磁性复合氧化物催化剂的制备及其催化木质素液化性能

为了解决催化剂的回收再利用以及能减少回收利用过程中酸碱的使用问题,采用改进后的共沉淀法制备具有磁性的催化剂前体Fe3O4@Cu Mn Al-LDH,在不同温度下焙烧获得磁性复合金属氧化物催化剂Fe3O4@Cu O/Mn O/Al2O3,并用于超临界甲醇中木质素的催化液化。利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电镜(SEM)对催化剂前体进行分析,结果表明制备出的催化剂前体具有良好的结构特征。通过热重(TG)、程序升温还原(H2-TPR)、氮气吸附脱附(BET)等手段研究了不同焙烧温度对催化剂的物化性质、物相结构的影响。在反应温度340℃,反应时间120 min的条件下,研究了催化剂的催化性能。结果表明,在450℃下焙烧时,催化剂具有优异的催化活性和稳定性,而且其磁学性能与焙烧前相比表现仍然相当优异。

二元复合氧化物载体在加氢脱硫催化剂中的应用进展

加氢脱硫技术对实现劣质油品清洁化、低碳化与多元化高效利用至关重要,其关键是高性能催化剂的开发,核心之一是适宜催化剂载体材料的创新。本工作分别总结了向Al_(2)O_(3)及TiO_(2)中引入第二组元后作为加氢脱硫催化剂载体的研究进展。第二组元氧化物的引入克服了Al_(2)O_(3)载体酸类型单一及商用催化剂金属与载体间相互作用过强等缺点,同时保持了较大的比表面积;第二组元氧化物能够有效提升TiO_(2)载体材料的热稳定性及比表面积的同时调节了载体材料表面酸性等。究其原因在于第二组元的引入可显著改变Al_(2)O_(3)或TiO_(2)表面羟基环境,进而促进了活性金属前驱体在载体表面的锚定和分散,有利于更多NiMo(W)S活性相的形成,提升了催化剂的加氢脱硫性能。

坡缕石/磁性铁氧化物/TiO_2复合光催化剂性能实验研究

用醇盐水解法、硫酸亚铁-硝酸钾氧化法制备TiO2光催化剂、坡缕石/TiO2复合光催化剂和坡缕石/磁性铁氧化物/TiO2复合光催化剂。通过XRD、TEM、UV-Vis和MS分析光催化剂的物相组成、形貌特征、对紫外可见光的漫反射以及磁化率,并以甲基橙为处理对象,对比研究了TiO2光催化剂、坡缕石/TiO2复合光催化剂和坡缕石/磁性铁氧化物/TiO2复合光催化剂的光催化效果。结果表明:坡缕石/磁性铁氧化物的复合能降低复合光催化剂中锐钛矿的平均粒径,提高锐钛矿的分散性。铁的复合是否提高光催化剂的光催化效率与催化剂的煅烧温度有关。坡缕石的复合对光催化剂的最佳煅烧温度有影响。

金属复合氧化物基燃烧催化剂在固体推进剂中的研究进展

为了阐明不同结构类型的金属复合氧化物及其复合材料作为燃烧催化剂时对固体推进剂含能组分的热分解催化性能,分别对尖晶石型、钙钛矿型、类钙钛矿型、碳材料基金属复合氧化物及金属元素掺杂的金属复合氧化物的催化活性进行总结。根据其结构及负载材料的不同,分析其对固体推进剂燃烧速率、压力指数及含能组分热分解峰温、放热量及表观活化能的影响,发现金属复合氧化物及其复合材料表现出比单一金属氧化物更为优异的催化活性。最后,指出了今后金属复合氧化物基燃烧催化剂在固体推进剂中的研究方向。

