SiO_2/(γ-Fe_2O_3-SiO_2)磁性催化剂载体的制备

采用溶胶-凝胶法制备了具有高热稳定性的γ-Fe2O3-SiO2复合材料,并在其表面进行SiO2包覆,获得了纳米尺寸磁核的单分散球形SiO2/(γ-Fe2O3-SiO2)颗粒.X射线衍射分析、热重差热分析、扫描电镜、透射电镜以及振动样品磁强计等实验结果说明:Fe2O3-SiO2复合物经过700℃以上温度煅烧30 min后才出现γ-Fe2O3晶相,更高温度或者更长的煅烧时间将导致γ-Fe2O3向α-Fe2O3的转变;经SiO2包覆后得到的SiO2/(γ-Fe2O3-SiO2)为粒径均匀的单分散球形颗粒,颗粒尺寸在150～200 nm左右,内部核心为γ-Fe2O3颗粒,外层则被严密的SiO2包裹.通过将纯Fe3O4粉外层直接包覆SiO2做对比实验表明,SiO2/(γ-Fe2O3-SiO2)具有更加优异的磁性能,是一种优良的催化剂磁性载体.

磁性γ-Fe_2O_3催化剂NH_3-SCR脱硝反应动力学研究

采用沉淀法制备磁性γ-Fe2O3脱硝催化剂,通过瞬态动力学方法考察NH3、O2气体浓度对催化剂选择性催化还原(SCR)脱硝率的影响,在消除内外扩散阻力基础上应用稳态动力学研究方法构建SCR脱硝本征反应动力学模型。实验结果表明:NH3能快速在催化剂表面活性位上吸附活化;NO的吸附及其活性过渡中间体的形成在SCR反应中起控制作用;O2浓度小于1%时,其浓度的提高促进了磁性γ-Fe2O3催化剂SCR反应进行;在试验条件下,磁性γ-Fe2O3催化剂的NO、NH3、O2的反应级数分别为0.41、0、0.27,但当O2浓度>1%时,其反应级数为0,研究得到磁性γ-Fe2O3催化剂SCR表观反应活化能为28.77 k J/mol。

不同沉淀条件制备γ-Fe_2O_3催化剂的表征及其NH_3-SCR性能

采用不同沉淀工艺制备磁性γ-Fe2O3催化剂,在固定床上对其NH3-SCR性能进行研究,借助XRD和N2吸附分析揭示了其物性.结果表明,采用正向滴定法、NH4OH作为沉淀剂制得的y-Fe2O3催化剂纯度高,结晶度适宜,孔径主要分布于2 ～ 5nm,有利于脱硝;实验工况下,325 ～400℃温度区间内,其脱硝效率保持90％以上.沉淀剂种类及其加入方法直接影响催化剂的脱硝性能,不当的沉淀工艺会导致α-Fe2O3生成、晶粒直径过大、孔结构塌陷等问题,不利于脱硝.

NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿催化剂NH_(3)-SCR脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能研究

采用球磨、微波焙烧方法制备了不同质量分数NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝催化剂。通过BET、SEM-EDS、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR分析了催化剂脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能。结果表明:NH_(3)SO_(3)改性使催化剂脱硝活性得到了显著提高,10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂在300~350℃脱硝活性可达90%左右。SO_(2)/H_(2)O共同作用可将10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂脱硝活性提高至97%,其促进作用保持了良好的稳定性,且具有可逆性。NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿后,催化剂比表面积、酸性位点及强度增加,表面活性物质分散度更高,弱化了尾矿矿物晶型,提高了催化剂吸附能力和氧化还原能力,从而提高催化脱硝活性,同时具备优良的SO_(2)/H_(2)O耐受性。

磁性纳米TiO_2/SiO_2/Fe_3O_4光催化剂的制备及表征

以纳米Fe3O4磁粉为核心,采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/SiO2/Fe3O4复合光催化剂。用XRD、TEM及元素分析对其结构和表面形貌进行了表征。以具有偶氮染料结构的甲基橙水溶液为目标反应物,评价其光催化活性。结果表明,所制TiO2/SiO2/Fe3O4样品为双层包覆型结构,SiO2为中间层,最外层是锐钛矿型的TiO2。该复合光催化剂对甲基橙溶液有较高的光催化活性,并具有可利用其磁性回收重用的特点,应用前景广泛。

