北山地下水中三元铀酰配合物的化学种态分析

获知地下水环境中放射性核素的化学种态,对于理解其吸附、迁移和扩散行为至关重要。利用水文地球化学模拟软件PHREEQC,计算了BS03(pH=9.43)和BS05(pH=7.51)两种北山深部地下水中铀(铀酰)的种态分布,重点分析了pH、温度和初始铀浓度等因素的影响。研究结果表明,铀在弱酸性条件下,主要以UO_(2)CO_(3)(aq)和(UO_(2))_(2)CO_(3)(OH)_(3)^(-)存在;在中性至弱碱性条件下,主要以CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)和Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)存在,且碳酸铀酰钙的含量远高于碳酸铀酰镁。随着温度的升高,Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))3(aq)、CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)和UO_(2)(CO_(3))_(3)^(4-)逐渐分解。当初始铀浓度为4×10^(-4)~1×10^(-1)mmol/L时(t=25℃),北山深部地下水中铀的优势种态为Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)(摩尔分数x>62%)和CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)(x≈35%)三元配合物。研究结果对于分析关键放射性元素铀在高水平放射性废物处置库中的释放和迁移机制具有重要作用。