Fe_3O_4/MnO_2磁性复合氧化物催化剂的制备及性能

具有磁性的非均相催化剂价格低廉、低污染、高能效、容易从溶液中分离出来。经过水热合成法合成的Fe_3O_4/MnO_2磁性复合氧化物催化剂在活化过一硫酸盐(2KHSO_5·KHSO_4·K_2SO_4)产生硫酸根自由基(SO-4·)降解水中有机污染物表现出了优良的性能。把不同质量的磁性Fe_3O_4微球与线状的MnO_2负载到一起,合成三种Fe_3O_4:MnO_2质量比分别为1∶3、2∶3、1∶1的Fe_3O_4/MnO_2催化剂,经过XRD、SEM和TEM表征,表明这两种金属氧化物负载到一起。对比不同Fe_3O_4:MnO_2质量比的Fe_3O_4/MnO_2磁性复合氧化物催化剂活化2KHSO_5·KHSO_4·K_2SO_4的活性,发现Fe_3O_4/MnO_2(2∶3)催化剂催化活性最高。通过考察不同因素对Fe_3O_4/MnO_2(2∶3)催化活性的影响得出,水中罗丹明B (Rh B)降解的最佳条件为10mg/L Rh B、0.4g/L Fe_3O_4/MnO_2催化剂、0.3g/L 2KHSO_5·KHSO_4·K_2SO_4、pH=8。Fe_3O_4/MnO_2(2∶3)磁性复合氧化物催化剂经过3次循环利用后,催化活性没有明显下降。SO-4·在降解水中Rh B起主要作用。

磁性纳米复合氧化物固体酸催化剂的制备及酯化性能

固体酸催化剂的无腐蚀、环境友好和可循环使用等特点使其成为无机液体酸的最佳替代物.磁性纳米固体酸具有优于常规固体酸催化剂的催化活性及分离简单的特性.用共沉淀法分别合成了一系列三组分TiO2-Al2O3-Fe3O4(TAF)和CeO2-Al2O3-Fe3O4(CAF)及四组分ZrO2--Al2O3-Fe3O4(ZACF)磁性纳米复合氧化物固体酸催化剂,通过电感耦合等离子体原子发射光谱、比表面积测定、X射线衍射、透射电镜、热重分析和红外光谱等对其进行了表征,并利用酯化反应作为探针反应评价了其催化性能.结果表明,合成的磁性纳米固体酸催化剂在酯化反应中表现出很好的催化活性.

Cu-Ce-Zr-O复合氧化物催化剂的制备与三效催化性能

采用柠檬酸溶胶凝胶法制备了Cu-Ce-Zr-O复合氧化物催化剂.当Ce∶Zr∶Cu摩尔比为2∶8∶5时,制得的Ce0.2Zr0.8Cu0.5-O2-λ催化剂具有较佳的三效催化性能和较宽的工作窗口.当空燃比为1.33(富氧)时,CO,C3H6和NO的起燃温度分别为183,257和236℃,并且当温度高于340℃时都能完全转化;催化剂经高温老化后CO,C3H6和NO的起燃温度仍较低,分别为225,350和350℃.X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温还原的结果表明,部分Cu进入Ce-Zr固溶体形成Cu-Ce-Zr固溶体;Cu与Ce产生协同效应使Ce0.2Zr0.8Cu0.5O2-λ催化剂的低温活性明显提高,并且在贫燃情况下具有更高的三效催化性能.