煅烧温度对Mn改性γ-Fe_2O_3催化剂结构及低温SCR脱硝活性的影响

采用共沉淀法,在不同煅烧温度下制备一系列Mn改性γ-Fe2O3催化剂（Fe0.7M n0.3Oz）,研究了煅烧温度对Fe0.7M n0.3Oz催化剂低温SCR脱硝活性的影响,并借助XRD、N2吸附-脱附、EDS及SEM等手段对催化剂进行表征。结果表明,350℃煅烧所得Fe0.7M n0.3Oz催化剂的低温SCR活性最佳,在70℃时取得92%的NOx转化率,100~200℃可维持100%的NOx转化率,而450℃煅烧所得催化剂的低温SCR活性最低;煅烧温度为350℃时,催化剂具有最大的比表面积和比孔容、发达的孔隙结构及适当结晶度的γ-Fe2O3,而煅烧温度为400或450℃时,催化剂发生烧结且有α-Fe2O3生成,不利于低温SCR反应的进行,因此,Fe0.7M n0.3Oz催化剂的最佳煅烧温度为350℃。

煅烧温度对γ-Fe_2O_3催化剂结构及其脱硝活性的影响

采用沉淀-微波热解法,以Fe SO4·7H2O为铁源制备环境友好的γ-Fe2O3催化剂,结合XRD（X射线衍射）、N2等温吸附-脱附、SEM（扫描电子显微镜）、EDS（能谱仪）等手段对催化剂样品的晶相、孔结构、表面形貌、表面元素组成等进行表征,并考察其NH3-SCR（选择性催化还原）脱硝性能,研究煅烧温度对γ-Fe2O3催化剂物性及NH3-SCR脱硝性能的影响规律.结果表明：300、350和450℃下煅烧制备的催化剂中生成的杂质α-Fe2O3对SCR反应不利,而400℃煅烧制备的γ-Fe2O3催化剂脱硝性能最优,NOx转化率最高可达95%以上,XRD结果表明其纯度高,并且在60~100 nm孔径区间具有发达的孔隙结构,有利于SCR反应进行;随着煅烧温度升高,γ-Fe2O3催化剂表面晶格氧逐渐增加,颗粒形貌经历了片状颗粒（300、350℃）→球状颗粒（400℃）→针状颗粒（450℃）的变化过程,均匀的球状颗粒形貌及其表面丰富的晶格氧是400℃煅烧制得催化剂具备最优脱硝性能的重要因素.

磁性超细固体酸催化剂SO_4^(2-)-ZrO_2/Fe_3O_4的组装及表征

将磁性Fe3O4 纳米材料和SO2 -4 ZrO2 固体酸进行组装 ,制得一系列具有磁性和超细粒子结构的固体酸催化剂SO2 -4 ZrO2 /Fe3O4 .采用XRD ,TG DTA和XPS等分析测试手段对催化剂的结构和性能进行了表征 .并分析和测试了催化剂的磁学性能、比表面积、粒度分布和元素的组成等物理化学性质 .该催化剂具有较小的粒度、较高的磁性及酯化催化活性 ,对乙酸丁酯合成反应的催化活性可达 66% ;利用Fe3O4 的磁性可对催化剂进行分离和回收 .经高温处理后 ,固体超强酸的形成对催化剂磁性、比表面积。

