稀土离子掺杂调控MIL-101的电子结构促进电催化氮还原反应

电催化氮还原反应(electrocatalytic nitrogen reduction reaction,eNRR)被认为是在环境条件下生产低浓度NH_(3)/NH_(4)^(+)的有效策略,而设计合适的催化剂是高效驱动eNRR的关键。本研究采用水热法制备MIL-101催化剂,研究水热温度和Gd元素掺杂对MIL-101催化剂e NRR性能的影响。结果表明:150-MIL-101具有最高的结晶度及e NRR性能(氨产率为11.5μg/(h·mg),法拉第效率为30.5%)。MIL-101-0.5Gd表面下凹,暴露了内部粗糙孔结构,催化剂表观活性提高,同时氧空位浓度的增加可优化催化剂的特性活性,其在0.1mol/L LiClO_(4)电解质、-1.3 V电位下的氨产率和法拉第效率分别为16.7μg/(h·mg)和37.6%,优于无掺杂150-MIL-101,且催化剂具有较好的长期稳定性。