多接收电感耦合等离子体质谱法精确测量铀中痕量钚同位素方法研究

经过核燃料后处理得到的铀产品中含有极微量钚杂质,对其同位素组成进行分析有利于对应铀材料的溯源。本工作在铀钚化学分离的基础上,对影响MC-ICP-MS法精确测量痕量钚同位素丰度比值的仪器条件进行了优化,研究了仪器分辨率、离子提取模式的选择、"背景和干扰"等参数的影响,探索研究了MC-ICP-MS上质量偏倚的校正方法。对选择的两个后处理铀产品中痕量钚同位素比进行了测量,当铀钚比例达1010时,测得的239Pu/240Pu相对不确定度优于5%。并且建立了在MC-ICP-MS上测量ng.L-1量级钚同位素丰度比值的方法。

铀基体中痕量钚的分离

为了从铀基体中分离痕量钚,采用由TBP色层柱和7402季铵盐色层柱组成的萃取色层法及低本底α谱仪对模拟铀样品中铀钚分离方法进行了研究,并确定了分离流程的条件;对影响流程分离效果的主要因素,如料液和洗涤液酸度、流速、解吸液浓度等进行了研究,确定了最佳分离流程。当料液中铀和钚分别为0.1 g和6 ng时,对铀的去污因子大于107,钚的收率大于95%,满足了质谱法测量铀基体中杂质钚同位素丰度比值的要求。使用该流程对后处理铀产品进行了铀钚分离及质谱测量。

痕量钚在线测量装置的研制及应用

本装置采用新型闪烁体探头结合镶嵌式喷淋流通池设计,解决了钚浓度低于10-3 g/L的在线监测缺失问题。采取封闭式套筒设计,实现了模块化安装和拆卸,增强了装置在放射性场所的适应性、实用性和可维修性,实现了长期稳定、有效运行;同时可确保环境和人员的辐射防护安全。仪器对钚的检测下限达到7×10-6g/L,实验验证了在线监测装置运行的可靠性和安全性等性能,满足了工艺监测钚浓度的范围要求。