气氛环境下原位研究催化剂的烧结行为,能够为理解催化剂在预处理以及反应条件下的烧结机理和高稳定催化剂的设计提供重要的实验依据。本文以Au/CeO_(2)模型纳米催化剂为研究对象,利用环境透射电子显微镜原位观察其在O_(2)与CO气氛下的...气氛环境下原位研究催化剂的烧结行为,能够为理解催化剂在预处理以及反应条件下的烧结机理和高稳定催化剂的设计提供重要的实验依据。本文以Au/CeO_(2)模型纳米催化剂为研究对象,利用环境透射电子显微镜原位观察其在O_(2)与CO气氛下的高温动态烧结过程。实验发现,负载在CeO_(2)上的Au纳米颗粒在O_(2)与CO气氛环境中表现出不同的烧结行为,其在O_(2)气氛下具有较高的烧结速度,同时存在颗粒迁移与聚集长大(particle migration and coalescence,PMC)和奥斯特瓦尔德熟化(Ostwald ripening,OR)两种烧结过程;在CO气氛下烧结速度较慢,烧结过程以OR为主。对比不同气氛环境下烧结后催化剂的表面结构可知,CO增加了CeO_(2)表面台阶的数量以及表面氧空位浓度,增强了载体对Au颗粒的锚定作用,从而提升Au/CeO_(2)催化剂的稳定性。展开更多
随着原位透射电子显微技术的不断发展与成熟,在近使役环境中对材料进行高空间与高时间分辨率下的研究得以广泛开展。而环境透射电镜(Environmental transmission electron microscope,E⁃TEM)与材料真实服役环境的一个重要区别在于所引...随着原位透射电子显微技术的不断发展与成熟,在近使役环境中对材料进行高空间与高时间分辨率下的研究得以广泛开展。而环境透射电镜(Environmental transmission electron microscope,E⁃TEM)与材料真实服役环境的一个重要区别在于所引入的环境气氛和样品材料本身都不可避免地受到电子束辐照的影响,因此多数研究都聚焦在如何降低或消除电子束辐照对研究结果的负面干扰。但实际上E⁃TEM中高能电子束可以起到较强的“催化”作用,从而激发出一些原本只有在苛刻条件下才能出现的现象或反应,助力材料改性、新材料合成及相应的微观反应机理的原位研究。本文以近几年作者所在研究团队及合作者利用E⁃TEM中电子束活化CO_(2)和H2气体分子在提升活泼金属耐蚀性、稳定性、辅助陶瓷的室温焊接及样品表面原位清洁等方面的具体应用为例,对电子束促进气固反应、改性材料表面及相关机理进行了介绍,并结合相关实验研究提出了固体表面吸附对电子束诱导气体活化过程的关键作用,更新了之前人们对电子束是通过提高游离态气体反应活性影响气-固间相互作用的认知。展开更多
文摘气氛环境下原位研究催化剂的烧结行为,能够为理解催化剂在预处理以及反应条件下的烧结机理和高稳定催化剂的设计提供重要的实验依据。本文以Au/CeO_(2)模型纳米催化剂为研究对象,利用环境透射电子显微镜原位观察其在O_(2)与CO气氛下的高温动态烧结过程。实验发现,负载在CeO_(2)上的Au纳米颗粒在O_(2)与CO气氛环境中表现出不同的烧结行为,其在O_(2)气氛下具有较高的烧结速度,同时存在颗粒迁移与聚集长大(particle migration and coalescence,PMC)和奥斯特瓦尔德熟化(Ostwald ripening,OR)两种烧结过程;在CO气氛下烧结速度较慢,烧结过程以OR为主。对比不同气氛环境下烧结后催化剂的表面结构可知,CO增加了CeO_(2)表面台阶的数量以及表面氧空位浓度,增强了载体对Au颗粒的锚定作用,从而提升Au/CeO_(2)催化剂的稳定性。
文摘随着原位透射电子显微技术的不断发展与成熟,在近使役环境中对材料进行高空间与高时间分辨率下的研究得以广泛开展。而环境透射电镜(Environmental transmission electron microscope,E⁃TEM)与材料真实服役环境的一个重要区别在于所引入的环境气氛和样品材料本身都不可避免地受到电子束辐照的影响,因此多数研究都聚焦在如何降低或消除电子束辐照对研究结果的负面干扰。但实际上E⁃TEM中高能电子束可以起到较强的“催化”作用,从而激发出一些原本只有在苛刻条件下才能出现的现象或反应,助力材料改性、新材料合成及相应的微观反应机理的原位研究。本文以近几年作者所在研究团队及合作者利用E⁃TEM中电子束活化CO_(2)和H2气体分子在提升活泼金属耐蚀性、稳定性、辅助陶瓷的室温焊接及样品表面原位清洁等方面的具体应用为例,对电子束促进气固反应、改性材料表面及相关机理进行了介绍,并结合相关实验研究提出了固体表面吸附对电子束诱导气体活化过程的关键作用,更新了之前人们对电子束是通过提高游离态气体反应活性影响气-固间相互作用的认知。