Bi_(25)FeO_(40)/α-Fe_2O_3复合纳米颗粒光催化剂的制备与性能

采用溶剂热法,以聚酰胺-胺(PAMAM)树形分子为稳定剂,分别制备了Bi_(25)FeO_(40)和Bi_(25)FeO_(40)/α-Fe_2O_3复合纳米颗粒,并利用X射线衍射仪(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)、紫外-可见吸收光谱仪(UV-Vis)、比表面积和孔径分析仪(BET)和超导量子干涉磁强计等对其结构和性能进行了表征.结果表明,2种颗粒均为球形,尺寸均匀,粒径小于10 nm.当原料中Bi^(3+)/Fe^(3+)摩尔比为25∶1时,产物为Bi_(25)FeO_(40)纳米颗粒;Bi^(3+)/Fe^(3+)摩尔比为1∶1时,产物为Bi_(25)FeO_(40)/α-Fe_2O_3复合纳米颗粒.与Bi_(25)FeO_(40)纳米颗粒相比,Bi_(25)FeO_(40)/α-Fe_2O_3复合纳米颗粒的带隙变窄,对可见光吸收范围变宽,饱和磁化强度和光催化活性明显增强.这是由于复合颗粒中的α-Fe_2O_3具有超顺磁性,且两相界面存在的异质结构有利于光生载流子的分离和迁移,提高催化活性.2种纳米颗粒均可磁性回收,重复使用3次后催化活性下降较小.

微波热解制备γ-Fe_2O_3催化剂及其SCR脱硝性能

以Fe SO4·7H2O[Fe(NO3)3·9H2O]为铁源,采用新型微波热解法制备γ-Fe2O3[α-Fe2O3]催化剂样品,通过XRD、N2等温吸附-脱附、压汞法等实验手段对催化剂样品晶相、微观孔结构等进行表征;考察两种催化剂样品的NH3-SCR脱硝性能,通过归一化处理得到两种催化剂在不同温度下的本征脱硝反应速率,同时对比研究了γ-Fe2O3与钒系催化剂的脱硝活性;研究氨氮比、氧浓度等运行参数对γ-Fe2O3催化剂NH3-SCR脱硝性能的影响规律,并对其抗硫抗水性能进行考察。结果表明:采用新型微波热解法可得到纯度较高的γ-Fe2O3催化剂,其介孔分布合理且大孔数量丰富;同时γ-Fe2O3催化剂表现出优于α-Fe2O3催化剂的脱硝性能,400℃时最大NOx转化率达到96%,300、325、350℃下单位面积脱硝速率达到α-Fe2O3催化剂的3倍左右;γ-Fe2O3催化剂具备优良的抗硫抗水性能,其最佳氨氮比为1、最佳氧体积分数为3.5%。

Sn、Ti掺杂改性γ-Fe_2O_3催化剂结构及NH_3-SCR脱硝活性研究

采用共沉淀-微波热解法,制备一系列Sn、Ti掺杂改性γ-Fe2O3催化剂样品（γ-Fe0.95Ti0.05Oz、γ-Fe0.95Sn0.05Oz、γ-Fe0.95Sn0.025Ti0.025Oz）,研究Sn、Ti掺杂对γ-Fe2O3催化剂SCR脱硝活性的影响,借助XRD、N2吸附-脱附、EDS及SEM等手段对催化剂晶相、孔结构、表面元素及微观形貌等进行表征分析。结果表明,Sn、Ti掺杂后以无定形态高度分散于γ-Fe2O3晶格中,与Fe形成固溶体;单一助剂Ti掺杂制得的γ-Fe0.95Ti0.05Oz最高脱硝效率达98.3%,且在250~400℃脱硝效率保持90%以上;Ti掺杂可以细化γ-Fe2O3晶粒,优化2~100 nm孔径孔隙结构,抑制α-Fe2O3的生成,促使γ-Fe2O3形成细致、均匀、独立的球状颗粒,对SCR反应有利;Sn掺杂则使催化剂出现严重烧结现象,导致2~6 nm孔径孔结构贫乏,对SCR脱硝反应不利;在Sn、Ti协同作用下,催化剂表面氧铁原子物质的量比由1.83降至1.33,表面晶格氧显著下降,一定程度上限制了SCR反应速率的提高。

