基于石墨相氮化碳-富勒烯构建光电化学生物传感器

该工作基于石墨相氮化碳-富勒烯(g-C_(3)N_(4)-C_(60)),构建了“信号关”型光电化学(PEC)生物传感器,实现了对铅离子(Pb^(2+))的灵敏检测。首先,在玻碳电极(GCE)表面修饰光电材料g-C_(3)N_(4)-C_(60),由于其良好的光电性能,可以观察到较好的初始PEC信号。然后,在修饰了g-C_(3)N_(4)-C_(60)的电极上电沉积一层金纳米粒子(Dep Au),随后将带有巯基的DNA通过Au-S键固载在电极表面。紧接着用1-己硫醇(HT)封闭电极表面的非特异性吸附位点。最终,在Pb^(2+)存在的情况下,Pb^(2+)会与富含鸟嘌呤(G)的DNA结合,使其折叠形成G-四链体结构,从而获得显著降低的PEC信号。通过记录PEC信号的变化实现对目标物Pb^(2+)的灵敏检测。结果表明,光电流与Pb^(2+)浓度的对数呈现良好的线性关系,其线性范围为50.0 pmol/L-50.0μmol/L,检测限为16.60 pmol/L。

基于原位光辐照X射线光电子能谱(ISI-XPS)技术的光催化材料石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))研究

原位光辐照X射线光电子能谱(ISI-XPS)技术用于非氧化物光催化材料g-C_(3)N_(4)分析时,由于光辐照对结合能位移影响很小而常被忽略其光照过程中的结构变化。采用自行搭建的原位光辐照XPS装置进行测试发现,相比于波长405 nm的辐照光源,波长375 nm的光源(辐照光源功率大于15 mW)辐照g-C_(3)N_(4)材料15 min,g-C_(3)N_(4)共轭结构中C和N的XPS信号相对强度均出现明显变化,这归因于光辐照诱导电子转移而导致其化学结构发生改变,为光催化机理研究提供了补充证据。同时经过实验验证,紫外光辐照后,g-C_(3)N_(4)材料表面由于能量注入引起温度升高,表面吸附的污染碳出现一定程度的减少。

石墨相氮化碳基二元直接Z型异质结研究进展

石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种无金属聚合物光催化剂,具有独特的性质和出色的性能,但g-C_(3)N_(4)光催化性能受光诱导电荷的快速复合、有限的光响应范围以及较弱的氧化能力等缺陷的制约,通过两种或两种以上半导体构建g-C_(3)N_(4)基异质结是解决以上缺陷的主要策略。综述了g-C_(3)N_(4)基直接Z型异质结的主要特征、光催化机理,详细介绍了基于g-C_(3)N_(4)的二元直接Z型异质结催化剂的制备及电荷载流子转移机制,同时指出目前存在的问题,并对未来发展的方向进行了展望。

石墨相氮化碳的非金属多元素掺杂改性研究进展

石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))因廉价易得、环境友好且催化活性好等优点,逐渐在催化和环境等领域成为研究热点。然而,单一g-C_(3)N_(4)存在对可见光的吸收效率低等缺点,采用元素掺杂实现g-C_(3)N_(4)的骨架结构的调整,是克服这一缺点的有效方法。对近年来有关非金属多元素组合掺杂的研究工作进行了系统总结,主要包括含氧、磷、硼和卤素等元素的二元和多元组合,并对非金属元素掺杂工作中存在的问题及未来发展方向进行了展望。

改性石墨相氮化碳结构与性能的影响

目的为了提高石墨相氮化碳的光催化降解污染物的能力。方法通过水热的方法用间苯二甲酸对双氰胺进行改性,研究不同间苯二甲酸添加量对降解性能的影响。结果结果表明,经过间苯二甲酸改性的石墨相氮化碳光催化效率相较于纯石墨相氮化碳有明显提高,其降解速率常数为0.0736min-1,为石墨相氮化碳的1.68倍。间苯二甲酸的添加会与双氰胺之间形成相互作用,这种相互作用会抑制和促进部分晶面的生长,并在煅烧过程中使三-s-三嗪环结构增多,使改性石墨相氮化碳结构更加松散,层间距增大,更多碳插入片层中。致使的瞬态光电流更大,转移电子更快,从而最终光催化性能得到提高。结论研究结果对于增强光催化降解污染物提供了另一种思路。

光催化材料石墨相氮化碳的合成、改性及应用

石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种对环境温和的半导体材料,在光催化领域具有良好的应用前景。但是,纯g-C_(3)N_(4)因比表面积小、光生载流子分离难等缺点影响了其光催化性能,限制了其大规模应用,因此对g-C_(3)N_(4)进行改性使其光催化性能得到提升具有重要意义。从合成方法和改性策略出发,综述了近年来g-C_(3)N_(4)光催化剂的研究进展,并总结了g-C_(3)N_(4)光催化剂在废水处理降解污染物、产H_(2)及产H_(2)O_(2)等领域的应用发展。结果表明,改性后的g-C_(3)N_(4)光催化剂性能得到了巨大的提升。最后,对g-C_(3)N_(4)的发展方向进行了展望。

