载体疏水结构对Pt/疏水陶瓷催化剂性能影响研究

为验证疏水结构对催化剂性能的影响规律,研究以柱状(φ=5 mm)多孔陶瓷为载体,在载体表层构筑三种不同的氧化铈(CeO 2)微纳结构为载体提供疏水环境,通过浸渍-气相还原法制得用于氢同位素分离的Pt/疏水陶瓷催化剂,以X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱(EDX)、X光电子能谱(XPS)及一氧化碳(CO)脉冲吸附等对催化剂性能进行综合表征,并采用气汽并流方式测试催化剂催化活性。结果表明,不同疏水结构对载体孔结构及零价铂含量影响可忽略不计,对铂粒子在载体表层的富集程度及催化剂铂粒子分散度影响明显,制得的催化剂催化活性差距明显。分布均匀且对载体覆盖率高的绒毛状疏水结构可使得更多的铂粒子沉积在载体表层,可获得更优的催化活性。

用于氢同位素交换分离的新型Pt/疏水陶瓷催化剂

为提升疏水催化剂性能并扩展其应用范围,以柱状(Ф=5mm)多孔陶瓷为载体,在载体表层构筑氧化铈(CeO_2)微纳结构为载体提供疏水环境,采用浸渍还原法制备用于氢同位素交换分离的新型Pt/疏水陶瓷催化剂。为验证新型疏水催化剂实用性,以X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X光电子能谱(XPS)、一氧化碳(CO)脉冲吸附、能谱(EDX)对催化剂性能进行综合表征,并采用气汽并流方式测试催化剂催化活性。结果表明,新型陶瓷载体疏水性优良,疏水结构对载体孔结构性能影响较小;疏水层使浸渍液对载体浸润能力下降,铂粒子分散度及零价铂含量降低;浸润能力下降使前驱体多沉积在载体表层而较难渗入载体内部,表层铂粒子含量高,使反应物的反应通道较短,相同时间内有更多的铂粒子参与反应。制得催化剂催化活性可达同种形状有机载体类催化剂催化活性的80%,冲淋12周后,催化活性下降比率小于5%,新型疏水催化剂催化活性及耐冲淋稳定性均较好,实用性佳,具有良好的应用前景。

浸渍溶剂对Pt/疏水陶瓷催化剂性能的影响

研究采用疏水陶瓷载体,分别使用水/乙醇(体积比2:1)溶液、乙醇及丙酮作为浸渍溶剂,采用浸渍-气相还原法制备用于氢水催化交换的铂/疏水陶瓷催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原法(H_2-TPR)、光电子能谱(XPS)及CO脉冲吸附对催化剂进行综合表征,采用气液并流方式测试催化剂催化活性,研究浸渍溶剂的选择对催化剂性能的影响。水/乙醇溶剂表面张力最高,浸润疏水载体能力小于乙醇及丙酮,使得氯铂酸在载体表面分布均匀度低,造成催化剂铂粒子分散度低,高价铂还原困难,催化活性远低于使用丙酮及乙醇作为溶剂制得的催化剂。丙酮的挥发速率最快,可减少氯铂酸在载体表面团聚,制得催化剂铂粒子分散度最高,高价铂更易被还原,催化活性优于使用乙醇作为溶剂制得的催化剂。

用于常温氢氧复合的新型Pt/疏水改性陶瓷催化剂

常温氢氧复合反应由于安全性高且能耗低,在核工业除氚、消氢等领域有重要应用,其得以实现的关键为制得性能优异的疏水催化剂。为获得稳定性优且兼具高催化活性的疏水催化剂,本研究制备了新型Pt/疏水改性陶瓷催化剂。陶瓷载体通过构筑CeO2表面粗糙结构,结合涂覆低表面能十三氟辛基三甲氧基硅烷(PFOTMS)进行疏水改性,而后经浸渍-气相还原制得疏水催化剂。结果表明,与常规仅涂覆低表面能材料对陶瓷载体进行疏水改性相比,新型疏水结构的构筑不仅可使疏水催化剂获得更优的疏水性,还可进一步提升催化剂的催化活性及稳定性。制得的新型Pt/疏水改性陶瓷催化剂在480 min反应时长内,氢氧复合效率可维持在99.5%。