著优于单层/少层MoS2等半导体性TMDCs催化剂.本文综述了二维MTMDCs材料的CVD制备方法和新奇物理特性,以及其在场效应晶体管、电催化析氢应用中的研究进展;最后讨论了相关领域存在的问题和未来发展方向. 展开更多
关键词 金属性过渡金属硫属化合物 化学气相沉积 异质结 场效应晶体管 电催化析氢反应
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