Na_3Ba_2B_6O_(12)F晶体的生长及电子结构计算

在Ba_2B_5O_9Cl-NaF体系中,采用高温溶液法生长出了尺寸为7mm×5mm×3mm的透明Na_3Ba_2B_6O_(12)F晶体,并对其进行了X射线衍射(XRD)图谱和红外光谱分析;晶体的电子能带结构和态密度的理论计算结果说明Na_3Ba_2B_6O_(12)F化合物的间接带隙大小为4.646eV,吸收系数计算结果表明其紫外吸收边为4.654eV。

电子结构计算方法研究进展

电子结构方法是化学物理研究中的一个重要的研究领域。电子结构方法普遍被用来计算分子和固体材料的各种物理和化学性质,并在理解各种化学反应机理方面有着重要的基础地位。改进现有方法、发展新的电子结构方法一直是该领域的研究热点。分析和讨论了电子结构计算方法特别是基于波函数的低标度电子结构方法研究的最新进展;报告了最近在定域关联方法的发展及其在有机光电材料理论研究的应用方面所作的工作,结果表明,定域关联方法可以在大幅度降低计算代价的同时保证计算精度,是一种很有前途的实现低标度电子结构方法的途径。

化学反应机制的电子结构计算和动力学模拟——北京师范大学的量子化学

在北京师范大学120周年校庆暨化学学科建立110周年之际,本文将结合量子化学群体的研究工作,概要介绍化学反应理论与机制的研究进展.一方面简要回顾化学键理论和分子轨道自洽场计算,重点关注热化学反应途径、能量分解和价轨道赝势从头算等;另一方面围绕激发态电子结构计算和光化学反应机制,探究其核心科学问题,即多态交叉和非绝热动力学.并对量子计算机时代的量子化学的发展前景进行了展望.

功能氧化物薄膜界面结构的理论探索

最新的电子结构计算和现代合成技术的融合在搜索和发现氧化物薄膜和异质结构的新功能中是不可缺少的。理论计算能在薄膜合成之前精确预测其结构和性能,从而指导科研人员寻找具有特定目标功能的氧化物材料。理论研究能分离和解耦实验中不可避免的同时出现的各种参数如外延应变、界面化学和缺陷分布的影响,它们能够提供对材料新性能的物理机制的理解。回顾了电子结构计算在预测和发现钙钛矿氧化物新材料界面结构及性能方面的最新进展,探讨了当前理论研究中存在的一些问题,期待这些问题的提出及解决能加深对界面诱导的材料性能的理解。

VaspCZ：一个提高效率的VASP计算辅助程序

VASP(Vienna Ab-initio Simulation Package)是基于密度泛函理论的通用材料计算模拟软件。随着高性能计算平台的广泛使用和高通量计算的兴起,VASP计算任务的复杂性和数据量也大幅度提升。为了提高材料理论计算的方便程度,减少大量重复的指令和结果检查的复杂性,本文提供了一个基于Python语言的VASP计算辅助程序VaspCZ,能够大幅提高研究者的科研效率。该程序包含软件部分和API部分,软件部分提供了命令行用户界面,基于基本的Linux命令即可一键完成VASP计算的相关操作,为无编程语言基础的研究人员提供了便利。应用程序接口部分服务于具有Python语言基础的研究者,提供了底层库,使得自定义计算(如高通量计算、编写高级应用等)更为简单快捷。本程序包可以显著提高VASP的计算效率,并已经通过Github开源项目公开,提供了详细的使用文档、使用示例和API接口,有望能为广大材料理论研究者提供便利。

有机-无机杂化钙钛矿(C_4H_9NH_3)_2PbBr_4的第一原理计算研究

采用基于密度泛函理论的第一原理计算方法研究了二维(C_4H_9NH_3)_2PbBr_4单层结构的晶体结构和电子结构特性;通过进一步分析其化学成键和轨道特性,研究了光吸收性质.此外,还研究了外加垂直电场对其电子结构的影响,结果表明这种材料存在明显的电场驱动能隙调制效应,半导体能隙在外电场大于0.45 V/A时关闭.

Mg-Zn-Ca合金中AB_2型金属间化合物电子结构和弹性性质的第一性原理计算

通过基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,对Mg_2Sn,Mg_2Ca和MgZn_2的结构稳定性、电子结构和弹性性质进行了计算,计算所得晶格参数与实验值和文献计算值吻合.合金形成热和结合能的计算结果表明,Mg_2Sn具有最强的合金形成能力和结构稳定性.通过对Mg_2Sn,Mg_2Ca和MgZn_2的电子态密度(DOS)和差分电荷密度进行计算,分析了其结构稳定性和弹性性质的机制.计算了Mg_2Sn,Mg_2Ca和MgZn_2的弹性常数,推导了体模量B_u,剪切模量G,Young's模量E和Poisson比v的数值,结果表明,Mg_2Sn为脆性相,Mg_2Ca和MgZn_2为延性相,Mg_2Sn的刚度最大,MgZn_2的塑性最好.

二苯多烯分子的光物理性质与共轭长度的关系

应用无辐射跃迁理论,结合密度泛函理论,研究了共轭多烯体系光物理性质随共轭长度变化的规律.结果表明,辐射跃迁速率与共轭长度几乎无关,但无辐射跃迁速率随链长而增加.这是因为当共轭链增长时,振子强度增加,跃迁能减小,从而对辐射跃迁速率相抵消,而在无辐射跃迁过程中,能隙规则起到主导作用.

