负载型LaFeAl11O19-δ催化剂的甲烷催化燃烧性能研究

以共沉淀法制备了磁铅石型六铝酸盐催化剂LaFeAl11O19-δ,以浸渍法、沉淀-浸渍法制备了锰负载的稀土磁铅石型六铝酸盐LaFeAl11O19-δ催化剂.并运用XRD、H2-TPR及BET对其进行了表征,同时采用甲烷燃烧反应作为探针反应考察了三种样品的催化性能.XRD实验结果表明,三种方法均可制备出主相结构为六铝酸盐的催化剂,此外还伴有稀土钙钛矿相或氧化物晶相.锰的负载对催化剂的活性有明显作用,在所制备的样品中沉淀-浸渍法制备的样品甲烷催化活性最佳,其甲烷燃烧T10为458℃,T50为550℃,T90为644℃,浸渍法制备的样品活性其次,但优于纯六铝酸盐LaFeAl11O19-δ催化剂.在锰负载稀土磁铅石型六铝酸盐LaFeAl11O19-δ催化剂中,Mn与Fe之间有良好的协同作用,这种协同作用提高了催化剂的催化性能.

LaMeAl_(11)O_(19)/YSZ热障涂层热力学性能和热循环寿命

LaMeAl_(11)O_(19)陶瓷具有独特的晶体结构,优异的热力学性能,低热导率,高温相稳定性等特点,是一类非常有应用前景的热障涂层(TBC)材料。本研究通过大气等离子喷涂(APS)制备了LaMeAl_(11)O_(19)/YSZ(Me=Mg,Cu,Zn)双陶瓷层热障涂层。通过对涂层进行火焰热循环测试并结合扫描电子显微镜、X射线衍射仪等分析技术对涂层进行失效分析。结果表明,LaMgAl_(11)O_(19)(LMA)、LaZnAl_(11)O_(19)(LZA)和LaCuAl_(11)O_(19)(LCA)粉末在等离子喷涂过程中发生了分解,导致三种涂层中磁铅石相含量的差异,从而影响三种涂层的热循环寿命。由于LaMeAl_(11)O_(19)层与YSZ层的热膨胀系数不匹配以及非晶相重结晶产生的体积收缩,LaMeAl_(11)O_(19)层从YSZ层上剥落。YSZ层暴露在高温下,加速了烧结和TGO的生长,又促进了YSZ层剥落。低温下,LaMeAl_(11)O_(19)的热导率随着Me原子序数增加而降低;高温下,与LMA和LZA相比,LCA涂层红外发射率最高(0.88,600℃),削弱了光子传导对热导率的贡献,导致热导率降低,LCA在高温红外辐射涂层中具有潜在的应用价值。

LaMeAl_(11)O_(19)(Me=Cu,Zn)陶瓷体材料的抗CMAS性能研究

随着燃气涡轮机的应用温度不断提升,陶瓷材料的抗CaO-MgO-Al_(2)O_(3)-SiO_(2)(CMAS)性能越来越重要。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)等测试方法,研究了LaMeAl_(11)O_(19)(Me=Cu,Zn)陶瓷体材料在不同温度和时间条件下的抗CMAS腐蚀行为。结果表明,LaZnAl_(11)O_(19)(LZA)和LaCuAl_(11)O_(19)(LCA)体材料的腐蚀产物都包括透辉石(Ca(Mg,Al)(Si,Al)O_(7))和钙长石(CaAl_(2)Si_(2)O_(8))。随着腐蚀温度的提高和时间的延长,腐蚀深度增加,Ca(Mg,Al)(Si,Al)O_(7)逐渐转变为CaAl_(2)Si_(2)O_(8)。LZA和LCA体材料的CMAS腐蚀可以用“溶解-析出”机制解释。体材料逐渐溶解到CMAS中,形成Ca(Mg,Al)(Si,Al)O_(7),进而逐渐转变为CaAl_(2)Si_(2)O_(8),使难以结晶的透辉石相转变为易结晶的钙长石相。La原子为析晶的晶核,CMAS玻璃相与体材料之间存在界面能,这些因素共同促进了CaAl_(2)Si_(2)O_(8)在CMAS内部以及两者的界面处析出厚板状晶体。