Ag：Bi2O3纳米颗粒复合薄膜的三阶光学非线性和超快电子动力学研究

金属纳米颗粒具有较小的尺寸和大的表面体积比，由于量子限制效应和表面效应，表现出特殊的电子和光学性质．迄今为止，研究者们已对金属颗粒掺杂浓度较低的复合材料的性质做了大量研究，而掺杂浓度较高的材料受到的关注较少．我们采用磁控溅射法制备出含Ag浓度较高(13at．％～59at．％)的Ag：Bi2O3复合薄膜，使用飞秒脉冲激光研究了此类材料的三阶光学非线性和超快电子动力学过程。

双色场控制与测量原子分子超快电子动力学过程的研究进展

超短超快激光脉冲的出现为人们探索原子分子中超快电子动力学过程提供了强有力的工具.阿秒脉冲和强激光脉冲电场整形技术能够获得电子波包在亚飞秒时间尺度的动力学信息,发展出了一系列阿秒超快光谱学技术,如阿秒条纹相机、阿秒瞬态吸收谱等,成功地应用于原子、分子和固体中电子运动的探测.其中双色激光场就是通过电场整形技术实现电子相干运动控制和探测的一种重要手段,本文综述了中科院上海光机所强场激光物理国家重点实验室近几年来在双色场控制与测量原子分子超快过程方面的研究工作.

摆动场中的电子动力学与系统的稳定性

从自由电子激光器的摆方程出发,利用Jacobian椭圆函数和椭圆积分分析了系统的相平面特征,并利用加速器概念和束流动力学方法,讨论了系统的稳定性、增益和临界特征等问题。结果表明,由于外力矩存在,自由电子与辐射场的同步性质得到了改善,而系统的能量转换率也得到了提高。但是,由于稳定区面积减小,系统的稳定性和辐射强度受到一定影响。如何综合考虑这两种因数是自由电子激光器设计的重要环节之一。

近红外飞秒激光作用下金膜中的超快电子动力学

利用超快泵浦探测技术,研究了近红外飞秒强激光脉冲作用下,金膜中的超快电子动力学过程。研究发现,800 nm飞秒激光激发后,金膜的瞬态反射率存在一个下降过程。通过对金膜的瞬态反射率光谱进行分析和模拟,发现主要是自由电子弛豫和带间双光子跃迁这两种电子动力学过程综合作用的结果。利用双温模型,模拟了800 nm飞秒激光作用下金膜的温度弛豫和瞬态反射率变化过程,理论计算结果与实验结果符合良好。

基于强激光场调控的关联电子动力学操控研究

我校物理电子工程学院教师汤清彬博士2015年获批国家自然科学基金面上项目：基于强激光场调控的关联电子动力学操控研究．项目编号：61575169．

电子动力学的计量学保障手段——微电子传感器及仪器

进行电子动力学的计量学保障工作的迫切性是基于世界范围内不断增长的对完善电子动力学的节能系统、计算及检验方法的需求，我研究所从事此项研究已有50多年的历史。

电子动力学的计量学保障手段——微电子传感器及仪器

进行电子动力学的计量学保障工作的迫切性是基于世界范围内不断增长的对完善电子动力学的节能系统、计算及检验方法的需求，我研究所从事此项研究已有50多年的历史。

强激光场原子分子关联电子动力学研究

主要完成人：华中科技大学陆培祥等 该项目系统深入地研究了强激光场原子分子关联电子动力学过程，取得如下主要学术贡献：1、提出并建立了强场次序双电离的海森堡势经典模型，首次实现了经典力学方法对强场电离过程的定量描述，解决了次序双电离实验新现象与原有理论相悖引起的困惑，并预言了亚光周期的电子发射。

一类非公度体系的电子动力学

研究了格点势能Ｖｎ＝λｔａｎｈ［Ａｃｏｓ（２πσｎ）］／ｔａｎｈＡ，σ＝（５－１）／２的一类非公度体系的电子动力学性质．分析了体系中不同相区内波函数的特征，发现延展态的波函数类似于Ｂｌｏｃｈ波，在一定范围内体系中存在临界态．计算了自关联函数Ｃ（ｔ）和均方位移ｄ（ｔ），分析了它们的长时行为，发现当体系各态均为延展态时，Ｃ（ｔ）～ｔ－１，ｄ（ｔ）～ｔ１；当体系各态均为局域态时，Ｃ（ｔ）～ｔ０，ｄ（ｔ）～ｔ０；在复杂相区，即延展态、局域态和临界态共存时，Ｃ（ｔ）的行为与初始位置密切相关，但ｄ（ｔ）～ｔβ，β＝１．研究还表明Ｃ（ｔ）的行为可由其相应局部态密度的关联维数来确定．

无碰撞磁场重联中电子动力学的粒子模拟

采用二维全粒子模拟方法研究了存在初始引导场情况下的无碰撞磁场重联中电子的动力学特征,在计算中采用的质子电子质量比为mi/me=256.结果表明,初始强引导场的存在将会改变电子的流向,在沿着分离线的电子入流区出现了电子密度空洞和平行于磁场的电场,入流和密度空洞只出现在二、四象限内.另外与采用较小的质子电子质量比的计算结果不同的是,在X线附近的扩散区出现了新的结构特点:(1)在此处同时出现了狭窄的电子密度增大区和空洞区;(2)与X线附近电子密度的变化相对应,在扩散区沿着一、三象限的方向出现了较强的平行电场,而这部分电场对电子的加速和加热可能会比空洞区的电场作用更大一些.