插层三元铁硒超导体的电子结构和磁性质的理论研究

最近发现的插层三元铁硒超导体AyFexSe2(A=K,Rb,Cs和/或Tl)显示诸多新颖现象.为了澄清这些现象,作者分别计算了没有铁空位的基于完整四方FeSe层的AFe2Se2,含有四分之一铁空位的4×2或2×2超结构的AFe1.5Se2,以及含有五分之一铁空位的槡5×槡5超结构的A0.8Fe1.6Se2三种情况下的电子结构和相应的磁构型,发现AFe2Se2是双共线反铁磁的半金属,而AFe1.5Se2和A0.8Fe1.6Se2则是分别具有数十和数百毫电子伏特能隙的反铁磁半导体,并分别处于共线反铁磁长程序和区块化棋盘反铁磁长程序中.作者还分析和讨论了AyFexSe2的这些基本电子结构可能对超导性质的影响.

Nb原子链的结构稳定性和电子性质

使用基于密度泛函理论的第一性原理平面波赝势法,研究了Nb原子链的结构稳定性和电子结构性质.计算表明,Nb原子可以形成线性链,平面之字形,二聚化以及梯子形等一系列的一维链式结构.结果也显示,其中之字形结构最为稳定,其他结构均为亚稳的.通过第一性原理计算的电子结构和Jahn-Teller效应,讨论了这些结构的相对稳定性以及各链式结构的电子能带、态密度和电荷密度等性质.

强关联多电子体系的优化模型与算法

在电子结构计算领域,Kohn-Sham方程是最为广泛使用的数学模型之一.然而,由于现有的交换关联能近似仍存在缺陷,Kohn-Sham方程无法较好地描述强关联多电子体系.近年来,有学者从密度泛函理论的强相关极限出发,提出了严格关联电子能量的优化模型.该模型有望弥补Kohn-Sham方程的缺陷,从而拓宽密度泛函理论的应用面.由于在该模型中存在维数灾难,近年来,它的一些低维转化模型陆续被提出.在本文中,我们将介绍严格关联电子能量的优化模型、它的研究重点以及现有的一些低维转化模型.我们也将介绍这些转化模型的数值求解方法,并探讨未来的研究方向.

氧化镁纳米多晶的微结构和磁性

实验发现,宏观晶体是非磁性的氧化镁时,其多晶样品有弱铁磁性.本文用第一性原理电子结构方法研究了氧化镁表面、纳米颗粒和晶界的磁性.计算结果表明:绝缘的氧化镁表面可以是导电的,并且有与之相关的铁磁性;磁性表面的共同特征是在表面上有氧原子富集,包括(111)表面的纯氧原子层,(114)表面的氧原子链;其他高晶面指数表面也会有氧原子富集区域;氧化镁纳米颗粒的磁性出现在高晶面指数表面以及不同晶面交界的棱及其顶角等有氧原子富集的区域,这种由氧原子富集而形成的磁性有巡游特征.氧化镁Σ7[111]和Σ5[001]晶界的计算结果表明:在没有氧原子富集的情况下,多晶样品中晶界的磁性很弱,而在有氧原子富集的情况下,晶界磁性比较强.因此可以推断多晶样品的磁性主要出现在多晶表面、晶粒包围孔隙、微裂纹界面、晶界和其他晶体缺陷等有氧原子富集的区域.这种残余磁性可以通过热处理等结构优化过程而削弱甚至消除.

材料的理性设计与计算模拟

材料的理性设计与计算模拟是基于计算机开展的"实验"研究。通过材料的理性设计与计算模拟,可以在原子层次上揭示材料的结构与性能之间的联系,预测新材料。这也促进了材料科学研究模式从"经验指导实验"向"理性设计与计算模拟、实验验证"转变。材料的理性设计与计算模拟的核心问题是发展先进的电子结构计算方法与软件,包括可以处理复杂材料体系的快速、可靠的方法与软件,以及材料"大数据"驱动的材料理性设计。

基于两步对角化的对称稠密矩阵特征值问题快速求解算法

计算对称矩阵中的某些特定的特征值和特征向量问题是很多科学计算领域中都存在的重要课题。特别在电子结构的计算中,特征值计算成为计算瓶颈。以往在需要求解大部分特征值和特征向量的应用场合,一般使用直接求解的方式。为了更好地利用存储器性能优势,我们设计了对角化算法,对规约与逆变换过程进行拆分处理,通过对整个过程的重新设计,充分利用存储器结构上的优势,提升单核计算速度,同时改进并行效率。本文中我们重点讨论三对角矩阵到带状矩阵逆变换过程。本文中所提及到的算法应用于MESIA电子结构计算软件包之中,取得了一定的性能提升。

腐植酸氧化还原特性的量子化学预测

基于密度泛函理论(DFT)b3lyp/6-31g(d,p)方法的量子化学计算结果,进行了腐植酸(HA)模型结构和若干抗氧化剂反应活性指数的比较研究。以15种物质为例,发现电负性指数χ与最低未占据分子轨道的能量(E_(LUMO))呈线性相关,R^(2)=0.977。HA(E_(LUMO)=–2.52)与分子O_(2)(E_(LUMO)=–3.07)紧密靠近,这一事实表明这个天然物质具有很高的电负性。本文提出通过分子O_(2)的吸附能来评价有机物HA的抗氧化能力。通过量子化学方法pm6确定HA不同部位O_(2)传感能量的局部最小值,确定了O_(2)被羟基吸附的能量ΔE_(ads)=–70 kcal/mol。结果显示:HA高反应活性的有机部分能够抑制氧化过程中的分子O_(2)。