高活性方形氧化铅与可视化电解槽协同促进电催化臭氧生产

臭氧是一种环境友好型氧化剂,可直接用于消毒、杀菌和废水处理,对于维护和促进公共卫生安全至关重要.由于臭氧容易分解,不利于储存,因此需要现制即用.目前臭氧生成技术主要包括:电晕放电法和电催化臭氧生产(EOP)技术.相较于电晕放电法,EOP是一种本质安全的臭氧生产技术.然而,该工艺相较于电晕放电技术电能消耗量大,为了使其更具商业可行性,有必要开发高活性且低成本的电催化剂.此外,合理的电解槽设计对于实现高效EOP过程也至关重要.然而,目前研究主要集中在提高EOP催化剂活性方面,对电解槽的结构设计优化的关注较少.本文通过开发高效电催化剂进而将其应用于结构优化后的电解槽中,实现了更加高效的EOP过程.本文采用水热方法成功制备了一种具有较高EOP活性的方形氧化铅(PbO_(x)-CTAB-120)电催化剂.在标准三电极测试系统中,电流密度为50 mA cm^(-2)的测试条件下,法拉第效率(FE)可达20.7%,与商用β-PbO_(2)(17.1%)相比提高了21.1%.此外,设计了具有平行流场的可视化EOP电解槽,该可视化电解槽在传质和传热方面具有明显优势,有利于实现更加高效的EOP过程.将催化剂PbO_(x)-CTAB-120组装至可视化电解槽中,在1.0 A cm^(-2)的测试电流密度下,电解液为超纯水,该体系气态臭氧产量可以达到588 mg h^(-1)g^(-1)catalyst,比能量消耗(PEOP)为56 Wh g^(-1)gaseous ozone.体系臭氧产量约为商用β-PbO_(2)在传统电解槽中产量的2倍,并且PEOP降低率超过62%.原位18O同位素标记差分电化学质谱和密度泛函理论计算结果表明,PbO_(x)-CTAB-120电催化剂在EOP过程中遵循晶格氧机理路径,晶格氧迁移产生的氧空位能有效稳定OOH^(*)和O_(2)^(*)反应中间体,因此有利于催化剂在EOP过程中保持较好的反应活性和稳定性.同时,还利用先进的高速摄像可视化工具和计算流体力学(CFD)仿真模拟研究了平行流场EOP电解槽的运行过程和高效传质传热的原理.CFD模拟结果表明,与传统流场模型相比,平行流场对应的出口气泡停留时间更长,说明平行流场更有利于产物气泡从出口逸出,即气泡容易快速扩散,与实验结果一致.因此,PbO_(x)-CTAB-120电催化剂与新型可视化电解槽相结合,有助于在超纯水中实现较好的气态臭氧产率和较低比能耗.此外,二者的结合充分发挥了电催化剂的EOP活性和电解槽的传质特性所带来的优势,实现了反应性和传输性的协同增强,从而极大促进了原位有机污染物降解效率.综上所述,本文在制备高效阳极催化剂的基础上,同时利用优化电解槽结构实现了提升臭氧产率和降低过程能耗,为高活性电催化剂与优化的电解槽耦合以实现高效EOP过程及其有效应用提供参考.

电催化臭氧处理垃圾渗滤液综合研究型实验设计

该文设计了两极协同电催化臭氧处理垃圾渗滤液膜浓缩液的综合研究型实验。在全面分析废液水质的基础上,开展了电催化臭氧技术处理垃圾渗滤液的能效评价和降解机理探究。实验结果表明,垃圾渗滤液的COD高达11 600 mg/L,可生化性极差;采用电催化臭氧技术对废液进行预氧化,能在有效去除有机物的基础上,将可生化性系数(B/C比)从0.18显著提升至0.45,协同耦合作用显著。该实验将行业难题、创新成果与专业知识相结合,能够激发学生的学习热情,培养科学创新思维,提升解决复杂环境工程问题的综合能力。

电催化臭氧技术去除水中草酸的研究

研究了电催化臭氧过程中,溶液中草酸(OA)在不同条件下的降解效果。结果表明,在电催化臭氧反应体系中,O2在阴极得电子原位生成H2O2与O3反应产生HO·,从而实现难降解污染物的快速去除。电流为50 m A,O3含量越高,OA的去除效果越好;O3的质量浓度为75 mg/L,电流高于50 m A时,OA的去除率下降;相对于中性与碱性,酸性条件有利于电催化臭氧过程的进行,对OA的去除有更好的效果;与直接臭氧氧化和电解过程相比,电催化臭氧过程对于OA有较好的去处效果。在O3的质量浓度75 mg/L、电流50 m A的优化条件下,OA在180 min时的去除率达到99%。

碳纳米管电极强化电催化臭氧降解西玛津

传统的电催化技术受限于阴极原位电生H_(2)O_(2)的效率,且对某些特定结构污染物的降解能力较差。为提升电极对污染物降解性能和稳定性,使用压片法制备了蒽醌修饰碳纳米管(CNT/TBAQ)电极,构建了一种基于浸没电极的电催化臭氧反应器,并鉴定了反应体系内的活性物质及对西玛津的降解性能。结果表明,当气体流量为0.2 L·min^(-1),电流密度为7.5 mA·cm^(-2)时,HO·生成量为1.024μmol·L^(-1)。与单独电催化和单独臭氧技术相比,电催化臭氧技术可以在6 min内完全去除初始质量浓度为5 mg·L^(-1)的西玛津。当臭氧质量浓度10 mg·L^(-1),电流密度7.5 mA·cm^(-2)时,电催化臭氧技术的矿化效率最高,120 min后TOC去除率为62.25%,相比于电催化氧化、臭氧氧化能耗分别下降了55%和31%,但电催化臭氧技术没有明显降低西玛津中间产物的毒性。经过10次循环使用后,CNT/TBAQ阴极仍然保持对污染物的去除能力。以上结果表明,以CNT/TBAQ电极为阴极的电催化臭氧技术可以有效提高污染物降解效率,为微量污染物去除提供了一种有前景的技术。

