高振动激发态CsH(v)与CO_2碰撞弛豫过程的实验研究

在Cs-H2系统和CO_2的混合系统中,采用简并受激超拉曼(DSHR)泵浦技术,研究了CsH分子的高位振动激发态与CO_2的碰撞弛豫过程,测量了CsH(v=15-23)与CO_2之间的各振动弛豫系数,实验表明v=22时,碰撞弛豫速率系数达到最大值.

分子角动量定向布居的制备探测和它的碰撞弛豫

利用受激Ｒａｍａｎ泵浦，使线性分子Ｃ２Ｈ２选择性地制备振动态角动量定向市居参数Ａ０（１）达到０．７～０．８．并测定了角动量定向布居碰撞诱导的弛豫速率常数。采用园偏振的紫外激光诱导荧光方法，可表征分子角动量定向布居的制备和它的碰撞弛豫过程。

SO_2气体激光诱导色散荧光时间断层扫描研究

以纳秒Nd:YAG激光器的四倍频(266nm)为激发源,利用门选通增强光学多通道光谱分析仪(OMA),研究了SO_2分子第一激发带粒子的荧光辐射与碰撞弛豫相结合的复杂退激发过程。通过对SO_2分子第一激发带的激发及碰撞弛豫过程的时间断层扫描分析,可以将激光诱导色散荧光谱中以305.6nm、337.2nm为中心的荧光包络和以424.7nm为中心的规则序列分别归属于B^1B_1、A^1A_2低振动能级和a^3B_1基振动能级到基电子态X^1A_1不同振动能级的荧光跃迁,由此可以确定大气污染气体SO_2的诱导荧光的灵敏检测波长为425nm;由规则序列的实验数据可以计算出SO_2分子基电子态X^1A_1的对称振动和弯曲振动模式的基振动角频率分别为ω_1=1151.8±0.6cm^(-1)和ω_2=517.8±0.6cm^(-1),两振动模式的非谐性常数分别为χ_(11)=8±0.6cm^(-1)和χ_(22)=9.2±0.6cm^(-1).

(1+2+1)双共振多光子电离概率的理论研究

共振增强多光子电离光谱技术已成为研究原子、分子高激发态能级结构的重要方法。运用光和物质相互作用的速率方程理论,推导出四能级物质系统1+2+1双共振增强多光子电离概率的解析表达式,以此为基础,理论模拟了电离概率随激发光强、激光脉冲宽度和碰撞弛豫速率的变化,发现在1+2+1多光子电离机制中,电离概率随光强的增加而增大,继而出现单步、双步激发饱和的现象,直至饱和值1;继续增大光强,电离概率将围绕饱和值1窄幅振荡,振荡幅度随光强增加而增大。随激光脉冲宽度的增大,电离概率从零开始逐渐增大直至饱和值1。而随碰撞弛豫速率的增大电离概率以线性规律减小。

（1＋1）多光子电离几率的理论研究

通过求解光和物质相互作用的速率方程，获得了（1＋1）共振增强多光子电离过程中电离几率的解析表达式，以该表达式为基础，理论模拟了激光强度、激光脉宽、碰撞弛豫速率等参量对（1＋1）多光子电离几率的影响。发现电离几率随激光强度、激光脉宽的增加而增大，到一定程度达到饱和，激光脉宽越大，电离几率随激光强度增加的速率越快，饱和光强值越小。当光强超过饱和值时，电离几率随激光强度的增加围绕饱和值1振荡，电离几率出现大于1的情况，这一有悖于事实的理论结果表明，由于强激光场和物质的相互作用改变了物质系统的能级结构特征，描述光与物质相互作用的速率方程理论不再适用。理论结果还显示，电离几率随碰撞弛豫速率的增加呈线性规律减小，但变化很小，所以样品气压对多光子电离几率的影响可忽略。