半金属锑薄膜中电子动力学研究

采用时间分辨抽运-探测透射光谱,研究了不同波长和不同激发流密度下半金属Sb薄膜的超快电子动力学过程.透射变化率的时间延迟扫描曲线显示在延迟零点附近出现强的振荡,正的吸收饱和峰在亚皮秒时间内衰减为负的吸收增强峰.之后,负的吸收增强峰在数皮秒时间内甚至再次演变为吸收饱和.正饱和峰和负吸收峰幅度正比于激发流密度和光波长.对这些现象进行了分析,引入"缺陷"态模型及考虑"缺陷"态对光激发电子的快速俘获和逐渐释放,能够合理、半定量地解释实验观察到的所有现象.

表面电子激发态动力学和光化学动力学的飞秒双光子光电了能谱仪

搭建了一套研究金属和金属氧化物表面的超快激发态电子动力学和光化学动力学的飞秒双光子光电了能谱仪．该装置将半球形电了能量分析仪和成像技术相结合，同时测量光电子的能帚和角度分布．通过Mach—Zehnder干涉仪测量时间分辨的双光子光电子能谱获得超快激发电子态的动力学信息．这一功能在Cu（111）上得到了证实．另外还发展了一个通过实时测量双光子光电子能谱来研究表面光化学的方法，并成功应用到CH3CH2OH／TiO2（110）体系．研究表明，只有将两种方法结合起来才能正确地研究光诱导的表面激发共振的动力学．

Fe(Ⅲ)[TP(o-NO_2)TBP]Cl与抗坏血酸的均相电子转移反应动力学

研究了在 (2 6± 0 .2 )℃、以含微量水的 DMF为溶剂、离子强度 0 .1(Na Cl O4)条件下 ,氯化四 (邻 -硝基苯基 )四苯并卟啉合铁 ( ) (Fe( ) [TP(o- NO2 ) TBP]Cl)与抗坏血酸 (H2 A)的电子转移反应动力学 ,提出了反应的机理 ,推导了反应的动力学方程为 :d[Fe( ) [TP(o- NO2 ) TBP]Cl]/ dt=k Ka1 Ka2 / ([H+ ]2 +Ka1 [H+ ]+Ka1 Ka2 )·[H2 A]T· [Fe( ) [TP(o- NO2 ) TBP]Cl],其中 ,k=1.90 3× 10 2 mol- 1 · L· s- 1 ,Ka1 =5 .137× 10 - 6 ,Ka2 =1.5 92× 10 - 1 2 .Ka1 、Ka2 可视为用动力学方法测出的抗坏血酸在 DMF溶液中的离解常数 .

CdS/Pt异质结光催化剂光解水的电子转移动力学

为缓解能源危机和环境污染,开发和利用高热值和零污染的氢气至关重要.近年来,半导体光催化分解水制氢技术在科研领域受到广泛关注.CdS是一种常用的光解水催化剂,但单一CdS光催化剂的光生电子和空穴易复合,并且该复合过程发生在皮秒到纳秒级.大部分光生电子无法迁移到光催化剂表面参与析氢反应,导致其产氢效率低.贵金属助催化剂在提高CdS光催化分解水性能方面展现出巨大的潜力,然而贵金属修饰的CdS在实际析氢过程中的电子动力学机制尚不清楚.此外,光生载流子转移过程一般发生在飞秒和皮秒尺度,很难通过普通的光学表征来探测这一动力学过程.因此,深入研究光生载流子的转移动力学过程对揭示CdS基复合光催化材料析氢性能增强的动力学机制具有重要意义.本文利用Pt纳米颗粒修饰的CdS纳米棒来研究CdS/Pt异质结中的超快电子转移动力学过程.首先通过水热法合成CdS纳米棒,再利用原位光还原的方法将Pt纳米颗粒沉积到CdS纳米棒表面.在合成CdS/Pt过程中,PtCl_(6)^(2–)通过库仑作用吸附到CdS纳米棒表面带正电的缺陷位点,并利用CdS纳米棒产生的光生电子将PtCl_(6)^(2–)还原成Pt纳米颗粒,从而得到CdS/Pt肖特基异质结光催化剂.借助飞秒瞬态吸收光谱技术探究CdS和CdS/Pt在乙腈和纯水中的电子转移动力学过程.对于单一组分的CdS,主要有三种激子猝灭途径,包括电子的浅缺陷态俘获(~6.8 ps)、电子和被俘获的空穴的复合(~58.2 ps),以及导带底电子和价带顶空穴的荧光辐射复合(~2611.9 ps).原位沉积的Pt纳米颗粒可钝化CdS表面的缺陷,并且光生电子的浅缺陷态俘获过程得到显著的抑制.此外,Pt助催化剂的引入在CdS/Pt界面构建了超快电子传输通道.对于分散在乙腈中的CdS/Pt,界面电子转移的时间和速率为~5.5 ps和~3.5×10^(10) s^(−1).在模拟光解水过程中,CdS/Pt界面的电子转移时间减少到~5.1 ps,并且其电子转移速率增大到~4.9×10^(10) s^(−1),证实了Pt纳米颗粒是光催化产氢反应的活性位点.综上,本文从电子动力学角度揭示了Pt助催化剂提高CdS光解水性能的机理,为设计新型高效的CdS基光催化剂提供了指导和新思路.

