石墨烯基PtCu二元金属催化剂对甲醇吸附性能的理论研究

直接甲醇燃料电池作为最有潜力的能源越来越受到人们的关注.本文主要采用密度泛函理论(DFT),对石墨烯基PtCu催化剂吸附甲醇的结构进行了理论研究.通过分析甲醇吸附前后前线分子轨道、电荷和吸附能的变化,发现PtCu二元金属催化剂与甲醇相互作用中,甲醇容易吸附于Pt位点上.对于PtCu二元金属的Cu位点的吸附能力与纯Cu相比变化不大,但是PtCu二元金属的Pt位点相对于纯Pt催化剂对甲醇的吸附能力却有明显的提高.因此Cu的掺杂对于提高Pt位点的活性起到促进作用.

石墨烯基催化剂及其催化加氢应用研究进展

综述了单一型和复合型石墨烯基催化剂的研究进展,其中单一型包括氧化石墨烯、氧化-还原石墨烯、掺杂石墨烯等。介绍了石墨烯在催化加氢反应中的应用,并指出石墨烯基催化剂今后的研究重点。

三维石墨烯基光催化剂的研究进展

从三维石墨烯基光催化剂的制备、3D GBP的分类以及基本作用等方面对三维石墨烯基光催化剂进行综述,分析了三维石墨烯促进所负载催化剂电子-空穴高效分离、光吸收范围变宽以及污染物吸附性能提高的原理。此外,还综述了化学掺杂N和B原子石墨烯基底对三维石墨烯基光催化剂(3D GBP)催化性能的重要影响。

石墨烯基催化剂用于生物质转化的研究进展

在介绍石墨烯基催化剂的结构和性质的基础上,重点综述了石墨烯基催化剂在催化生物质转化为高附加值化学品方面的最新研究进展,并展望了其在Pickering乳液界面催化体系中的应用前景。

中科院理化技术研究所高稳定石墨烯基催化剂研究取得进展

由于石墨烯独特的物理化学性质及其与其它材料的协同效应，以石墨烯为基础的复合催化剂在电催化、光催化领域引起科研工作者的广泛关注，并取得一系列重要进展。相比之下，石墨烯基催化剂在热催化领域的发展仍较为缓慢。

石墨烯基复合光催化剂用于染料废水的可见光催化降解特性研究

本文以染料废水中阳离子型染料罗丹明B(RhB)和阴离子型染料甲基橙(MO)为研究对象,对自制的新型光催化剂(石墨烯基-石墨相氮化碳复合光催化剂)的可见光响应光催化降解特性进行了研究。结果表明,与具有可见光催化性能的石墨相氮化碳比较,石墨烯基-石墨相氮化碳复合光催化剂的可见光催化活性得到显著改善。石墨烯基复合光催化剂的催化活性具有良好的稳定性,可以重复使用。

中科院等开发高稳定石墨烯基催化剂

中科院理化技术研究所和美国加州大学河滨分校合作开发了一种“介孔二氧化硅封装保护”方法，解决了石墨烯基催化剂在热催化中的瓶颈问题。

石墨烯基阳极催化剂活性高

中国科学院兰州化学物理研究所在直接甲醇燃料电池阳极催化剂的合成与性能研究领域取得新进展，通过载体选择和催化剂结构设计提高了阳极催化剂的活性与稳定性，并有效降低了成本。

氮杂石墨烯载Co3O4复合催化剂的制备及性能

为解决Co3O4纳米催化剂易团聚引起催化活性降低的问题,以改进Hummers法制备氧化石墨烯(GO)为前驱体,采用溶剂热法一步制备氮杂石墨烯载四氧化三钴(Co3O4/RGO-N)复合催化剂,采用扫描电镜、X-射线衍射仪、傅立叶变换红外光谱仪、拉曼光谱仪对其物貌特征和结构组成进行表征,并考察了Co3O4/RGO-N催化KHSO5(PMS)产生SO4·-对亚甲基蓝(MB)模拟废水的降解效果。在单因素实验基础上,采用Design Expert设计模型对MB影响因素进一步优化,结果表明,当Co3O4/RRGO-N投加量为0.04 g/L、PMS投加量4.16 g/L、pH为7.48时,MB废水最大脱色率可到95.02%。

