基于改性Ni/γ-Al_2O_3催化剂的电催化甲烷水蒸气重整的研究

提出了电催化作用下甲烷水蒸气催化重整的新工艺。基于工业常规Ni基催化剂,采用等体积浸渍法,以Ni为活性组分,γ-Al_2O_3为载体,MgO、CaO为助剂,制备了Ni/γ-Al_2O_3、Ni-MgO/γ-Al_2O_3和Ni-CaO/γ-Al_2O_3催化剂,考察了电流强度、重整温度、水蒸气与甲烷的物质的量比(水碳比,S/C)对不同催化剂的CH_4转化率、H_2产率、CO选择性和催化剂稳定性的影响。结果表明,电催化工艺有着良好的普适性,电流的引入能够提升CH_4转化率、增加H_2产率,尤其在低温下电流的促进作用显著。在三种催化剂中,Ni-CaO/γ-Al_2O_3催化效果最佳,在电流为4.5 A、S/C为3、重整温度为700℃时,CH_4转化率就高达95%以上。稳定性测试表明,电流的通入还能显著提高催化剂的稳定性,延缓催化剂的积炭失活。通过对催化剂的分析表征,发现电流的通入提升了催化剂中NiO的还原程度,同时抑制了反应过程中NiC_x向石墨炭的转化,从而可延缓催化剂因积炭覆盖反应活性位点而造成的失活。

Ni-CeO_2/γ-Al_2O_3电催化间甲基苯酚水蒸气重整的实验研究

以间甲基苯酚为生物质气化焦油含氧模型化合物,采用Ni-Ce O2/γ-Al_2O_3催化剂开展了电催化水蒸气重整实验研究,考察了电流强度和重整温度对间甲基苯酚转化率、产气组成以及催化剂积碳的影响,并在600℃下,考察了催化剂的稳定性以及电流对催化剂稳定性的改善作用。结果表明:采用电催化方法能够显著提高间甲基苯酚的重整效率,在使用2.4 g催化剂和立式管式炉的条件下,重整温度为700℃以及电流强度为3 A时,转化率达到99.7%;提高温度和电流能够显著提高产气中CO的体积分数,同时在一定程度上降低了CO2和H2的体积分数;此外,电流的引入也能够减少催化剂表面积碳的形成并显著提高催化剂的稳定性。