卤化银中光电子衰减动力学计算机模拟

卤化银的感光过程是一个光电子衰减动力学过程,对卤化银感光材料的光作用衰减动力学进行研究,能从根本上探索感光过程的微观机理.实验上采用微波技术只能测得自由光电子的衰减信号,无法区分卤化银中的各种俘获中心对光电子衰减的作用.而这种计算机模拟方法不仅可以得到自由光电子的衰减曲线,还可同时获得各种俘获中心中载流子的行为曲线.因此可弥补实验的不足,实现对卤化银感光过程微观机理的深入研究.本文详细地介绍了光电子衰减动力学的模拟过程.

正交场间隙中电子束动力学行为的研究

用一维粒子模拟的方法对正交场平板二极管间隙中电子束的动力学行为进行了研究，模拟结果表明：注入电流存在着一个临界值，当注入电流超过这个临界值时，电子束的行为将由层流态变化到扰动态。当考虑相对论效应时，这种由层流态到扰动态的中间过程较为明显，且电流临界值突然下降。

硒化镉量子点与C_(60)间的光致电子转移动力学研究

结合稳态和时间分辨光谱技术,研究了CdSe量子点与富勒烯C_(60)构成的模型太阳能电池体系中,荧光发射猝灭以及基态漂白恢复的动力学过程,发现二者间的荧光猝灭是由CdSe量子点与C_(60)间的光致电子转移所引起的,并且电子转移的速率随着量子点粒径的增大而减小:4.3×10^(9)s^(-1)(3.0 nm),1.1×10^(9)s^(-1)(3.5 nm),0.60×10^(9)s^(-1)(4.0 nm).该结果为设计、构筑以CdSe量子点为中心的光电转化体系,以及提高其光电转化效率提供了实验依据.

纳米半导体表面光诱导电子传递动力学——以4oxoTEMPO为电子受体TiO_2表面光还原效率的ESR研究

以４氧２ ，２ ，６ ，６四甲基哌啶酮（４ｏｘｏ２ ，２ ，６ ，６ ，ｔｅｔｒａｍｅｔｈｙｌ１ｐｉｐｅｒｄｉｎｙｌｏｘｙ 简称４ｏｘｏＴＥＭＰＯ） 作为电子受体，利用消自旋（Ｓｐｉｎ ｃｏｕｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ） 的ＥＳＲ 方法，定量研究了ＴｉＯ２ 纳米半导体表面光诱导电子传递动力学，确定了ＴｉＯ２ 纳米半导体表面光还原速率方程和反应动力学常数．结果发现，在本实验体系中，ＴｉＯ２ 纳米半导体表面光还原对于底物是零级反应，而对于ＴｉＯ２ 则为一级反应，所测得的反应动力学常数能定量地表示ＴｉＯ２ 纳米半导体表面的光还原效率．不同波长光照及相异ｐＨ 值对ＴｉＯ２ 纳米半导体表面光还原速率有不同程度的影响．

飞秒激光诱导Li_(2)分子的电子-离子动力学的理论研究

随着飞秒激光技术的发展,科学家们致力于理解飞秒激光与物质相互作用过程中的物理机制.选取轴对称的Li_(2)分子为研究对象,采用实时间、实空间的含时密度泛函理论研究飞秒激光诱导的Li_(2)分子的电子-离子动力学过程.在之前Li_(2)分子光吸收谱的理论研究基础之上,选取其偶极响应频率作为激光频率,通过调制频率、强度、极化方向等激光参数,形成不同诱导条件,包括共振情况和非共振情况,研究Li_(2)分子中的响应偶极矩、离化电子数、总能量和原子实位移随时间变化的物理机制.在激光作用结束后,研究上述物理量在弛豫过程中的演化规律.通过对体系的电子密度进行截图,观测电子密度在原子实背景下的振荡行为.