微波催化剂MgFe_2O_4-Fe_2O_3微波催化氧化降解结晶紫废水

提出一种新型的、无需添加氧化剂处理结晶紫废水的方法.通过共沉淀晶化法制备微波催化剂MgFe_2O_4-Fe_2O_3,在微波辐照下降解结晶紫废水,考察了催化剂用量、微波功率、辐照时间对结晶紫去除率的影响.结果表明:在一定条件下,去除率随着催化剂用量的增加、微波功率的增大、微波辐照时间的延长而增加.当微波功率为800 W,辐照时间5min,催化剂用量1g/L时,处理200mg/L的结晶紫废水,去除率可达99.3%.本文还对微波催化氧化机理进行了探究,通过添加不同氧化基团清除剂的实验发现,氧化基团清除剂的添加降低了结晶紫的去除率,并提出了该反应的微观机理:微波催化剂吸收电磁波发生光电效应,产生电子和空穴对,与水等作用产生·OH,·OH再氧化降解废水中的有机物.

Ni-Fe/γ-Al_2O_3双金属催化剂的制备及其CO甲烷化性能研究

采用等体积浸渍法制备了Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂和Ni/γ-Al2O3、Fe/γ-Al2O3单金属催化剂,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化催化活性,采用XRD、N2物理吸附、H2-TPR、H2-TPD和TPSR等手段对催化剂进行表征。结果表明,Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂中Ni、Fe之间产生了明显的相互作用,还原后催化剂中形成Ni-Fe合金,对氢气吸附量显著增加。在CO体积分数为0.5%、空速5000 h-1、常压的反应条件下,Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂表现出高的甲烷化活性,220℃时将CO完全转化为甲烷。

纳米α-Fe_2O_3光催化剂的研究与应用进展

纳米α-Fe2O3带隙窄对紫外可见光具有良好的光电化学响应,在环境污染及能源方面拥有广阔的应用前景。综述了近年来纳米α-Fe2O3光催化剂的研究进展,从制备方法、光催化机理、光催化降解的影响因素(包括粒径、掺杂、形貌控制和半导体复合等)以及主要应用等几方面详细论述了α-Fe2O3光催化剂的构成原理、设计思想、目前效果以及存在的问题,并展望了该光催化剂今后的研究方向。

Cu-Fe-Ru-La/γ-Al_2O_3湿式氧化催化剂的制备、表征及机理(英文)

采用等量浸渍法以γ-Al2O3为载体,制备过渡金属Cu和Fe、贵金属Ru、稀土金属La的复合催化剂。采用催化湿式空气氧化法处理模拟印染废水,研究金属离子配比、焙烧温度对催化剂活性及稳定性的影响,并对催化剂CWAO反应机理进行探讨:权衡催化剂的活性和稳定性,催化剂的组分质量配比和焙烧温度分别为Cu∶Fe∶Ru∶La=1∶1∶1∶3、450℃。对催化剂进行XRD、XPS、孔结构、FT-IR、TG-DTA、SEM、TEM表征,结果表明:焙烧使催化剂组成物质分解为氧化物,元素Cu、Fe、Ru、La分别以CuO、Fe2O3、RuO2、La2O3形式存在;焙烧温度升高,晶粒长大结晶趋于完整,催化剂孔容孔径增大但比表面积减小,晶粒尺寸分布在5～20 nm;Cu-Fe-Ru-La/γ-Al2O3催化剂使用前后结构无明显变化且反应后溶出的金属浓度低,催化剂具有较高的稳定性。

Mg掺杂改性γ-Fe_2O_3催化剂NH_3-SCR脱硝特性

采用共沉淀-微波热解法制备一系列不同Mg掺杂比的Fe_(1-x)Mg_xO_z(x=0,0.1,0.2,0.3)催化剂,研究Mg掺杂对γ-Fe_2O_3催化剂SCR脱硝活性的影响,并借助XRD,N_2吸附-脱附、SEM和EDS等手段对催化剂进行表征。Mg的最佳掺杂比为0.2,且Fe_(0.8)Mg_(0.2)O_z催化剂在325℃时脱硝效率可达99.1%,同时活性温度窗口为250~350℃。Fe_(0.8)Mg_(0.2)O_z催化剂主要活性组分为γ-Fe_2O_3,其中Mg以无定型状态存在,能够与晶格中的Fe相互作用形成良好的固溶体,其较大的比表面积(44.00 m^2/g)、比孔容(0.19 cm^3/g)为反应气体在催化剂表面吸附与活化提供了丰富的表面活性位;合理的孔结构分布、良好的孔间连通性则利于传质的快速进行。Fe_(0.8_Mg_(0.2)O_z催化剂最佳O_2体积分数为3%,推荐NH_3/NO为1;催化剂表面氧化能力的提高及反应物的快速吸附、活化有利于NH3-SCR反应的进行。