Ce_(1-X)Mn_XO_(2-a)复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧性能的研究

采用水热法合成了系列Ce1-XMnXO2-a-T(X=0.0,0.1,0.2,0.3,0.5,0.7,0.9,1.0;T表示焙烧温度),T=500,650,800℃)复合氧化物催化剂用于甲烷的催化燃烧。通过XRD、N2吸/脱附、TG-DSC、UV-Vis-DRS和TPR表征手段研究了不同组成催化剂的物理化学性质及其对甲烷催化燃烧活性。结果表明,在500℃焙烧的情况下Mn进入CeO2晶格形成均相固溶体催化剂的最大取代值为0.7,而当Mn继续增加时则出现Mn2O3晶相偏析,同时各催化剂具有较高的比表面积;随着焙烧温度的升高,进入CeO2晶格的Mn最大取代值逐渐减少,650和800℃时分别为0.5和0.3,且比表面积相应降低。Ce1-XMnXO2-a-800催化剂的还原行为大致呈现三阶段,即为Mn2O3→Mn3O4的还原(340～420℃),Mn3O4→MnO的还原(420～480℃)和体相氧化铈的还原(700～900℃),且Mn的引入整体上提高了催化剂的可还原能力。甲烷催化燃烧活性评价结果表明,比表面积并非影响催化剂活性的主要因素,影响催化剂甲烷催化活性的主要因素为催化剂的组成、可还原能力和焙烧温度;而其中以Ce0.3Mn0.7O2-a-800催化剂表现出较高的甲烷催化燃烧活性,在甲烷转化率为10%和90%时的温度分别为430和613℃。进一步考察Ce0.3Mn0.7O2-a在不同温度(500、650、800和1000℃)焙烧后的催化活性表明,随着焙烧温度的提高催化剂催化活性降低。

用于菜籽油酯交换过程的Mg-Al复合氧化物催化剂

以共沉淀法制备了Mg -Al复合氧化物催化剂 ,XRD表征结果表明 ,沉淀所得催化剂前体晶相均一 ,为层状Mg6 Al2 (OH) 1 6 CO3·4H2 O水滑石结构。经 5 0 0℃煅烧后得到具有良好酯交换活性的Mg -Al复合氧化物催化剂 ,在常压、(65± 1)℃、4h、醇 /油摩尔比为 6、催化剂加入量 (催化剂质量 /油质量 )为 1 5 %的条件下 ,菜籽油 -甲醇酯交换反应甲酯收率达到 90 %。CO2 -TPD实验表明 ,制备的催化剂比MgO具有更强和更多的碱性位 ,其催化性能与所拥有的碱中心性质直接相关 。

助剂对Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂催化低浓度甲烷燃烧反应性能的影响

以堇青石蜂窝陶瓷(COR)为载体,采用浸渍法制备了Cu-Mn-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-Ce-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-Zr-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-La-O/Al2O3/COR和Cu-Mn-Ce-Zr-O/Al2O3/COR5种Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂,用于低浓度甲烷催化燃烧反应,并运用X射线光电子能谱,H2程序升温还原及N2吸附-脱附等方法对催化剂进行了表征,考察了助剂CeO2,ZrO2,La2O3和CeO2-ZrO2对Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂性能的影响.结果表明,助剂的添加不仅能明显提高催化剂的比表面积、促进各活性组分的分散和表面氧浓度的增加,从而可提高催化剂表面的氧化能力,而且对催化剂的孔结构分布也起到了良好的调节作用,有利于催化剂上反应-扩散耦合行为的匹配;同时,助剂的添加较大幅度地提高了Cu-Mn-O/Al2O3/COR催化剂的活性(尤其是低温催化活性),其中以ZrO2为助剂制备的Cu-Mn-Zr-O/Al2O3/COR整体式催化剂性能最佳,在570?C和20000h-1高空速条件下,可使甲烷转化率达到90%以上,表现出良好的甲烷催化燃烧活性.

溶胶-凝胶法制备Ce-Mo复合氧化物超细粒子催化剂

溶胶┐凝胶法制备Ｃｅ┐Ｍｏ复合氧化物超细粒子催化剂＊匡文兴范以宁姚凯文陈开东陈懿（南京大学化学系，南京２１００９３）关键词氧化铈，氧化钼，复合氧化物，超细粒子，溶胶－凝胶法超细粒子由于具有一些独特的物理化学性质，受到物理学家、化学家和材料学家的广泛关...