页岩气田压裂返排液电化学臭氧耦合处理技术实验研究

针对页岩气田压裂返排液高COD、高氯化物的特点,首先开展了多种高级氧化处理技术去除TOC的室内实验,初步优选出絮凝+电催化臭氧氧化组合工艺对TOC的去除效果最好。然后开发了电絮凝电催化臭氧氧化耦合处理技术,分别在不分反应室、分反应室两种情况下开展TOC去除实验,实验结果显示不分室情况下,TOC去除率达80%,分室情况下,TOC去除率达95%。针对分反应室条件下,进行了电絮凝电催化臭氧耦合处理(EC/EP)工艺参数优选,结果表明:Al板为阳极,C-PTFE为阴极,阳极室反应30 min,阴极室反应30 min,氧气通量为500 mL/min,臭氧浓度为80 mg/L,电流强度为400 mA时,对TOC的去除率最好。

原位产H_(2)O_(2)催化臭氧饮用水深度处理中试

近年来,高品质供水受到广泛关注,而单一技术对污染物的深度处理效果有限。因此,文中以河北省某水厂高密度沉淀池出水为研究对象,首先构建了以电催化臭氧-生物活性炭(electro-peroxone-biological activated carbon,EP-BAC)为主体工艺的饮用水深度处理中试装置,探究了其对常规指标包括CODMn、UV254的去除效果,确定了最优运行条件。此外,对优化后的系统稳定运行效果进行研究,关注了系统对嗅味物质2-甲基异莰醇(2-MIB)的去除能力,并分析了系统的经济性。结果表明,EP-BAC中试系统具有很好的深度处理效果,最佳运行条件:进水流量为2 m^(3)/h,水温为20~25℃,氧化停留时间为30 min,BAC接触时间为40 min,H_(2)O_(2)质量浓度为1 mg/L,O_(3)质量浓度为1.5 mg/L,O_(3)与H_(2)O_(2)摩尔比为1∶1。经30 d持续运行测试,系统可以有效、稳定地运行。通过测算,该系统吨水运行成本为0.93元。整个工艺无二次污染产生,绿色安全,工程应用将具有明显的性能优势。

电-多相臭氧催化工艺深度处理焦化废水

本文采用新型电-多相臭氧催化(E-catazone)工艺深度处理焦化废水生化二级出水,开展工艺可行性研究.通过与O3/TiO2纳米花(TiO2-NF)与O3/TiO2-NF/H2O2及单独电化学氧化工艺相比较,对E-catazone工艺技术优势及氧化机理进行探究.结果表明:在相同条件下(O3浓度84mg/L),电-多相臭氧催化获得的COD和TOC的去除率(分别为67.9%,50.0%)显著优于O3/TiO2-NF获得的去除率(25.8%,20.9%),即便在O3/TiO2-NF体系中投加5g/L的H2O2以促进臭氧均相催化效果,但COD和TOC去除率也仅分别提高到63.6%,43.6%.

电-多相臭氧催化技术处理金刚烷胺制药废水

采用电-多相臭氧催化(E-catazone)技术处理高COD、高含盐、难生化的金刚烷胺制药废水.对比研究电-多相臭氧催化、多相臭氧催化(Catazone)、电催化氧化(EO)对金刚烷胺制药废水的处理效果,在此基础上进一步研究了电流密度、pH值以及气相O_3浓度对电-多相臭氧催化技术处理效果的影响,同时优化实验条件.实验结果表明,在原水pH值为12.5,电流密度为15mA/cm^2,O_3进气流速0.4L/min,O_3浓度为60mg/L的条件下,经过60min反应,电-多相臭氧催化技术获得了62%的COD去除和44%的总有机碳(TOC)去除,其效果显著优于多相臭氧催化(COD 44%,TOC 29%)与电催化氧化(COD13%,TOC 17%);同时,电-多相臭氧催化不仅氧化能力强,而且氧化速率快,获得的伪一级COD去除速率常数k是多相臭氧催化和电催化氧化的1.81倍和8.22倍,更为重要的是,电-多相臭氧催化技术还可以高效、快速地提高废水的生化性,提高约2个数量级,结果表明,电-多相臭氧催化技术是一种有潜力的高级氧化技术,可以实现高效、快速去除有机污染物以及提高废水的可生化性.

SZ36-1油田含聚外排污水深度处理技术的应用

SZ36-1油田采用电催化氧化臭氧协同＋超滤系统工艺进行含聚污水的深度处理,通过合理布局将设备集成为由电催化氧化臭氧协同系统和超滤系统构成的两个橇块,并调试确定出设备的最佳控制参数范围。处理后污水含油浓度1.07~1.31 mg/L、COD35~43 mg/L、BOD1.06~8.1 mg/L、总磷0.01 mg/L、总氮2.01~3.73 mg/L,满足《辽宁省污水综合排放标准（DB 21/1627—2008）》一级排放标准。