石墨相氮化碳基光催化剂研究进展

石墨相氮化碳是一种新型的非金属碳氮聚合物,具有优异的光催化性能。本文总结了近年来氮化碳光催化剂的设计与合成,对如何提高其光催化性能的相关工作进行了归纳总结,包括掺杂非金属元素和贵价金属、构建异质结、染料敏化、形貌调控等,并对石墨相氮化碳基光催化剂的后续应用和未来发展进行了展望。

石墨相氮化碳协同UV-H_2O_2光催化降解亚甲基蓝

以三聚氰胺为前驱体,经热解—回流法制备了石墨相氮化碳(g-C3N4),采用XRD、FTIR、SEM、EDS、PL等技术对g-C_3N_4进行了表征。研究了g-C_3N_4在UV-H_2O_2体系中对废水中亚甲基蓝(MB)的光降解效果。实验结果表明,UV+g-C_3N_4催化剂+H_2O_2体系能协同降解MB,在初始MB质量浓度为20 mg/L、初始废水p H为5、废水体积为250 mL、g-C_3N_4加入量为0.10 g、H_2O_2浓度为0.4 mmol/L、反应温度为25℃的优化工艺条件下,紫外光照射70 min时MB脱色率达98.32%。g-C_3N_4催化剂具有较好的重复使用性能,使用5次后MB脱色率仍保持在95.10%。

层状石墨相g-C_3N_4氮化碳的简易制备和表征

以三聚氰胺为前驱体,在氮气保护下进行高温热处理,借助X射线衍射、红外光谱、元素分析手段对产物进行表征。结果表明,在较低的400℃进行热处理时,前驱体中的N、H原子即开始逸出,产物中有层状g-C3N4的衍射峰出现,但是前驱体分解不完全。在500℃及高于500℃进行热处理时,可制备出纯态的g-C3N4,并且随着热处理温度的逐渐升高,所得产物的氮、碳原子比及其结构与理想层状石墨相g-C3N4差异逐渐减小。

水泥基硼掺杂石墨相氮化碳降解NO

通过对石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))和氧化硼(B_(2)O_(3))进行高温煅烧制备硼元素掺杂改性石墨相氮化碳(BCN),对其微观结构、形貌和光学特性进行表征。再以多孔水泥混凝土为光催化剂载体,研究掺杂g-C_(3)N_(4)和BCN的水泥基材料的力学性能和光催化降解NO性能。结果表明,B元素的引入会增大g-C_(3)N_(4)比表面积,改善水泥基材料对可见光的吸收,对NO的降解率达到40.7%。当掺杂BCN的质量分数达到水泥的6%时,水泥混凝土的7d抗压强度和28d抗压强度均达到最佳,分别为8.25MPa和14.4MPa;在可见光照射条件下,7d和28d光催化降解性能均达到最佳,分别为47%和63%。

氧磷共掺杂二维石墨相氮化碳的制备及光催化性能

以三聚氰胺、草酸铵和磷酸铵为原料,采用超分子自组装法和热聚合法制备氧磷共掺杂的二维石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),通过X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、氮气吸附脱附测试、紫外-可见光漫反射光谱、荧光光谱和电化学阻抗谱等手段对催化剂进行表征,以染料罗丹明B(RhB)在可见光下的降解来评价样品的光催化性能。结果表明:氧磷共掺杂使g-C_(3)N_(4)形貌由一维柱状变为二维堆叠片状,禁带宽度变窄,电子-空穴的分离效率提高,光催化性能提升。·O_(2)^(-)、·OH和h^(+)三种活性基团协同作用使样品对罗丹明B的降解率达到92.11%,在重复使用五次后降解率仍在85%以上,具有良好的稳定性。所制备的氧磷共掺杂二维g-C_(3)N_(4)降解罗丹明B的速率常数为0.01660 min^(-1),是纯g-C_(3)N_(4)的12.39倍,是由三聚氰胺-草酸铵超分子前驱体制得的g-C_(3)N_(4)的4.54倍。