钙钛石型复合氧化物催化剂LaMn_yCo_(1-y)O_3的催化性能研究——Ⅰ.在氨氧化反应中氧的形态和催化性能的关系

用XRD,XPS和TPD等手段研究了钙钛石(ABO_3)型复合氧化物催化剂LaMn_yCo_(1-y)O_3中氧的形态;研究了催化剂在氨氧化反应中的活性,发现这类氧化物中存在三种形态的氧种(α,β,β’).它们所对应的脱附温度分别为293K≤T_α≤773K,773K≤T_β≤1073K,T_β’≥1073K.研究了它们与催化剂组成、结构及催化性能之间的关系,并用缺陷化学反应和B位离子之间的相互作用模型进行了解释.α氧的吸附强度和吸附量与催化活性成正比关系.B位离子之间的协同作用有利于氨氧化反应的进行.

新型复合金属氧化物催化剂用于汽车尾气NO_x净化的实验研究

采用固定床反应装置，模拟汽车尾气，研究新型复合金属氧化催化剂ＷＣＸ－Ｉ（Ｒｅ－Ｎｉ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｏｘ／Ｆｅ２Ｏ３）对ＣＯ还原ＮＯ反应和ＣＨ４还原ＮＯ反应的催化活性，催化剂的抗ＳＯ２中毒性能，抗积炭性能．结果表明ＷＣＸ－Ｉ催化剂对ＮＯ／ＣＯ和ＮＯ／ＣＨ４反应均具有较好的高温活性．在本研究实验条件下，４００℃以上时ＣＯ对ＮＯ的稳定还原率在９３％以上，６００℃以上时ＣＨ４对ＮＯ的稳定还原率在９２％以上．在１０００ｍｌ／ｍ３ＳＯ２－Ｎ２的高硫气氛中强制中毒及在１．

镧-钼复合氧化物超细微粒催化剂结构和甲苯选择氧化催化性能

镧－钼复合氧化物超细微粒催化剂结构和甲苯选择氧化催化性能匡文兴范以宁陈开东邱金恒王镇浦＊陈懿（南京大学化学系，南京２１００９３；＊南京化工大学应化系，南京２１０００９）关键词：镧－钼复合氧化物超细微粒结构甲苯选择氧化近年来，有关甲苯选择氧化方面的文献...

复合氧化物催化剂用于汽车尾气净化的研究

研制了一系列非贵金属复合氧化物催化剂,测定这些催化剂净化汽车尾气的活性和抗硫、磷、铅及析碳中毒等性能,排出了它们的活性和抗硫中毒的顺序。实验表明,ASC(Re-Mn-Pb-Cu-Cr-A-O_x/Al_2O_3,A助剂)催化剂具有较高的活性及较好的抗硫磷、铅及析碳中毒性能,具有较好的应用前景。

V_2O_5 MoO_3 SiO_2表面复合氧化物催化剂的制备与表征

采用表面改性法制备了Ｖ２Ｏ５ＳｉＯ２ ， ＭｏＯ３ＳｉＯ２ ， Ｖ２Ｏ５ＭｏＯ３ＳｉＯ２ 复合氧化物催化剂，并用ＴＰＲ和ＩＲ 技术研究了催化剂的表面结构及Ｖ Ｏ ， Ｍｏ Ｏ 的活性，同时用化学吸附ＩＲ 技术研究了催化剂样品对异丁烷的化学吸附性能． 实验结果表明： 这些复合氧化物催化剂对异丁烷都有较高的化学吸附能力；ＳｉＯ２ 能缓解表面Ｌｅｗｉｓ 碱位Ｖ Ｏ 和 Ｍｏ Ｏ 的氧化能力，有利于选择氧化．