碳基非贵金属催化剂的制备及其催化性能研究进展

碳基非贵金属催化剂的研制和开发是目前材料科学与催化领域的前沿方向之一。与传统的贵金属催化剂相比,其具有比表面积大、来源广泛、价格低廉、环境友好、耐腐蚀等独特优点。结合近年来国内外碳基非贵金属催化剂研究进展,综述了石墨烯基非金属催化剂、石墨烯基非贵金属氧化物催化剂、碳材料分散非贵金属单原子催化剂的合成方法及研究现状。

金属催化辅助无转移石墨烯薄膜制备技术研究进展

作为一种原子级别厚度的二维碳材料,石墨烯已经被证明具有优异的电学、光学、热学等综合物化性能。但是如何制备高质量、大面积晶圆级别的石墨烯薄膜仍然是激发人们进行科学研究以及器件集成领域的一大热点问题。传统过渡金属催化合成石墨烯薄膜的化学气相沉积工艺往往需要复杂费时的后处理转移工序,会对石墨烯薄膜本征性能造成巨大破坏,因此研究如何在介电基底上直接制备高质量大面积的石墨烯薄膜具有重大意义。基于此目的而兴起的无转移石墨烯薄膜制备研究已经取得了显著的科学成就,其中金属催化辅助合成无转移石墨烯薄膜的研究尤其引人注目,并且基于原位合成石墨烯薄膜性能测试及器件验证均取得了不错的效果。尽管如此,由于催化剂种类、形态以及结构设计等因素的不同,针对金属催化剂在无转移石墨烯薄膜合成过程中的工艺策略,不同的研究有不同的设计。本文基于无转移石墨烯薄膜制备的最新研究结果,对金属在催化转化获得无转移石墨烯过程中的作用机理和设计策略进行了系统全面的分析,对促进高质量晶圆级石墨烯薄膜的合成及在电子、光电子等功能器件领域的应用具有重要的指导意义。

硫掺杂石墨烯电催化降解有机染料甲基橙

电极作为影响污染物电催化氧化效率与路径的最主要因素,是电催化效率提升的重要突破口。本研究以氧化石墨烯(GO)为碳源,以二苯二硫醚作为硫源,合成硫掺杂石墨烯(SGN)电极,用于电催化降解甲基橙染料。利用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、红外光谱、拉曼光谱、X射线光电子能谱等对材料进行表征。考察电解质、外加电流、初始pH等因素对降解过程的影响。研究结果表明,硫掺杂能有效提升石墨烯材料的电催化性能。在初始pH=3、甲基橙浓度为10mg/L、电解质为NaCl、外加电流为30mA且实验温度为20℃的最佳条件下,反应35min可以达到98.39%的甲基橙降解率。材料性能稳定,可重复使用,在降解有机污染物方面具有良好的应用前景。

石墨烯基催化材料的制备及其应用研究进展

石墨烯具有独特的二维结构、较大的比表面积、高的电荷迁移性、表面易官能团化及良好的耐酸碱和耐高温性,可以吸附和脱附各种分子,因此被认为是优良的催化剂负载材料。石墨烯不仅可以作为催化剂的载体,其本身也是活性成分。综述了单一型石墨烯和负载型石墨烯基催化剂的制备过程、方法及其在催化领域中的应用和展望。

石墨烯基材料在生物质催化转化中的应用

阐述了石墨烯基材料在生物质催化转化为重要化工中间体中的应用研究进展。介绍了石墨烯及其衍生物的结构特征,总结了石墨烯基材料直接作为催化剂和作为载体负载磺酸基、单金属、双金属及金属有机骨架材料在催化生物质转化为高附加值化学品的具体应用与催化反应机理。

PdNi/石墨烯气凝胶电催化甲酸氧化

甲酸电氧化性能提升对发展直接甲酸燃料池至关重要。本文首次报道了采用简便的冷冻干燥/退火还原的方法将PdNi合金与三维石墨烯气凝胶进行了高效耦合并实现了对甲酸氧化反应的高效催化。利用X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等仪器对催化剂的结构和形貌进行了表征,并对其催化甲酸氧化反应的性能进行了研究。PdNi以合金纳米粒子形式分散在三维石墨烯气凝胶(PdNi/GA)表面,PdNi/GA催化剂中Pd的XPS能谱有明显的位移,表明Pd,Ni和石墨烯气凝胶载体之间有较强的电子相互作用。电化学测试结果表明PdNi/GA催化剂具有很高的的甲酸电氧化性能,其峰值电流密度为136 mA·cm^(−2),分别是Pd/GA(68 mA·cm^(−2))和Pd/C(39.4 mA·cm^(−2))的2倍和3.45倍。在CO溶出伏安测试中,PdNi/GA催化剂的起始电位和峰电位分别是0.49和0.67 V,证明PdNi/GA催化剂具有优异的抗CO毒化能力。PdNi/GA良好的催化性能可以归因于石墨烯三维结构提供的优异的分散性及导电性和钯镍合金抗CO中毒能力的提升。