石墨相氮化碳/壳聚糖复合材料对水中U(Ⅵ)的吸附性能与机理

针对核能发展与应用过程中产生的含铀废水所导致的环境铀污染难题,通过共混交联法将石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))负载在壳聚糖(CS)上,制备了复合材料-石墨相氮化碳/壳聚糖(g-C_(3)N_(4)/CS),用来吸附水溶液中的U(Ⅵ)。对g-C_(3)N_(4)/CS的表面性质和作用机制进行了分析。结果表明:g-C_(3)N_(4)/CS投加量为0.2 g/L,g-C_(3)N_(4)质量分数为20%,吸附时间为120 min,温度为308 K,pH=6条件下,g-C_(3)N_(4)/CS对U(Ⅵ)的最大吸附量达到324.45 mg/g。Langmuir等温模型和准二级动力学模型符合该吸附过程,是一个自发吸热过程。g-C_(3)N_(4)/CS对U(Ⅵ)的吸附机理主要为—NH,—OH,C—O,C=O,C—N等官能团与U(Ⅵ)发生的配位络合。g-C_(3)N_(4)/CS在循环再生实验中显示出良好的重复利用性。

金属掺杂石墨相氮化碳复合膜的制备及其光催化性能研究

通过简单的高温工艺合成了金属掺杂(Cu、Mg、Al、Ca)g-C_(3)N_(4),再将一维材料纳米纤维素(CNF-C)插入二维材料g-C_(3)N_(4)中,采用真空辅助抽滤法制备得到光催化复合膜,通过XRD、SEM、FT-IR、UV-Vis DRS对所制备的g-C_(3)N_(4)/CNF-C复合膜的微观结构、化学组成和理化性质进行表征。结果表明,金属掺杂光催化剂的可见光催化活性得到改善,有利于污染物降解,减少了带隙,延长了可见光吸收;掺杂Cu的g-C_(3)N_(4)制备的复合膜对罗丹明B染料的降解表现出最高的光催化性能,7 h降解率达42.6%;掺杂Mg的g-C_(3)N_(4)的复合膜水通量约为未掺杂g-C_(3)N_(4)的3倍,达到了918.63 L/(h·m^(2)·bar)。

石墨相氮化碳复合材料催化分解水产氢研究进展

石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))具有特殊的能带结构和稳定的物理化学性能,可通过光照分解水产氢,但由于光生电子-空穴复合严重以及禁带宽度限制等问题,对于光的利用非常有限。将g-C_(3)N_(4)与其他光催化材料复合,可以降低电子-空穴的复合率并且拓宽吸收范围,从而提高光催化活性。介绍了g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢机理,综述了g-C_(3)N_(4)复合材料的制备方法及产氢性能,展望了未来g-C_(3)N_(4)复合材料的发展方向。

石墨相氮化碳在聚合物电解质膜中的研究进展

燃料电池因具有能源转换效率高、近零污染、低噪音等优点受到广泛关注。聚合物电解质膜作为燃料电池的重要组成部件之一,其性能优劣决定了电池的实际表现。为解决聚合物电解质膜在稳定性及离子传导率方面存在的不足,无机纳米材料掺杂作为常规的改性手段应用到聚合物电解质膜材料中。近年来,石墨相氮化碳(g-C_(3)N_4)因其独特的结构特征和优秀的物化性能,被广泛应用于聚合物电解质膜材料的制备和改性。本文主要综述了g-C_(3)N_4的结构和性质,总结了g-C_(3)N_4基复合膜的制备方法,重点对目前g-C_(3)N_4在聚合物电解质膜中的研究和应用情况进行了综述,展示了其在聚合物电解质膜改性方面的重要成果,并对其在该领域未来的发展做出展望。

B和P共掺杂石墨相氮化碳的制备及其光催化性能研究

以尿素和二氰胺为前驱体,B_(2)O_(3)为B源,(NH_(4))_(2)HPO_(4)为P源,采用热缩聚法合成了B和P共掺杂石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),考察了硼磷掺杂对g-C_(3)N_(4)结构和光催化性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、BET比表面积、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光(UV-Vis)等手段对样品进行了表征和分析,考察了其可见光下光催化降解亚甲基蓝染料的性能。结果表明:当B_(2)O_(3)掺入量为0.15g,(NH_(4))_(2)HPO_(4)掺入量为1%时,CNBP1%的光催化性能最优。这主要归因于B、P元素的电负性差异有助于强化氮化碳中内建电场强度进而促进光生电子和空穴的有效分离。相比纯CN,CNBP1%表现出松散的片状多孔结构,更窄的禁带宽度和更强的可见光吸收能力。

铜纳米粒子负载的石墨相氮化碳的制备及其光催化还原铀

采用熔盐法和化学还原法分别制备了高分散性石墨相氮化碳(WSGCN)和铜纳米粒子负载的高分散性石墨相氮化碳(Cu-WSGCN)复合材料。使用傅里叶变换红外光谱仪、X射线衍射仪、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱、光致发光光谱等表征方法,分析光催化剂的化学结构及光电性能。结果表明,与WSGCN相比,Cu-WSGCN复合材料的光吸收范围更大,带隙更窄;铜纳米粒子与WSGCN界面存在肖特基势垒,促进了电荷的传递和光生载流子的分离,从而提高了光催化能力。当铜纳米粒子质量分数为1%时,Cu-WSGCN复合材料的铀去除率最高,为81.07%。经过三次光催化还原铀循环实验后,1%Cu-WSGCN对铀的去除率仍然可以达到75.96%。本项研究为开发高效光催化去除铀的新型材料提供了有益的参考。