铋钒钼复合氧化物催化剂结构与丙烷选择氧化催化性能

用X射线衍射 (XRD)、激光拉曼光谱 (LRS)、程序升温还原 (TPR)和微型反应测试等手段研究了Bi V Mo O复合氧化物催化剂组成、结构与丙烷选择性氧化催化性能 .结果表明不同组成的Bi V Mo O复合氧化物催化剂可形成白钨矿型晶体结构 ,丙烷选择氧化催化性能与催化剂组成和结构密切相关 .Mo组分的引入使催化剂的丙烷完全氧化催化性能受到抑制 ,丙烯醛选择性增加且在Mo (V +Mo)原子比为 0 .45时达极大值 .随Mo含量进一步增加 ,催化剂的丙烯选择性增加而丙烯醛选择性下降 .LRS和TPR结果表明 ,不同组成的Bi V Mo

铋钼复合氧化物催化剂的结构及其对丙烷选择氧化反应的催化性能

应用X射线衍射 (XRD) ,傅里叶变换激光拉曼光谱 (FT LRS)和微型催化反应装置等测试手段研究了丙烷选择氧化的Bi Mo复合氧化物催化剂的结构和催化性能 .结果表明 ,Bi组分是丙烷催化氧化脱氢为丙烯的主要活性组分 ,而丙烯醛选择性的大小与Bi Mo复合氧化物催化剂的组成和结构密切相关 .不同组成的Bi Mo复合氧化物催化剂在丙烷转化率 (～ 2 8 0 % )相近的情况下 ,其丙烯醛选择性随Mo/ (Mo +Bi)原子比的增加先逐渐增加 ,在Mo/ (Mo +Bi)原子比为 0 5 0时达极大值 (～ 2 8 1% ) .随Mo/ (Mo +Bi)原子比进一步增加 ,丙烯醛选择性又急剧下降 .XRD和FT LRS结果表明 ,Bi2 O3 和MoO3 之间可形成二元Bi Mo O晶相固溶体 ,从而显著提高了催化剂对选择氧化反应的催化性能 .尤其是当α Bi2 (MoO4 ) 3 和γ Bi2 MoO6两相共存时 ,Bi Mo复合氧化物催化剂具有较优良的选择氧化催化性能 .γ Bi2 MoO6参与了α Bi2 (MoO4 ) 3 对丙烷的选择氧化 。

锆钛复合氧化物的制备及用作Pt三效催化剂载体的性能

用共沉淀法制备了Zr_(0.5)Ti_(0.5)O_2复合氧化物,考察了沉淀时的pH值、温度及焙烧温度对样品织构性能的影响.分别用BET、XRD、NH_3-TPD对样品的织构、结构性能和表面酸性进行了表征.将经过不同温度焙烧后的样品作为载体制备成Pt/Zr_(0.5)Ti_(0.5)O_2催化剂,考察了催化剂对C_3H_8、CO、NO的催化性能,并与传统的以La-Al_2O_3为载体的Pt/La-Al_2O_3汽车尾气三效催化剂进行了比较.结果表明:当沉淀时的pH=11、温度为25℃、焙烧温度为550℃时,所制得的样品具有较好的织构性能(比表面积为195m^2·g^(-1)、孔容为0.28mL·g^(-1))、较强的表面酸性和较宽的酸度分布;用该样品制备的汽车尾气三效催化剂与传统的以La-Al_2O_3作载体的Pt/La-Al_2O_3催化剂相比,具有更好的HC和CO催化性能和优异的NO转化性能.

负载型稀土复合氧化物燃烧催化剂的失活研究

本文探讨了负载型稀土复合氧化物燃烧催化剂在使用过程中失活的主要特征.通过XRD,TEM,BET比表面测定及不同使用期的活性测定.证实催化剂在使用后的4—8个月内,烧结是失活的主因;而XPS谱显示硫中毒有积累性,以SO_4^(2-)形式沉积于催化剂表面,构成了燃烧催化剂后期失活的主要因素.由于催化燃烧反应在较高的温度下进行,并充分供氧,所以积炭引起失活的可能性较小,这可以从孔容数据和一些电镜照片中得到证实.