石墨烯的储氢性能及在镁基储氢材料中的应用

石墨烯因具有诸多优异的物理化学性质,在储氢领域受到广泛关注。简述了近年来石墨烯作为储氢材料的研究进展,介绍了提高石墨烯储氢性能的不同方法,如掺杂、空位缺陷等。综述了石墨烯在镁基储氢材料中的应用现状,以及石墨烯负载不同催化剂(如活性金属、金属间化合物、金属卤化物、过渡金属氧化物)对镁基储氢材料储氢性能的影响。分析了石墨烯储氢以及其对镁基储氢材料催化机理,分析发现,石墨烯与氢分子之间的相互作用方式为物理吸附和化学吸附;石墨烯在镁基储氢材料中分别起到催化、助催化以及抑制晶粒团聚和生长的作用。将石墨烯应用于固体金属氢化物时,两者的协同效应能使储氢体系表现出高活性和高选择性,可为储氢领域高性能材料的构建提供一种新的思路。

钴高度分散于还原氧化石墨烯用于高级氧化降解有机污染物

在废水处理技术中,基于过氧单硫酸盐(PMS)的高级氧化工艺被认为是降解有机污染物中最高效且绿色的方法之一。在激活PMS的方法中,负载过渡金属的催化剂由于金属离子溶出量低而广受关注,但却面临金属物种易团聚引发的降解活性低的问题。将Co负载在还原氧化石墨烯(rGO)上,经简单方法分别合成了Co高分散的QSCo-rGO和Co团聚的AGCo-rGO。XRD、HRTEM和元素分布研究表明,QSCo-rGO中的Co未发生金属团聚现象,实现了高度分散;而AGCo-rGO中的Co以CoO纳米颗粒的形式团聚。在激活PMS降解苯酚的反应中,QSCo-rGO可在30 min内完成100%的降解,而AGCo-rGO需要90 min。此外,QSCo-rGO展现出较好的可重复性和使用广泛性。机理研究表明,催化剂QSCo-rGO中的Co高度分散,暴露出更多活性金属位点,其通过激活PMS产生非自由基^(1)O_(2)从而高活性降解苯酚。本文可为设计增强降解活性的高级氧化催化剂提供思路。

英国发现纳米波纹石墨烯具有强大催化效果

由英国国家石墨烯研究所(NGI)科研人员领导的国际科研团队发现,石墨烯中的纳米波纹可以使其成为一种强大的催化剂,加速氢分解,效果类似于最好的金属基催化剂。研究发表在《美国国家科学院院刊》(PNAS)上。首先,科研团队使用超灵敏气流测量和拉曼光谱,证明了石墨烯的纳米级波纹与其与分子氢(H2)的化学反应有关,并且其离解成原子氢(H)的活化能相对较小。其次,团队使用氢气和氘(D2)气体的混合物,证明了石墨烯的强大催化剂作用,可将H2和D2转化为HD。这与石墨和其他碳基材料在相同条件下的行为形成鲜明对比。气体分析表明,单层石墨烯产生的HD量与已知的氢催化剂(如氧化锆、氧化镁)大致相同,但石墨烯的需求量很小,不到后者的1/100。

核/壳结构碳基多面体的可控合成及其催化性能

利用嵌入-膨化法合成了核/壳结构碳基多面体.以碳基多面体为固体催化剂制备生物柴油,在90℃时获得了92.5%的生物柴油转化率.碳基多面体表面能的不均匀分布,使其表现出独特的多面体形态.碳基多面体优先暴露了比表面积较大的石墨烯参与生物柴油的转化反应,并将钙/锌复合氧化物镶嵌于石墨烯片层中,从而提高了自身的催化性能,获得了较高的生物柴油转化率.

无金属石墨烯降解水中有机污染物的研究进展

对近年来无金属石墨烯基催化剂活化过一硫酸盐(PMS)或过二硫酸盐(PS)进行了总结,对降解水中污染物的机理进行了讨论,并归纳了无金属石墨烯基催化剂在实际水环境处理中存在的问题。