铁/硫共掺杂的石墨相氮化碳及其光催化性能

文章以三聚氰胺、三聚硫氰酸和硝酸铁为原料,通过热聚合法制得铁/硫共掺杂的石墨相氮化碳(Fe/S-CN)催化剂。利用TEM、XRD、FT-IR、EIS等手段对聚合过程中间体和所得Fe/S-CN催化剂进行表征,结果表明三聚氰胺和三聚硫氰酸在热聚合过程中形成铁/硫掺杂的纳米薄层材料。以水中双酚A为目标污染物,考察Fe/S-CN的光催化性能,结果表明在模拟太阳光条件下,2%Fe/S-CN具有最好的污染物降解活性,光照3 h后20 mg/L双酚A的降解率可达92.8%,明显优于硫掺杂石墨相氮化碳和体相石墨相氮化碳。光电流和电化学阻抗的结果表明,铁/硫的掺杂提高了光生电子-空穴对的分离效率;EIS结果说明了金属修饰和非金属掺杂改善了载流子的传输性能,有利于载流子分离。自由基猝灭实验证实,光生空穴、单线态氧和超氧自由基是Fe/S-CN光催化双酚A氧化还原反应的主要活性物种。

石墨相氮化碳基核壳异质结光催化材料的构筑及性能

光催化技术是解决能源危机和环境污染的有效途径,石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))被认为是一种有前途的光催化材料,但高载流子复合率严重限制了其光催化活性,通过构建核壳结构形成紧密且大面积接触的异质结,可有效促进光生载流子的分离效率。基于此,研究核壳结构的g-C_(3)N_(4)基异质结成为热点,通过介绍核壳结构的主要功能及核壳结构材料的应用,阐述g-C_(3)N_(4)基核壳异质结光催化剂的性能和优势,重点讨论g-C_(3)N_(4)基核壳异质结的构筑策略,包括水/溶剂热法、超声辅助自组装法、热处理法,并归纳总结合成过程中g-C_(3)N_(4)的生长机制,分析g-C_(3)N_(4)基核壳异质结光催化材料面临的挑战及未来发展方向,旨在为新型高效g-C_(3)N_(4)基核壳异质结光催化材料的设计与开发提供有益参考。

壳聚糖改性石墨相氮化碳/环氧树脂复合涂层的制备及防腐性能研究

目的为了保证水性环氧树脂(EP)涂层的绿色、环保及高效防腐性能。通过将二维纳米材料石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))与天然高分子壳聚糖(CS)功能化复合来制备一种新型绿色环氧树脂复合涂层体系,并研究不同g-C_(3)N_(4)@CS添加量对环氧树脂复合涂层耐蚀性的影响。方法将尿素高温煅烧得到g-C_(3)N_(4),加入壳聚糖悬浮液中进行改性处理,并掺杂进环氧树脂中进而得到新型环氧树脂复合体系(EP/g-C_(3)N_(4)@CS)。利用傅里叶红外变换光谱仪(FT-IR)、X射线衍射仪(XRD)及透射电子显微镜(TEM)对g-C_(3)N_(4)和g-C_(3)N_(4)@CS复合材料的结构及微观形貌进行表征。并通过电化学手段及长周期浸泡实验对涂层体系的防腐性能进行测试。结合涂层附着力测试判断涂层与基体之间的黏合程度。结果g-C_(3)N_(4)@CS可以被成功复合到环氧树脂涂层中,且CS中丰富的含氧官能团显著提高了g-C_(3)N_(4)在环氧树脂中的分散性和界面相容性。涂层电化学耐蚀性测试结果表明,EP/g-C_(3)N_(4)@CS-1.0%(质量分数)涂层体系在浸泡30 d后的涂层电阻(R_(c))值最大,在浸泡30 d后仍能达到1.11×10^(7)Ω,EP/g-C_(3)N_(4)@CS-1.0%(质量分数)涂层体系耐蚀性最高。此外,g-C_(3)N_(4)@CS可显著提升EP涂层的附着力,且EP/g-C_(3)N_(4)@CS-1.0%(质量分数)涂层附着力最大。长期浸泡实验测试结果也表明,EP/g-C_(3)N_(4)@CS-1.0%(质量分数)涂层体系具有最佳的耐蚀性,在浸泡30 d后表面膜层仍较为均匀平整。结论EP/g-C_(3)N_(4)@CS-1.0%(质量分数)涂层体系形成的均匀完整复合膜可以有效屏蔽腐蚀性离子的迁移进程,具有最佳耐蚀性能。