金负载量对低温水煤气变换Auα-Fe_2O_3催化剂结构和性能的影响

采用共沉淀法制备了低温水煤气变换Au α Fe2O3催化剂。通过正交实验优化催化剂的还原活化条件,考察了金负载量对催化剂性能的影响。采用BET、XRD、UV VIS、XRF、H2 TPR和O2 TPO等表征手段对催化剂的结构进行分析,并与其催化性能进行关联。结果表明,(1)采用10% H2 N2还原气将催化剂在150℃原位还原9h,其催化活性最高;(2)金的最佳负载量为8 00%,此时在催化剂制备过程中金的流失量较少,金粒子较小,也有利于抑制催化剂在反应过程中烧结;(3)TPR TPO结果表明,金的负载量为8 00%时,Au α Fe2O3催化剂具有较易被还原、不易被氧化的性质,从而显示出最高催化活性。(4)Au α Fe2O3催化剂中的金以单质金(Au0)形式存在;其高活性与Au0 Fe3O4间的协同作用有关。

磁载光催化剂TiO_2/SiO_2/γ-Fe_2O_3的制备及其催化氧化性能

采用化学共沉淀法制备磁基体(Fe3O4),煅烧使其转化为γ Fe2O3。溶胶 凝胶法成功得到易于固液分离回收的磁载TiO2光催化剂TiO2/SiO2/γ Fe2O3。用TEM和XRD进行形貌和物相表征。研究了催化剂对可溶性染料Orange Ⅱ的降解性能,并探讨了煅烧温度、时间对活性的影响。结果表明:最佳煅烧温度为450℃,最佳煅烧时间为30min。这种情况下得到的磁载TiO2光催化剂TiO2/SiO2/γ Fe2O3,在3次循环使用后降解率仍保持在95%以上。

磁载光催化剂Ag-TiO_2/ZnO/γ-Fe_2O_3的制备及其光催化性能

采用溶胶-凝胶法在表面包覆了ZnO的磁基体γ-Fe2O3上负载TiO2,光催化还原法在其表面沉积Ag,得到了易于磁性固液分离的磁载Ag-TiO2/ZnO/γ-Fe2O3复合光催化剂。通过XRD、EDX和TEM等测试技术对该复合催化剂进行了表征。以可溶性染料亚甲基兰为降解对象,研究了ZnO的存在和Ag不同含量对复合光催化剂催化活性的影响及催化剂回收再利用的可行性。结果表明,0.5%(质量分数)Ag-TiO2/ZnO/γ-Fe2O3(其中m(TiO2)∶m(ZnO)∶m(γ-Fe2O3)=14∶3∶3)的复合光催化剂具有最高的光催化活性,在3次循环使用后仍能保持较好的光催化性能。

微孔树脂镶嵌超细α-Fe_2O_3催化剂的制备、表征及其在苯酚H_2O_2羟化制备苯二酚反应中的应用

用离子交换方法制备了 α-Fe2 O3/微孔树脂催化剂 .XRD,TEM和 Mossbauer谱测试结果表明 ,制得的α-Fe2 O3粒子尺寸非常细小 ,其粒径至少在 5 nm以下 .该催化剂在苯酚 H2 O2 羟化制备苯二酚反应中表现出了良好的催化活性 ,在 n(苯酚 ) / n( H2 O2 ) =3条件下 ,苯酚的有效转化率可达到 2 2 .4 % ,产物中邻苯二酚和对苯二酚的物质的量比接近 1 .4∶ 1 ,反应放大 30 0 0倍后羟化活性及产物的选择性基本不变 .与化学沉淀法制得的纳米 α-Fe2 O3羟化活性比较认为 ,造成二者催化活性不同的主要原因是 α-Fe2